碳纳米管加速偶氮染料厌氧降解机理研究

发布时间：2017-06-15 13:09

  本文关键词：碳纳米管加速偶氮染料厌氧降解机理研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：偶氮染料废水由于成分复杂、毒害性物质含量高、水量大等特点已成为较难处理的工业废水之一。在众多水处理工艺中,厌氧-好氧组合工艺被认为是处理偶氮染料废水有效手段,但也存在厌氧阶段脱色效率较低,水力停留时间较长等问题。本研究选取碳纳米管作为氧化还原介体,探讨其促进偶氮染料厌氧生物降解效果。本论文对碳纳米管进行表征,发现其呈现团簇管状体、表面存在多种含氧官能团、结构中碳原子具有SP2杂化特性,并且存在无序碳原子和结构缺陷。碳纳米管对偶氮染料的吸附过程可通过Langmuir吸附等温曲线和准一级吸附动力学良好拟合。通过考察碳纳米管促进Na2S还原和PMS氧化降解染料,结果表明碳纳米管可显著促进染料降解,可作为理想的氧化还原介体;并且发现碳纳米管相比于活性炭更具有优势,其促进Na2S还原染料和PMS氧化染料的降解速率分别是活性炭的4.7倍和9.2倍。通过GC/MS对染料降解产物分析得出,Na2S还原和PMS氧化降解染料途径存在差异,Na2S还原体系主要通过发生电子转移,促使偶氮键还原断裂,达到脱色降解的目的,降解产物主要为芳香胺类;而PMS氧化体系是碳纳米管提供电子活化PMS产生强氧化性SO-4·自由基降解染料,并且具有43.1%的矿化效果,降解产物主要为含氧芳香族化合物。通过两种化学实验证明,碳纳米管具有氧化还原介体特性,当将其应用于厌氧生物降解偶氮染料过程中,同样具有加速染料降解效果。碳纳米管促进体系染料降解速率分别提升了3.5倍(AO7)、5.0倍(OG)、2.5倍(CR)、3.4倍(DB71),染料降解过程符合一级降解动力学;并且厌氧促进体系中COD去除率可达到40.5%;电子供体类型对染料降解有较大影响,应选择混合碳源或者甲酸钠碳源作为电子供体;染料降解速率随着污泥浓度、CNT投加量、碳源投加量的增加而提高。通过建立连续流UASB反应器,得出碳纳米管在连续流反应器中同样可以促进染料厌氧生物降解。反应器连续运行50天,投加体系相比未投加体系要多降解染料AO7约21.42g。碳纳米管具有氧化还原介体特性,可促进偶氮染料化学和厌氧生物降解主要有3方面机理:(1)碳纳米管吸附作用;(2)碳纳米管电子受体作用,加速还原和生物降解过程中电子转移效率;(3)碳纳米管表面含氧官能团和π电子层作为直接电子供体,提高电子转移效率。
【关键词】：偶氮染料 碳纳米管 氧化还原介体 电子转移 机理
【学位授予单位】：苏州科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X788
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-28
• 1.1 引言12-13
• 1.2 偶氮染料特性及危害13-15
• 1.2.1 偶氮染料简介13-14
• 1.2.2 偶氮染料废水来源及特点14-15
• 1.2.3 偶氮染料废水危害15
• 1.3 偶氮染料废水处理研究现状15-23
• 1.4 氧化还原介体应用于偶氮染料废水研究现状23-26
• 1.5 本论文研究内容26-28
• 第二章 碳纳米管结构特性研究28-46
• 2.1 引言28-29
• 2.2 实验材料与试剂29-31
• 2.2.1 实验材料29-30
• 2.2.2 实验试剂30
• 2.2.3 实验仪器30-31
• 2.3 实验方法31-33
• 2.3.1 材料表征方法31
• 2.3.2 碳纳米管等温吸附实验31-32
• 2.3.3 碳纳米管吸附动力学实验32
• 2.3.4 碳纳米管改性实验32-33
• 2.4 分析方法33-37
• 2.4.1 偶氮染料浓度测定和UV-Vis全波段扫描33-34
• 2.4.2 碳纳米管和活性炭零电荷点（pH_(pzc)）测定34
• 2.4.3 碳纳米管吸附等温线拟合34-35
• 2.4.4 碳纳米管吸附动力学拟合35-37
• 2.5 结果与讨论37-45
• 2.5.1 活性炭与碳纳米管表面形貌分析37-38
• 2.5.2 活性炭与碳纳米管元素组成分析38-39
• 2.5.3 活性炭与碳纳米管红外光谱（FT-IR）分析39-40
• 2.5.4 活性炭与碳纳米管拉曼（Raman）分析40-41
• 2.5.5 活性炭与碳纳米管零电荷点（pH_(pzc)）41-42
• 2.5.6 碳纳米管吸附等温曲线研究42-43
• 2.5.7 碳纳米管吸附动力学研究43-45
• 2.6 本章小结45-46
• 第三章 碳纳米管作为RM加速偶氮染料化学降解46-86
• 3.1 引言46-47
• 3.2 实验试剂与仪器47-48
• 3.2.1 实验试剂47-48
• 3.2.2 实验仪器48
• 3.3 实验方法48-49
• 3.3.1 不同p H值缓冲液配制48
• 3.3.2 CNT作为RM促进Na_2S还原降解染料48-49
• 3.3.3 CNT作为RM促进PMS氧化降解染料49
• 3.4 分析方法49-53
• 3.4.1 CNT促进偶氮染料化学降解动力学拟合49-50
• 3.4.2 硫化钠浓度测定50-52
• 3.4.3 降解产物测定52
• 3.4.4 Arrhenius拟合及反应活化能计算52-53
• 3.5 结果与讨论53-85
• 3.5.1 CNT促进硫化钠还原染料效果53-66
• 3.5.2 CNT活化PMS氧化降解染料效果66-79
• 3.5.3 偶氮染料还原与氧化降解TOC及中间产物分析79-82
• 3.5.4 CNT作为RM促进染料化学降解机理分析82-85
• 3.6 本章小结85-86
• 第四章 CNT作为RM加速偶氮染料厌氧生物降解86-107
• 4.1 引言86-87
• 4.2 实验试剂与仪器87-88
• 4.2.1 实验试剂87-88
• 4.2.2 实验仪器88
• 4.3 实验方法88-91
• 4.3.1 营养液配制方法88-89
• 4.3.2 厌氧颗粒污泥培养与驯化89
• 4.3.3 偶氮染料厌氧生物降解血清瓶实验89-90
• 4.3.4 CNT促进UASB反应器厌氧降解偶氮染料90-91
• 4.4 分析方法91-92
• 4.4.1 厌氧颗粒污泥MLSS和MLVSS测定91
• 4.4.2 甲酸钠浓度测定91-92
• 4.4.3 化学需氧量测定及营养液扫描光谱92
• 4.5 结果与讨论92-106
• 4.5.1 CNT促进厌氧颗粒污泥降解偶氮染料血清瓶实验92-102
• 4.5.2 CNT促进连续流UASB反应器降解偶氮染料102-104
• 4.5.3 CNT促进厌氧颗粒污泥降解偶氮染料产物分析104
• 4.5.4 CNT促进厌氧颗粒污泥降解偶氮染料机理分析104-106
• 4.6 本章小结106-107
• 第五章 结论与展望107-109
• 5.1 结论107-108
• 5.2 展望108-109
• 参考文献109-118
• 致谢118-119
• 附录119-128
• 作者简介128

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