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金属氧化物改性的钛基催化剂的制备及其脱硝性能的研究

发布时间:2017-06-16 08:13

  本文关键词:金属氧化物改性的钛基催化剂的制备及其脱硝性能的研究,,由笔耕文化传播整理发布。


【摘要】:化石燃料燃烧和汽车尾气的排放使氮氧化物污染日益严重,由于氮氧化物的危害众多,因此氮氧化物的治理是治理环境污染的重中之重。目前,选择性催化还原技术是应用最广泛的氮氧化物处理技术之一。钒基催化剂是该技术中最常用的催化剂,钒基催化剂具有容易SO_2中毒和蜂窝状低温脱硝催化剂制备技术欠佳且性能较差等缺点。现阶段的研究热点是开发新型、高效、稳定且环境友好的非钒基催化剂。本论文将钛基催化剂进行改性,负载金属氧化物活性组分,对钛基催化剂进行单金属铈改性和双金属锆铈改性来制备脱硝催化剂。本文还考察了制备方法对催化剂性能的影响,通过水热法、共沉淀法、浸渍法和机械研磨法四种方法的对比,筛选出最优的制备方法是共沉淀法。本文主要将单金属铈和双金属锆铈用于改性钛基催化剂,通过测试所制备催化剂的活性,发现CeTi-COP催化剂,350℃左右时NO去除率达到99%,Zr_(0.03)Ce_(0.07)Ti_(0.9)O_2催化剂350℃左右时NO去除率达到95.7%。测试结果显示,本文制备的CeTi-COP和Zr_(0.03)Ce_(0.07)Ti_(0.9)O_2催化剂具有良好的抗水抗硫能力。本论文采用了X射线衍射仪、比表面积分析仪、X射线荧光光谱仪等表征方法表征催化剂的形貌及微观结构;进行了程序升温还原测试研究了所有样品的氧化还原性能;对催化剂样品进行了原位红外的相关分析测试,分析了催化剂表面反应的机理。通过研究实验,本文制备出两种脱硝性能优异,选择性高,抗水抗硫性能好的改性钛基催化剂,为将来脱硝催化剂的发展提出了一种新的思路。脱硝催化剂的发展应以着重注意催化剂的寿命,以开发低成本、高效率、稳定性好的催化剂为目标。
【关键词】:脱硝 氮氧化物 金属氧化物催化剂 选择性催化还原
【学位授予单位】:济南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X701;O643.36
【目录】:
  • 摘要7-8
  • Abstract8-10
  • 第一章 绪论10-20
  • 1.1 课题研究背景10-11
  • 1.2 氮氧化物的产生、危害及控制技术11-12
  • 1.2.1 氮氧化物的产生11
  • 1.2.2 氮氧化物的危害11
  • 1.2.3 氮氧化物的控制技术11-12
  • 1.3 SCR脱硝技术12-14
  • 1.3.1 NH_3-SCR反应机理12-13
  • 1.3.2 NH_3-SCR脱硝工艺13-14
  • 1.4 NH_3-SCR催化剂14-17
  • 1.4.1 钛基催化剂15-16
  • 1.4.2 铈基催化剂16
  • 1.4.3 铈锆基催化剂16-17
  • 1.5 研究目的及研究内容17-20
  • 1.5.1 研究目的17
  • 1.5.2 研究内容17-20
  • 第二章 不同比例的铈钛复合氧化物催化剂及其脱硝性能研究20-28
  • 2.1 实验材料、仪器和设备20-21
  • 2.1.1 实验材料20-21
  • 2.1.2 实验仪器及设备21
  • 2.2 不同铈钛比例的复合氧化物催化剂的制备21-22
  • 2.3 结构形貌分析及氧化还原性能测试22-24
  • 2.3.1 结构形貌分析22
  • 2.3.2 氧化还原性能测试22-24
  • 2.4 脱硝性能测试24-26
  • 2.4.1 脱硝性能测试装置、条件及过程24-25
  • 2.4.2 Ce_xTi_(1-x)O_2的脱硝活性及选择性25-26
  • 2.5 本章小结26-28
  • 第三章 不同方法制备的铈钛复合物催化剂及其脱硝性能研究28-44
  • 3.1 实验材料、仪器和设备28-29
  • 3.1.1 实验材料28-29
  • 3.1.2 实验仪器及设备29
  • 3.2 不同制备方法制备的铈钛复合物催化剂29-31
  • 3.2.1 水热法制备TiO_229-30
  • 3.2.2 水热法制备铈钛催化剂30
  • 3.2.3 共沉淀法制备铈钛催化剂30
  • 3.2.4 浸渍法制备铈钛催化剂30
  • 3.2.5 机械研磨法制备铈钛催化剂30-31
  • 3.3 结构形貌分析及氧化还原性能测试31-34
  • 3.3.1 结构形貌分析31
  • 3.3.2 比表面积测试和X射线荧光光谱测试31-32
  • 3.3.3 氧化还原性能测试32-34
  • 3.4 催化剂脱硝性能测试34-35
  • 3.4.1 脱硝性能测试装置、条件及过程34
  • 3.4.2 不同制备方法铈钛催化剂的脱硝活性及选择性34-35
  • 3.5 抗水抗硫性能测试35-36
  • 3.6 原位红外实验结果36-42
  • 3.6.1 NH_3吸附37-39
  • 3.6.2 NO+O_2吸附39-40
  • 3.6.3 NH_3+NO+O_2吸附40-41
  • 3.6.4 NH_3与NO竞争吸附41-42
  • 3.7 本章小结42-44
  • 第四章 不同锆铈比例的锆铈钛复合物催化剂及其脱硝性能研究44-58
  • 4.1 实验材料、仪器和设备44-45
  • 4.1.1 实验材料44-45
  • 4.1.2 实验仪器和设备45
  • 4.2 不同锆铈比例的锆铈钛复合物催化剂的制备45-46
  • 4.3 结构形貌分析及氧化还原性能测试46-48
  • 4.3.1 结构形貌分析46
  • 4.3.2 比表面积测试和X射线荧光光谱测试46-47
  • 4.3.3 氧化还原性能测试47-48
  • 4.4 催化剂脱硝性能测试48-50
  • 4.4.1 脱硝性能测试装置48-49
  • 4.4.2 不同锆铈比例的锆铈钛复合物催化剂的脱硝活性及选择性49-50
  • 4.5 抗水抗硫性能测试50-51
  • 4.6 原位红外实验结果51-56
  • 4.6.1 NH_3吸附51-53
  • 4.6.2 NO+O_2吸附53-54
  • 4.6.3 NH_3+NO+O_2吸附54-55
  • 4.6.4 NH_3与NO竞争吸附55-56
  • 4.7 本章小结56-58
  • 第五章 结论58-60
  • 5.1 论文主要结论58-59
  • 5.2 创新点及意义59
  • 5.3 展望59-60
  • 参考文献60-66
  • 致谢66-68
  • 附录68

【参考文献】

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本文编号:454897

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