掺杂型黑色二氧化钛的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-06-12 05:06

  本文关键词：掺杂型黑色二氧化钛的制备及其光催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：二氧化钛作为一种应用非常广泛的半导体材料,带隙宽度大约为3.2eV仅能吸收利用5%的太阳光,但由于其在产氢、光催化分解有机污染物以及太阳能电池等方面有着广泛的应用,因而引起了广泛的关注和研究。大量的研究工作(元素掺杂;氧缺陷)通过改变它的能带结构来提高材料的可见光吸收性能。然而改性后的材料对可见光能量的捕获吸收能力依旧有所欠缺,这主要是因为改性没有足够有效地提高其对可见光的吸收能力;同时掺杂形成了光生载流子的新的复合中心。近来,以氢化还原方法来制备而成的黑色二氧化钛以其出色的对紫外光、可见光和近红外光的吸收能力,引起了光催化领域的极大关注。研究证明黑色二氧化钛有效地提高了催化剂的可见光催化性能。本文制备了黑色N-TiO_2、Ni-TiO_2和N-Ni-TiO_2三种改性的TiO_2光催化剂,通过对罗丹明B和甲基橙的光催化降解结果分析,分别研究了三种催化剂对两种染料的光催化降解能力以及反应机理。采用XPS、FT-IR、TEM、XRD、BET、Raman、UV-vis、EPR等表征方法对黑色N-TiO_2、Ni-TiO_2和N-Ni-TiO_2三种改性的TiO_2光催化剂进行表征分析。研究结果表明N元素的掺杂量和焙烧温度对材料的催化性能有影响,黑色氮掺杂二氧化钛的带隙大约为2.05eV,具备非常出色的可见光吸收性能。当氮元素的掺杂量为0.1mol时,450℃焙烧制备得到的TiO_2催化效率最高,光照150分钟对RhB的去除率为93.64%,对MO的去除率为93.27%。研究结果表明镍元素的掺杂量和焙烧温度对黑色Ni-TiO_2的催化性能有影响,镍元素与四丁基钛酸酯中钛元素的摩尔比为2%时,450℃焙烧制备得到的TiO_2催化性能最为佳。可见光光照150分钟对RhB的去除率为95.86%,对MO的去除率为95.38%。黑色氮镍共掺杂TiO_2的带隙约为1.82eV,可以充分利用可见光,实验结果表明:氮元素掺杂量为0.1mol时,硝酸镍的镍元素与四丁基钛酸酯中钛元素摩尔比为2%,焙烧温度为450℃时,样品对RhB和MO的降解效率最高。可见光光照150分钟,罗丹明B的去除率为98.26%,对甲基橙的去除率为98.18%。
【关键词】：黑色二氧化钛 氮掺杂 镍掺杂 可见光 罗丹明B 甲基橙
【学位授予单位】：黑龙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;X703
【目录】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-12
• 第1章 绪论12-24
• 1.1 概述12
• 1.2 TiO_2光催化材料概述12-15
• 1.2.1 TiO_2光催化氧化技术的研究背景12-13
• 1.2.2 TiO_2光催化的基本原理13-14
• 1.2.3 半导体的能带位置14-15
• 1.3 影响TiO_2光催化反应的因素15-17
• 1.3.1 晶相结构的影响15-16
• 1.3.2 粒径尺寸的影响16
• 1.3.3 晶格缺陷的影响16-17
• 1.3.4 pH值影响17
• 1.3.5 其他外在原因的影响17
• 1.4 改性TiO_2光催化剂的研究进展17-22
• 1.4.1 金属离子掺杂18-19
• 1.4.2 非金属元素掺杂改性19
• 1.4.3 半导体复合19-20
• 1.4.4 贵金属沉积20-21
• 1.4.5 染料光敏化21-22
• 1.5 本课题的意义和研究内容22-24
• 1.5.1 研究意义22-23
• 1.5.2 课题主要内容23-24
• 第2章 实验材料与方法24-35
• 2.1 实验试剂和设备24-26
• 2.1.1 主要实验试剂24-25
• 2.1.2 主要试验仪器和设备25-26
• 2.2 材料表征方法26-29
• 2.2.1 X-射线粉末衍射（XRD）26
• 2.2.2 拉曼光谱（Raman）26-27
• 2.2.3 X-射线光电子能谱（XPS）27
• 2.2.4 傅立叶红外光谱（FT-IR）27-28
• 2.2.5 N2物理吸附-脱附28
• 2.2.6 紫外-可见漫反射光谱28-29
• 2.2.7 透射电子显微镜29
• 2.3 样品合成方案29-31
• 2.4 材料光催化性能的评价方法31-35
• 2.4.1 模型污染物的选择31-32
• 2.4.2 模型污染物标准曲线的绘制32-35
• 第3章 黑色氮掺杂TiO_2的制备及光催活性的研究35-57
• 3.1 引言35
• 3.2 黑色氮掺杂二氧化钛的制备35-36
• 3.3 催化剂表征36-47
• 3.3.1 XRD分析36-38
• 3.3.2 Raman谱图38-39
• 3.3.3 表面元素及基团分析39-41
• 3.3.4 FT-IR分析41-42
• 3.3.5 UV-vis分析42-44
• 3.3.6 VB XPS分析44-45
• 3.3.7 BET分析45-46
• 3.3.8 表观形貌分析46-47
• 3.4 黑色N-TiO_2光催化降解有机染料影响因素的研究47-55
• 3.4.1 N元素的掺杂量对MO和RhB降解的影响47-48
• 3.4.2 焙烧温度对降解MO和RhB的影响48-49
• 3.4.3 不同TiO_2光催化剂对RhB的降解效果研究49-50
• 3.4.4 罗丹明B的紫外光降解动力学研究50-51
• 3.4.5 不同TiO_2光催化剂对MO的降解效果研究51-52
• 3.4.6 甲基橙（MO）的可见光降解动力学研究52-53
• 3.4.7 光催化性能的稳定性测试53-54
• 3.4.8 光催化机理分析54-55
• 3.5 本章小结55-57
• 第4章 黑色镍掺杂TiO_2的制备及光催化性能研究57-80
• 4.1 引言57
• 4.2 黑色镍掺杂TiO_2的制备方法57-58
• 4.3 催化剂的表征58-69
• 4.3.1 XRD谱图分析58-59
• 4.3.2 Raman谱图分析59-60
• 4.3.3 表面元素及基团分析60-64
• 4.3.4 FT-IR分析64-65
• 4.3.5 UV-vis分析65-66
• 4.3.6 VB XPS分析66-67
• 4.3.7 BET分析67-68
• 4.3.8 TEM分析68-69
• 4.4 黑色镍掺杂二氧化钛光催化降解有机染料影响因素的研究69-78
• 4.4.1 Ni的掺杂量对降解甲基橙和RhB的影响69-70
• 4.4.2 焙烧温度对降解MO和RhB的影响70-71
• 4.4.3 不同TiO_2光催化剂对RhB的降解效果研究71-72
• 4.4.4 RhB的可见光降解动力学分析72-74
• 4.4.5 不同TiO_2光催化剂对MO的降解效率分析74-75
• 4.4.6 MO的可见光降解动力学研究75-76
• 4.4.7 光催化剂光催化性能的稳定性测试76-77
• 4.4.8 光催化机理分析77-78
• 4.5 本章小结78-80
• 第5章 黑色氮镍共掺杂TiO_2的制备及光催化性能研究80-101
• 5.1 引言80
• 5.2 黑色氮镍掺杂二氧化钛的制备80-81
• 5.3 催化剂的表征81-93
• 5.3.1 XRD分析81-83
• 5.3.2 Raman谱图83-84
• 5.3.3 表面元素及基团分析84-88
• 5.3.4 FT-IR分析88-89
• 5.3.5 UV-vis分析89-91
• 5.3.6 BET分析91-92
• 5.3.7 TEM分析92-93
• 5.4 黑色N-Ni-TiO_2光催化降解有机染料影响因素的研究93-100
• 5.4.1 氮元素的掺杂量对降解甲基橙的影响93-94
• 5.4.2 Ni与Ti的摩尔比对降解MO和RhB的影响94-95
• 5.4.3 焙烧温度对降解MO和RhB的影响95-96
• 5.4.4 不同TiO_2光催化剂对MO的降解效果研究96-97
• 5.4.5 不同Ti_O2光催化剂对RhB的降解效果研究97-98
• 5.4.6 光催化性能的稳定性测试98-99
• 5.4.7 光催化机理分析99-100
• 5.5 本章小结100-101
• 结论101-104
• 参考文献104-115
• 致谢115-116
• 攻读学位期间所获得的成果116
• 攻读学位期间申请专利116

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