MnO 2 负载贵金属催化剂的制备及其低温CO-SCR催化性能研究
发布时间：2022-07-27 15:30
CO选择性催化还原NO（简称CO-SCR）是去除固定源和移动源NOx的最有效技术之一,而高效催化剂的制备又是CO-SCR反应的核心。目前商用SCR催化剂活性温度为300℃~400℃,活性温区窄,不适用于低温（<300℃）脱硝工艺,需加装气体预热装置满足催化要求,能耗高。因此,研发低温、高效的CO-SCR催化剂是当务之急。锰氧化物因存在多种价态(Mn2+、Mn3+、Mn4+),氧化还原能力强,活性氧物种（空位氧和吸附氧）丰富,具备低温CO-SCR催化的潜能。贵金属在MnO2表面负载,N和O轨道与过渡金属半填充d轨道的杂化,会使反键轨道位于费米能级之上,NO解离能垒降低,大幅提升低温催化性能。本文采用水热法合成了纳米α-MnO2,通过浸渍、还原和沉淀三种方法在MnO2上负载不同含量的贵金属（Pd、Pt、Au）,进行CO-SCR反应筛选出低温催化能力最优的催化剂,并对相应的催化规律进行了阐述。首先,实验制备的三种不同形貌的α-MnO<...
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究的目的及意义
1.2 NO_x的来源及去除方法
1.2.1 NO_x的来源及危害
1.2.2 NO_x污染现状
1.2.3 NO_x净化方法
1.2.4 CO选择性催化还原NO_x技术
1.3 CO还原NO反应机理
1.4 MnO_2的结构性质及其低温SCR脱硝催化剂的研究进展
1.4.1 MnO_2的结构性质
1.4.2 MnO_2低温SCR脱硝催化剂的研究进展
1.5 贵金属负载催化剂在SCR反应中的研究进展
1.6 本文主要研究内容
第2章 实验材料与表征方法
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 化学试剂和气体
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂的制备
2.3 催化剂的活性评价
2.4 表征方法
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 电感耦合等离子体光谱(ICP-OES)
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.4 高分辨/透射电子显微镜(HRTEM/TEM)
2.4.5 X射线光电子能谱仪(XPS)
2.4.6 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.4.7 拉曼光谱仪(Raman)
2.4.8 氮气吸脱附实验
第3章 α-MnO_2载体形貌对CO-SCR反应的影响
3.1 引言
3.2 不同形貌α-MnO_2载体的表征及其催化活性测试
3.2.1 物相结构
3.2.2 微观形貌
3.2.3 CO选择性催化还原反应(SCR)催化活性
3.2.4 元素组成
3.2.5 氧化还原性能
3.3 本章小结
第4章 α-MnO_2负载贵金属方法及种类对SCR的影响
4.1 引言
4.2 不同方法制备1%Pd/MnO_2催化活性测试及表征
4.2.1 催化性能
4.2.2 物相结构
4.2.3 微观形貌
4.2.4 元素组成
4.2.5 氧化还原性能
4.3 α-MnO_2浸渍负载Pt、Pd、Au催化活性测试及表征
4.3.1 催化性能
4.3.2 物相结构
4.3.3 微观形貌
4.3.4 元素组成
4.3.5 氧化还原性能
4.4 本章小结
第5章 α-MnO_2负载Pd含量对SCR反应的影响
5.1 引言
5.2 α-MnO_2负载不同含量Pd催化活性测试及表征
5.2.1 催化性能
5.2.2 物相结构
5.2.3 微观形貌
5.2.4 元素组成
5.2.5 氧化还原性能
5.3 本章小结
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市汽车尾气排放污染及其防治对策分析[J]. 杨平龙. 内燃机与配件. 2018(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治对策[J]. 刘小华. 低碳世界. 2017(09)
[3]MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陈锋,黄碧纯,杨颖欣,刘小青,喻成龙. 物理化学学报. 2015(12)
[4]国内火电厂氮氧化物排放现状及控制技术探讨[J]. 马风哪,程伟琴. 广州化工. 2011(15)
[5]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
[6]汽车尾气净化用贵金属催化剂研究进展[J]. 康新婷,汤慧萍,张健,吴贤. 稀有金属材料与工程. 2006(S2)
[7]中国能源环保与政策法规[J]. 李恒远. 中国电力企业管理. 2001(10)
本文编号：3665710
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究的目的及意义
1.2 NO_x的来源及去除方法
1.2.1 NO_x的来源及危害
1.2.2 NO_x污染现状
1.2.3 NO_x净化方法
1.2.4 CO选择性催化还原NO_x技术
1.3 CO还原NO反应机理
1.4 MnO_2的结构性质及其低温SCR脱硝催化剂的研究进展
1.4.1 MnO_2的结构性质
1.4.2 MnO_2低温SCR脱硝催化剂的研究进展
1.5 贵金属负载催化剂在SCR反应中的研究进展
1.6 本文主要研究内容
第2章 实验材料与表征方法
2.1 实验试剂及仪器
2.1.1 化学试剂和气体
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂的制备
2.3 催化剂的活性评价
2.4 表征方法
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 电感耦合等离子体光谱(ICP-OES)
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.4 高分辨/透射电子显微镜(HRTEM/TEM)
2.4.5 X射线光电子能谱仪(XPS)
2.4.6 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.4.7 拉曼光谱仪(Raman)
2.4.8 氮气吸脱附实验
第3章 α-MnO_2载体形貌对CO-SCR反应的影响
3.1 引言
3.2 不同形貌α-MnO_2载体的表征及其催化活性测试
3.2.1 物相结构
3.2.2 微观形貌
3.2.3 CO选择性催化还原反应(SCR)催化活性
3.2.4 元素组成
3.2.5 氧化还原性能
3.3 本章小结
第4章 α-MnO_2负载贵金属方法及种类对SCR的影响
4.1 引言
4.2 不同方法制备1%Pd/MnO_2催化活性测试及表征
4.2.1 催化性能
4.2.2 物相结构
4.2.3 微观形貌
4.2.4 元素组成
4.2.5 氧化还原性能
4.3 α-MnO_2浸渍负载Pt、Pd、Au催化活性测试及表征
4.3.1 催化性能
4.3.2 物相结构
4.3.3 微观形貌
4.3.4 元素组成
4.3.5 氧化还原性能
4.4 本章小结
第5章 α-MnO_2负载Pd含量对SCR反应的影响
5.1 引言
5.2 α-MnO_2负载不同含量Pd催化活性测试及表征
5.2.1 催化性能
5.2.2 物相结构
5.2.3 微观形貌
5.2.4 元素组成
5.2.5 氧化还原性能
5.3 本章小结
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]城市汽车尾气排放污染及其防治对策分析[J]. 杨平龙. 内燃机与配件. 2018(12)
[2]基于氮氧化物危害及其防治对策[J]. 刘小华. 低碳世界. 2017(09)
[3]MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陈锋,黄碧纯,杨颖欣,刘小青,喻成龙. 物理化学学报. 2015(12)
[4]国内火电厂氮氧化物排放现状及控制技术探讨[J]. 马风哪,程伟琴. 广州化工. 2011(15)
[5]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
[6]汽车尾气净化用贵金属催化剂研究进展[J]. 康新婷,汤慧萍,张健,吴贤. 稀有金属材料与工程. 2006(S2)
[7]中国能源环保与政策法规[J]. 李恒远. 中国电力企业管理. 2001(10)
本文编号：3665710
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