水体颗粒态NOM中环境持久性自由基的光形成
发布时间：2022-12-17 21:42
环境持久性自由基（Environmentally Persistent Free Radicals,EPFRs）是一类新兴的环境有害物质,其在环境中分布广泛,甚至无处不在,能够诱导生成活性氧化物种（ROS）,具有较强的生物危害性。而水体作为全球三大环境要素之一,存在有大量的颗粒态有机质、过渡金属离子以及含有被取代的芳香烃化合物等,为EPFRs的形成提供了充足的条件,而目前对于水体中EPFRs的研究较少。因此,探究水体中颗粒态有机质在自然光照下产生EPFRs,对研究EPFRs的环境来源及分布具有一定的环境意义,并能为颗粒态有机质上ROS的生成路径提供新的思路。在本研究中,我们选用蒙脱土（Mnt）代表水体中的矿物质,腐殖酸（HA）代表水体中的NOM,通过吸附实验获得蒙脱土-腐殖酸（Mnt-HA）复合颗粒物来模拟水体中的颗粒态NOM,并通过实验室模拟光照实验,利用电子顺磁共振技术（EPR）研究了HA和Mnt-HA复合颗粒物在光照条件下EPFRs和ROS的生成情况,并研究了不同环境因子,如HA含量,金属离子及卤代酚类化合物对Mnt-HA复合颗粒物上EPFRs生成的影响。具体研究结果如下:1)H...
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1.绪言
1.1 环境持久性自由基(EPFRs)概述
1.1.1 EPFRs简介
1.1.2 EPFRs的形成机理
1.1.3 EPFRs的研究进展
1.1.4 EPFRs的毒理学研究
1.2 环境持久性自由基诱导产生的重要活性氧化物种(ROS)
1.2.1 羟基自由基(·OH)
1.2.2 超氧阴离子自由基(O_2~-·)
1.2.3 单线态氧(~1O_2)
1.3 腐殖酸(HA)概述
1.3.1 HA简介
1.3.2 HA的作用机理
1.3.3 HA对过渡金属离子吸附性研究
1.3.4 HA对酚类有机物吸附性研究
1.4 蒙脱土(Mnt)概述
1.4.1 Mnt简介
1.4.2 Mnt吸附机理的研究
1.5 腐殖酸与蒙脱土之间的相互作用
1.6 自然水体中的卤代苯酚类物质
1.6.1 氯代苯酚类物质概述
1.6.2 水环境中卤代苯酚类物质的含量
1.7 自然水体中的重金属离子
1.7.1 重金属概述
1.7.2 自然水体中重金属的含量
1.8 电子顺磁共振技术(EPR)
1.8.1 EPR的基本原理
1.8.2 EPR的研究对象
1.8.3 EPR的应用
1.8.4 EPR的自旋标记和自旋捕捉技术
1.9 本论文的研究意义和内容
1.9.1 研究意义
1.9.2 研究内容
2.腐殖酸上环境持久性自由基的生成
2.1 引言
2.2 实验内容
2.2.1 仪器与试剂
2.2.2 储备液的配置
2.2.3 HA的表征和吸附实验
2.2.4 EPR测定方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 HA的表征
2.3.2 HA上EPFRs的生成
2.3.3 HA对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的吸附
2.3.4 模拟HA在光照条件下生成氯代苯酚类EPFRs
2.3.5 HA上ROS的生成
2.4 本章小结
3.蒙脱土-腐殖酸复合体系中持久性自由基的生成
3.1 引言
3.2 实验内容
3.2.1 仪器与试剂
3.2.2 储备液的配置
3.2.3 蒙脱土-腐殖酸(Mnt-HA)颗粒物的制备与表征
3.2.4 蒙脱土-腐殖酸(Mnt-HA)颗粒物的吸附和光照实验
3.2.5 EPR测定Mnt-HA上的EPFRs和诱导生成的ROS
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 Mnt-HA的表征
3.3.2 Mnt-HA上EPFRs的来源
3.3.3 HA含量对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.4 光照对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.5 过渡金属离子对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.6 卤代酚类前驱体对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.7 Mnt-HA上ROS的生成
3.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]爱沙尼亚油页岩及其热解产物的电子顺磁共振研究[J]. 石剑,李术元,马跃. 燃料化学学报. 2018(01)
[2]城市污水中典型卤代苯酚分布及其光降解行为研究[J]. 赵洪霞,孙世宾,姜菁秋,王运涛. 生态毒理学报. 2017(03)
[3]Nd0.5Sr0.5-xCaxMnO3（x=0.1,0.2）多晶的电子自旋共振研究[J]. 邢茹,郑琳,鲁毅,赵建军. 内蒙古师范大学学报(自然科学汉文版). 2017(03)
[4]广元市嘉陵江干流重金属特征研究[J]. 冯蒙蒙,张倚铭,黎云祥,李友平,权秋梅. 四川环境. 2017(02)
[5]环境持久性自由基的研究进展[J]. 阮秀秀,孙万雪,程玲,钱光人. 上海大学学报(自然科学版). 2016(02)
[6]F/Ce掺杂Bi2WO6可见光光催化氧化甲基橙[J]. 邹学军,董玉瑛,孙红杰,崔玉波. 水资源与水工程学报. 2016(01)
[7]电子自旋共振研究Bi0.2Ca0.8MnO3纳米晶粒的电荷有序和自旋有序[J]. 王强. 物理学报. 2015(18)
[8]钙钛矿型锰氧化物(La0.8Eu0.2)4/3Sr5/3Mn2O7的磁性和电性研究[J]. 万素磊,何利民,向俊尤,王志国,邢茹,张雪峰,鲁毅,赵建军. 物理学报. 2014(23)
[9]大辽河感潮段及其近海河口重金属空间分布及污染评价[J]. 张雷,秦延文,马迎群,赵艳民,时瑶. 环境科学. 2014(09)
[10]蒙脱土的有机改性及其对苯酚的吸附性能[J]. 赵彦钊,张亚莉,王兰. 陕西科技大学学报(自然科学版). 2014(01)
博士论文
[1]水环境中卤代酚类有机污染物的光化学形成过程[D]. 刘慧.大连理工大学 2011
[2]水体中重金属、腐殖酸和粘土颗粒物之间的相互作用研究[D]. 李颖.山东大学 2010
[3]腐殖酸与几种重金属离子的相互作用及影响因素研究[D]. 李光林.西南农业大学 2002
硕士论文
[1]纳米金属氧化物颗粒上活性物种及其光催化性能的研究[D]. 陈秀英.大连理工大学 2017
[2]腐殖酸与粘土矿物复合体系对稀土元素镧、钕吸附特性的研究[D]. 胡忠立.安徽农业大学 2014
[3]铁氧化物及其腐殖酸复合物对砷的吸持特性研究[D]. 谢亚巍.西南大学 2012
[4]脂肪族碳酸酯共聚物与电子顺磁共振成像诊断剂的合成及性能研究[D]. 艾朝武.武汉工程大学 2010
本文编号：3720693
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
1.绪言
1.1 环境持久性自由基(EPFRs)概述
1.1.1 EPFRs简介
1.1.2 EPFRs的形成机理
1.1.3 EPFRs的研究进展
1.1.4 EPFRs的毒理学研究
1.2 环境持久性自由基诱导产生的重要活性氧化物种(ROS)
1.2.1 羟基自由基(·OH)
1.2.2 超氧阴离子自由基(O_2~-·)
1.2.3 单线态氧(~1O_2)
1.3 腐殖酸(HA)概述
1.3.1 HA简介
1.3.2 HA的作用机理
1.3.3 HA对过渡金属离子吸附性研究
1.3.4 HA对酚类有机物吸附性研究
1.4 蒙脱土(Mnt)概述
1.4.1 Mnt简介
1.4.2 Mnt吸附机理的研究
1.5 腐殖酸与蒙脱土之间的相互作用
1.6 自然水体中的卤代苯酚类物质
1.6.1 氯代苯酚类物质概述
1.6.2 水环境中卤代苯酚类物质的含量
1.7 自然水体中的重金属离子
1.7.1 重金属概述
1.7.2 自然水体中重金属的含量
1.8 电子顺磁共振技术(EPR)
1.8.1 EPR的基本原理
1.8.2 EPR的研究对象
1.8.3 EPR的应用
1.8.4 EPR的自旋标记和自旋捕捉技术
1.9 本论文的研究意义和内容
1.9.1 研究意义
1.9.2 研究内容
2.腐殖酸上环境持久性自由基的生成
2.1 引言
2.2 实验内容
2.2.1 仪器与试剂
2.2.2 储备液的配置
2.2.3 HA的表征和吸附实验
2.2.4 EPR测定方法
2.3 结果与讨论
2.3.1 HA的表征
2.3.2 HA上EPFRs的生成
2.3.3 HA对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的吸附
2.3.4 模拟HA在光照条件下生成氯代苯酚类EPFRs
2.3.5 HA上ROS的生成
2.4 本章小结
3.蒙脱土-腐殖酸复合体系中持久性自由基的生成
3.1 引言
3.2 实验内容
3.2.1 仪器与试剂
3.2.2 储备液的配置
3.2.3 蒙脱土-腐殖酸(Mnt-HA)颗粒物的制备与表征
3.2.4 蒙脱土-腐殖酸(Mnt-HA)颗粒物的吸附和光照实验
3.2.5 EPR测定Mnt-HA上的EPFRs和诱导生成的ROS
3.3 实验结果与讨论
3.3.1 Mnt-HA的表征
3.3.2 Mnt-HA上EPFRs的来源
3.3.3 HA含量对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.4 光照对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.5 过渡金属离子对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.6 卤代酚类前驱体对Mnt-HA上EPFRs形成的影响
3.3.7 Mnt-HA上ROS的生成
3.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]爱沙尼亚油页岩及其热解产物的电子顺磁共振研究[J]. 石剑,李术元,马跃. 燃料化学学报. 2018(01)
[2]城市污水中典型卤代苯酚分布及其光降解行为研究[J]. 赵洪霞,孙世宾,姜菁秋,王运涛. 生态毒理学报. 2017(03)
[3]Nd0.5Sr0.5-xCaxMnO3（x=0.1,0.2）多晶的电子自旋共振研究[J]. 邢茹,郑琳,鲁毅,赵建军. 内蒙古师范大学学报(自然科学汉文版). 2017(03)
[4]广元市嘉陵江干流重金属特征研究[J]. 冯蒙蒙,张倚铭,黎云祥,李友平,权秋梅. 四川环境. 2017(02)
[5]环境持久性自由基的研究进展[J]. 阮秀秀,孙万雪,程玲,钱光人. 上海大学学报(自然科学版). 2016(02)
[6]F/Ce掺杂Bi2WO6可见光光催化氧化甲基橙[J]. 邹学军,董玉瑛,孙红杰,崔玉波. 水资源与水工程学报. 2016(01)
[7]电子自旋共振研究Bi0.2Ca0.8MnO3纳米晶粒的电荷有序和自旋有序[J]. 王强. 物理学报. 2015(18)
[8]钙钛矿型锰氧化物(La0.8Eu0.2)4/3Sr5/3Mn2O7的磁性和电性研究[J]. 万素磊,何利民,向俊尤,王志国,邢茹,张雪峰,鲁毅,赵建军. 物理学报. 2014(23)
[9]大辽河感潮段及其近海河口重金属空间分布及污染评价[J]. 张雷,秦延文,马迎群,赵艳民,时瑶. 环境科学. 2014(09)
[10]蒙脱土的有机改性及其对苯酚的吸附性能[J]. 赵彦钊,张亚莉,王兰. 陕西科技大学学报(自然科学版). 2014(01)
博士论文
[1]水环境中卤代酚类有机污染物的光化学形成过程[D]. 刘慧.大连理工大学 2011
[2]水体中重金属、腐殖酸和粘土颗粒物之间的相互作用研究[D]. 李颖.山东大学 2010
[3]腐殖酸与几种重金属离子的相互作用及影响因素研究[D]. 李光林.西南农业大学 2002
硕士论文
[1]纳米金属氧化物颗粒上活性物种及其光催化性能的研究[D]. 陈秀英.大连理工大学 2017
[2]腐殖酸与粘土矿物复合体系对稀土元素镧、钕吸附特性的研究[D]. 胡忠立.安徽农业大学 2014
[3]铁氧化物及其腐殖酸复合物对砷的吸持特性研究[D]. 谢亚巍.西南大学 2012
[4]脂肪族碳酸酯共聚物与电子顺磁共振成像诊断剂的合成及性能研究[D]. 艾朝武.武汉工程大学 2010
本文编号：3720693
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