氧化锆负载镍催化剂的制备及其二氧化碳甲烷化反应性能研究

发布时间：2023-04-07 20:34

　　气候变化和能源危机是当代人类社会可持续发展所面临的两大挑战,富碳化石燃料的大量燃烧使大气中CO₂含量激增,引发一系列环境问题,因此如何高效转化CO₂,实现其资源化利用成为当前研究热点。甲烷化技术不仅可以减少大气中CO₂含量,还可以实现碳资源的循环再生,是一种有效的CO₂化学利用手段。催化剂是甲烷化技术研究的关键,相比于贵金属基(Rh、Ru和Pd)催化剂,Ni基催化剂因其价格低廉、催化活性和产物选择性较高等特点而应用较为广泛。但是CO₂甲烷化反应过程强放热特性会引起催化剂烧结,导致催化剂稳定性较差。因此,设计和合成具有高活性、高稳定性的新型Ni基催化剂成为CO₂甲烷化反应的关键。本论文从提高催化剂的低温活性和稳定性的角度出发,制备了不同形貌结构的Ni/ZrO₂催化剂,并探究其在CO₂甲烷化反应中的催化性能。主要研究结果如下:(1)以硝酸锆和氟化铵分别为锆源和结构导向剂,采用水热合成法制备不同纳米形貌的ZrO

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 选题背景
        1.1.1 CO₂来源及排放现状
        1.1.2 CO₂减排方法
    1.2 CO₂甲烷化反应
    1.3 CO₂甲烷化反应机理
        1.3.1 CO中间体机理
        1.3.2 CO₂直接加氢机理
    1.4 CO₂甲烷化催化剂
        1.4.1 活性组分
        1.4.2 载体
        1.4.3 助剂
        1.4.4 制备方法
    1.5 ZrO₂作为载体在催化反应中的研究
        1.5.1 ZrO₂晶相的研究
        1.5.2 ZrO₂纳米形貌的研究
        1.5.3 ZrO₂介孔结构的研究
    1.6 论文的研究思路及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品及气体
    2.2 实验设备
    2.3 催化剂制备
        2.3.1 纳米片状Ni/ZrO₂催化剂的制备
        2.3.2 有序介孔Ni-Fe-Zr催化剂的制备
    2.4 催化剂活性评价
        2.4.1 活性评价装置
        2.4.2 气体分析
        2.4.3 数据处理
    2.5 表征手段
        2.5.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.5.2 N₂物理吸附-脱附
        2.5.3 氢气程序升温还原(H₂-TPR)
        2.5.4 二氧化碳程序升温脱附(CO₂-TPD)
        2.5.5 氢气化学吸附(H₂-Chemisorption)
        2.5.6 透射电子显微镜(TEM)
        2.5.7 扫描电子显微镜(SEM)
        2.5.8 X射线光电子能谱(XPS)
第三章 Ni/ZrO₂纳米片催化剂在CO₂甲烷化中的性能研究
    3.1 引言
    3.2 ZrO₂载体的表征
        3.2.1 ZrO₂载体的形貌特征
        3.2.2 ZrO₂载体的孔结构性质
        3.2.3 ZrO₂载体的晶相结构
    3.3 不同Ni/ZrO₂催化剂的活性评价
    3.4 不同Ni/ZrO₂催化剂的表征
        3.4.1 BET
        3.4.2 XRD,H₂-Chemisorption
        3.4.3 TEM, SEM
        3.4.4 H₂-TPR
        3.4.5 CO₂-TPD
        3.4.6 XPS
    3.5 小结
第四章 有序介孔Ni-Fe-Zr催化剂的CO₂甲烷化反应性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的表征
        4.2.1 N₂吸附-脱附
        4.2.2 XRD
        4.2.3 TEM
        4.2.4 XPS
    4.3 催化剂的活性评价
    4.4 催化剂的稳定性评价
    4.5 小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间研究成果



本文编号：3785279