双极性高压脉冲介质阻挡放电协同催化剂降解甲醛的实验研究

发布时间：2017-05-30 06:00

  本文关键词：双极性高压脉冲介质阻挡放电协同催化剂降解甲醛的实验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,人们的环境保护意识逐渐提高,空气污染越来越受关注,特别是室内空气污染。随着多种建筑装潢装饰材料在室内的使用,室内空气受到严重的污染。甲醛具有毒性大、持续时间长、污染范围广等特点被列为室内主要污染物。甲醛严重危害着人类的健康和居住环境。因此,研究如何高效的降解甲醛具有非常重大的意义和价值。目前,放电低温等离子体协同催化技术降解甲醛具有处理时间短、效率高、反应器结构简单等优点,但如何在提高甲醛降解率的同时控制副产物的生成量,还待进一步深入研究。本文以甲醛为处理对象,采用正负高压双脉冲电源对同轴式介质阻挡反应器供电。首先系统地研究了脉冲电压、脉冲重复频率、放电间隙、气体流量、初始质量浓度等影响因素对甲醛降解率及臭氧生成量的影响。然后对催化剂的载体和活性组分进行筛选,并确定活性组分的最佳负载量。以5A分子筛为载体,稀土元素La、Ce为助剂改性成分,制备了La-Mn/5A分子筛及Ce-Mn/5A分子筛催化剂,并对催化剂进行SEM表征分析。最后,实验深入研究了介质阻挡放电等离子体协同不同类型催化剂对甲醛降解率及臭氧生成量的影响。实验结果表明:升高脉冲电压有利于甲醛的降解,当电压达到19kV时,继续升高电压,甲醛降解率增幅变小,而臭氧生成量随着电压的增加不断增大;随着放电间隙的减小降解率增大,但放电间隙过小时,臭氧生成量过大;随着气体流量的增大,甲醛降解率降低;随着脉冲重复频率的增大,甲醛降解率增大,当脉冲重复频率达到60Hz时,继续增加脉冲重复频率,降解率增大不明显;在一定实验条件下,甲醛的初始浓度增大,降解率降低,而甲醛去除量增大并趋近于反应器的最大处理量。以5A分子筛为载体负载8%Mn的催化剂协同放电等离子体降解甲醛的效果较好,在脉冲电压为22kV、脉冲频率为60Hz、流量为0.5L/min的条件下,甲醛降解率为92.1%,臭氧为40.3mg/m3。La、Ce改性的La-Mn/5A分子筛催化剂及Ce-Mn/5A分子筛催化剂的催化效果明显高于Mn/5A分子筛催化剂。其中介质阻挡放电等离子体协同3%Ce-Mn/5A分子筛催化剂对甲醛的降解效果最佳,甲醛的降解率高达99.2%,臭氧仅为38.9 mg/m3。研究还分析了单独放电等离子体、放电等离子体协同催化剂降解甲醛的机理,为放电等离子体协同催化剂降解污染废气提供一定的参考。
【关键词】：双极性高压脉冲 介质阻挡放电 催化剂 甲醛 臭氧
【学位授予单位】：江西理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X51;O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-21
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 国内外去除甲醛的方法11-13
• 1.2.1 吸附法11
• 1.2.2 吸收法11-12
• 1.2.3 生物净化法12
• 1.2.4 催化氧化法12-13
• 1.2.5 放电低温等离子体法13
• 1.3 介质阻挡放电13-18
• 1.3.1 介质阻挡放电简介13-14
• 1.3.2 介质阻挡放电技术降解甲醛的研究现状14-15
• 1.3.3 双极性高压脉冲介质阻挡放电研究现状15-16
• 1.3.4 低温等离子体联合催化降解气态污染物的技术16-18
• 1.4 研究目的及主要研究内容18-21
• 1.4.1 研究目的及意义18-19
• 1.4.2 主要研究内容19-20
• 1.4.3 课题来源20-21
• 第二章 介质阻挡放电反应器21-25
• 2.1 介质阻挡放电反应器的电极结构21-22
• 2.2 介质阻挡放电反应器的研究进展22-25
• 第三章 实验装置及实验方法25-30
• 3.1 实验药品与仪器设备25-26
• 3.1.1 实验药品25
• 3.1.2 实验仪器设备25-26
• 3.2 实验系统流程及实验装置26-27
• 3.2.1 实验装置系统图26
• 3.2.2 介质阻挡放电反应器结构图26-27
• 3.3 实验测试方法27-28
• 3.3.1 甲醛浓度测试及降解率的计算27
• 3.3.2 O_3、CO和CO_2浓度的测定27-28
• 3.4 催化剂的制备28-29
• 3.4.1 Mn/γ-Al_2O_3，Mn/5A分子筛催化剂的制备28
• 3.4.2 Mn，，Fe，Cu/ 5A分子筛催化剂的制备28
• 3.4.3 Ce-Mn/5A分子筛、La-Mn/5A分子筛催化剂的制备28-29
• 3.5 催化剂扫描电子显微镜的表征29-30
• 第四章 双极性高压脉冲介质阻挡放电降解甲醛的实验研究30-38
• 4.1 实验结果与分析30-37
• 4.1.1 脉冲电压的影响30-31
• 4.1.2 脉冲重复频率的影响31-33
• 4.1.3 放电间隙的影响33-34
• 4.1.4 气体流量的影响34-36
• 4.1.5 甲醛初始质量浓度的影响36-37
• 4.2 本章小结37-38
• 第五章 双极性高压脉冲DBD协同催化剂降解甲醛的实验研究38-57
• 5.1 催化剂载体的选择38-41
• 5.1.1 不同载体负载Mn对甲醛降解率的影响39
• 5.1.2 不同载体负载Mn对臭氧生成量的影响39-40
• 5.1.3 催化剂SEM的表征结果与分析40-41
• 5.2 活性组分的选择41-45
• 5.2.1 活性组分对甲醛降解率的影响42
• 5.2.2 活性组分对臭氧生成量的影响42-43
• 5.2.3 催化剂SEM表征结果与分析43-45
• 5.3 Mn的负载量的确定45-48
• 5.3.1 Mn的负载量对甲醛降解率的影响45-46
• 5.3.2 Mn的负载量对臭氧生成量的影响46
• 5.3.3 催化剂SEM表征结果与分析46-48
• 5.4 掺杂稀土元素La、Ce48-52
• 5.4.1 掺杂稀土元素La、Ce对甲醛降解率的影响49
• 5.4.2 掺杂稀土元素La、Ce对臭氧生成量的影响49-50
• 5.4.3 催化剂SEM表征结果与分析50-52
• 5.5 Ce掺杂量的确定52-55
• 5.5.1 Ce的掺杂量对甲醛降解率的影响52
• 5.5.2 Ce掺杂量对臭氧生成量的影响52-54
• 5.5.3 催化剂SEM表征结果与分析54-55
• 5.6 本章小结55-57
• 第六章 双极性高压脉冲DBD协同催化降解甲醛的机理探讨57-61
• 6.1 主要活性物质的产生与作用57-59
• 6.1.1 甲醛分子与高能电子的碰撞57-58
• 6.1.2 氧原子（O）的产生及作用58
• 6.1.3 羟基自由基（OH）的产生及作用58
• 6.1.4 臭氧的产生及作用58-59
• 6.2 催化剂的作用59-61
• 第七章 结论与展望61-64
• 7.1 主要研究成果及结论61-62
• 7.2 存在的问题及展望62-64
• 参考文献64-70
• 致谢70-71
• 攻读硕士学位期间的研究成果71-72

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