金属水热产氢原位还原二氧化碳产有机化合物的基础研究

发布时间：2024-02-15 06:39

　　大量的二氧化碳作为生物质以及化石燃料燃烧的主要产物,进入大气后引发了温室效应等一系列迫在眉睫的全球气候环境问题。将二氧化碳进行转化生成高附加值的精细化学品或能源燃料,既可以“变废为宝”、减少二氧化碳的排放,又可将可再生的能源转化为高能量密度的能源燃料储存,具有重要的研究和应用价值。本课题以二氧化碳资源化转化利用为目的,根据高温高压水热反应的特性,创新性地将廉价易得的金属铝粉和铁易拉罐作为还原剂分解水产氢,分别还原二氧化碳为多碳烷烃(甲烷、乙烷和丙烷)以及还原碳酸氢钠为甲酸钠等高附加值有机物。同时由于该催化反应的过程是发生在水相体系,解决了之前气相加氢还原过程中金属催化剂表面活性位点容易生成积碳而导致催化剂的快速失活的缺点。第二章,研究了采用铝粉作为还原剂,在水热条件下,采用钴粉催化剂催化二氧化碳还原产甲烷、乙烷、丙烷。铝粉在水热条件下可以置换出水中的氢,在钴纳米片的催化作用下,可高效转化二氧化碳为甲烷、乙烷和丙烷,甲烷最高产率为80%,乙烷和丙烷的最高产率为5%左右。达到最高产率的最优反应条件为使用还原剂铝粉的添加量为40 mmol(H₂/CO₂

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图1.CO2燃烧后、燃烧前和氧料燃烧捕获技术的方框图

图1.CO2燃烧后、燃烧前和氧料燃烧捕获技术的方框图图2所示，二氧化碳封存技术主要是地质封存（在碱性地块，油气田采的煤田和深盐沼结构等地质构造中），海洋封存（通常直接释放到海）和二氧化碳固化成为无机组分碳酸盐（矿物储存）。

图3.电化学还原二氧化碳的主要产物及其标准电势另外，二氧化碳的还原过程是在阴极处实现的，因此可以通过在阴极材料的表

上海交通大学硕士学位论文浪费。同时，该法所采用的催化剂多为复合催化剂或贵金r和Ru，在气相反应中也容易产生积碳，造成催化剂的毒化或者使用成本较高。学还原法加氢还原法主要是一种克服CO2/CO2－的高还原电化学电位本原理主要是依靠电极激发电子的能量将二氧化碳进行加高的过渡能....

图4.光催化原理示意图

上海交通大学硕士学位论文控制，造成后续分离过程繁琐，提高了生产成本。还原法氢还原法是利用光线使半导体催化功能材料吸收光能并刺的产生，从而直接或间接地与二氧化碳反应生成有机化合图4所示。光催化自诞生以来就受到高度的关注，被认为来源。虽然目前其应用前景尚不明朗，但光电转化效率不

图7.深海水热流体及其电子传递模型示意图

图7.深海水热流体及其电子传递模型示意图对于人工利用水热来还原二氧化碳的研究还比较少，但根据已有的研究表添加适量的过渡金属催化剂和金属还原剂，二氧化碳可以在水热条件下转化为甲酸、甲烷等一系列有机物[68-72]。上海交通大学金放鸣教授在这了深入的研究，达到国际领先水平。本着模....

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