催化剂与等离子体协同催化CO 2 加氢制低碳烃

发布时间：2024-03-02 09:16

　　CO₂分子温和条件下难以活化,高温又不利于其加氢转化的进行,因此实现温和条件下的CO₂定向转化极具挑战。介质阻挡放电(DBD)等离子体具有高能低温的特点,可以用于促进一些常温常压下难以发生的反应,本论文利用DBD等离子体的优势,将等离子体技术应用于促进碳链增长的反应中,与催化剂协同作用,温和条件下实现CO₂加氢制低碳烃,开展的具体工作如下:采用浸渍法制备了一系列负载型金属催化剂,包括Fe/ZSM-5、Co/ZSM-5、Ni/ZSM-5、Cu/ZSM-5、Zn/ZSM-5、Cr/ZSM-5、Cd/ZSM-5、Mo/ZSM-5。在介质阻挡放电(DBD)低温等离子体反应器中研究了各催化剂CO₂加氢转化生成低碳烃的催化性能。结果表明,Ni/ZSM-5催化剂具有最佳CH₄选择性,而Co/ZSM-5具有最佳C₂-C₄低碳烃选择性。对Co/ZSM-5催化剂CO₂加氢活性相、等离子体与催化剂的协同作用机理以及等离子体体系中CO<...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 二氧化碳概述
        1.1.1 CO₂ 基本性质与排放情况
        1.1.2 CO₂ 对环境的危害
    1.2 二氧化碳的消除
        1.2.1 CO₂ 捕集、运输与封存工艺
        1.2.2 CO₂ 开发利用
    1.3 二氧化碳化学转化
        1.3.1 二氧化碳加氢制甲烷
        1.3.2 二氧化碳加氢制甲醇
        1.3.3 二氧化碳加氢制二甲醚
        1.3.4 二氧化碳加氢制C₂₊烃
    1.4 等离子体技术
        1.4.1 等离子体概述
        1.4.2 等离子体的分类与产生方式
        1.4.3 低温等离子体技术的应用
        1.4.4 等离子体在二氧化碳转化中的应用
    1.5 论文选题与研究内容
2 实验部分
    2.1 试剂与仪器
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 载体预处理
        2.2.2 催化剂前体制备
        2.2.3 催化剂前体还原
    2.3 催化剂活性评价
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 X射线衍射
        2.4.2 N₂ 吸附-脱附
        2.4.3 NH₃ 程序升温脱附
    2.5 催化剂床层温度检测
3 负载型金属催化剂筛选
    3.1 DBD反应器中各催化剂的催化性能
    3.2 催化剂活性相分析
        3.2.1 Co/ZSM-5 催化剂
        3.2.2 Ni/ZSM-5 催化剂
        3.2.3 Fe/ZSM-5 催化剂
    3.3 CO₂ 加氢反应热力学平衡计算
    3.4 等离子体与催化剂协同作用分析
    3.5 协同作用反应机理
    3.6 小结
4 Co基催化剂制备条件及反应条件优化
    4.1 Co基催化剂制备条件优化
        4.1.1 载体对Co基催化剂催化性能影响
        4.1.2 Co负载量对Co/ZSM-5 催化剂的影响
    4.2 助剂对Co/ZSM-5 催化剂加氢性能影响
        4.2.1 助剂种类影响
        4.2.2 Ni助剂含量影响
    4.3 反应条件优化
        4.3.1 原料气中H₂/CO₂ 摩尔比的影响
        4.3.2 气体体积空速的影响
        4.3.3 反应输入功率的影响
    4.4 催化剂稳定性测试
    4.5 小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3916653