微波辐射对焦炭微结构及焦炭-NO反应性影响研究

发布时间：2017-06-19 06:02

  本文关键词：微波辐射对焦炭微结构及焦炭-NO反应性影响研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：工业燃煤领域NO_x的绿色、经济、高效减排成为关注要点。近年来焦炭对NO的还原作用成为研究热点,“焦粉混燃脱氮”技术在国外冶金行业也取得了一定的成果。但随着热处理温度和时间的增加,焦炭“类石墨化”程度提高,焦炭还原能力明显下降。若能实现反应器外常温、中温(20~800℃)焦炭的活化,改善焦炭微结构特性,将显著提高回送焦炭对NO的还原能力。为此,本文设计了微波-热重-红外反应器试验系统,以朔州烟煤、模型焦炭作为研究对象,通过探究在不同微波作用条件下焦炭微结构以及焦炭-NO反应性的变化规律,确定微波活化焦炭的最佳条件以及活化机理,为工业锅炉新型脱硝技术的发展提供借鉴。以纳米碳粉、蔗糖、去离子水、乙醇为原料,按一定的配比制备了模型焦炭。利用马弗炉,制备了炭化终温分别为800℃、900℃的朔州煤焦和模型焦炭样品。在微波-热重-红外反应器上,进行不同微波功率、作用时间对不同焦炭样品的改性处理,利用压汞测试、XRD、Raman及XPS测试等,对部分改性前后的朔州煤焦、模型焦炭的孔隙结构分布、石墨化程度、晶格缺陷、官能团相对含量等各特征参数的变化规律及差异进行了对比、分析。结果表明,微波处理功率、时间均对焦炭微结构产生一定的作用:随着微波处理功率的增加和微波处理时间的延长,朔州煤焦和模型焦炭的比表面积、孔容积呈现先增大后减小的趋势;C-O,C=O,O=C-O三种含氧官能团含量均有所下降;朔州煤焦石墨化程度未呈现明显规律性,模型焦炭石墨化程度先减小后增大。在大颗粒热重反应器系统探究了800℃、900℃下微波改性大颗粒朔州煤焦与NO的反应性,在立卧管式炉实验系统上以程序升温法分别探究了常温和800℃下微波改性模型焦炭-NO反应性,在微波-热重-红外反应器系统上探究了800℃条件下间歇式施加微波处理方式对模型焦炭的NO反应性的变化规律。结果表明:随着微波处理功率的增大和微波处理时间的延长,朔州煤焦和模型焦炭的NO反应性先增大后减小,朔州煤焦的最佳微波处理功率和时间分别为640W和90s,模型焦炭的最佳微波处理功率和时间为480W(或640W)和90s;施加微波瞬间,模型焦炭还原NO的效率便会迅速提高,这是由微波的热效应和非热效应共同决定的;常温下微波改性的模型焦炭的NO反应性普遍高于中温800℃下的微波改性焦炭。微波改性前后焦炭孔隙结构变化、含氧官能团的变迁及石墨化程度是影响高温条件下朔州煤焦和模型焦炭的NO反应性的主要因素。
【关键词】：微波 焦炭 微结构 固定床 NO_x
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TQ534
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-18
• 1.1 研究背景10-11
• 1.1.1 NO_x的排放10-11
• 1.1.2 NO_x的治理11
• 1.2 氮氧化物的形成和控制11-12
• 1.3 国内外的研究现状12-17
• 1.3.1 焦炭-NO反应的研究意义12-13
• 1.3.2 基于微波辐射焦炭脱硝的研究13-14
• 1.3.3 微波下焦炭微结构变化对NO还原影响14-16
• 1.3.4 国内外文献的简析综述16-17
• 1.4 本文的主要研究内容17-18
• 第2章 实验系统和实验仪器18-29
• 2.1 微波-热重-红外反应器18-23
• 2.1.1 微波-热重-红外反应器及加热系统19-20
• 2.1.2 红外测温系统20
• 2.1.3 称重系统20-21
• 2.1.4 配气系统21
• 2.1.5 气体测量及排气系统21-22
• 2.1.6 温度场标定22-23
• 2.2 大颗粒热重反应器系统23-24
• 2.2.1 大颗粒热重反应器主体部分23-24
• 2.2.2 反应系统的调试24
• 2.3 立卧管式炉实验系统24-25
• 2.3.1 管式实验台主体部分25
• 2.3.2 反应系统的调试25
• 2.4 其它测试仪器简介25-27
• 2.4.1 红外热像仪26
• 2.4.2 热重分析仪26
• 2.4.3 碳氢氮元素分析仪26
• 2.4.4 压汞分析仪26
• 2.4.5 X射线衍射（XRD）26-27
• 2.4.6 拉曼（Raman）光谱分析仪27
• 2.4.7 X射线光电子能谱仪（XPS）27
• 2.5 本章小结27-29
• 第3章 焦炭的制备及理化特性分析29-49
• 3.1 原始煤焦及模型焦炭的制取29-31
• 3.1.1 朔州煤焦的制备29-30
• 3.1.2 模型焦炭的制备30-31
• 3.2 微波改性焦炭的制备31-32
• 3.3 焦炭的工业分析和元素分析32-33
• 3.4 微波对焦炭孔隙结构的影响33-36
• 3.4.1 朔州煤焦的压汞分析33-35
• 3.4.2 模型焦炭的压汞分析35-36
• 3.5 微波对焦炭微晶结构的影响36-45
• 3.5.1 X射线衍射（XRD）分析36-40
• 3.5.2 拉曼（Raman）光谱分析40-45
• 3.6 微波对焦炭表面碳氧元素赋存形态的影响45-47
• 3.6.1 X射线光电子能谱（XPS）分析45
• 3.6.2 焦炭中碳氧元素赋存形态的变化45-47
• 3.7 本章小结47-49
• 第4章 微波改性焦炭的NO反应性实验49-64
• 4.1 改性焦炭-NO反应性实验方案49-50
• 4.1.1 程序升温法49
• 4.1.2 恒温加热法49-50
• 4.1.3 恒温下间歇式施加微波法50
• 4.1.4 数据处理方法50
• 4.2 微波对朔州煤焦-NO反应性影响50-54
• 4.2.1 改性 800℃-20min朔州煤焦-NO反应性规律51-53
• 4.2.2 改性 900℃-20min朔州煤焦-NO反应性规律53-54
• 4.3 微波对模型焦炭-NO反应性影响54-57
• 4.3.1 改性 800℃-20min模型焦炭-NO反应性规律54-56
• 4.3.2 改性 900℃-20min模型焦炭-NO反应性规律56-57
• 4.4 间歇式施加微波对模型焦炭-NO反应性影响57-60
• 4.5 中温 800℃下微波处理对模型焦炭-NO反应性影响60-63
• 4.6 本章小结63-64
• 结论64-66
• 研究工作的未来展望66-68
• 参考文献68-75
• 攻读硕士学位期间发表论文及其它成果75-77
• 致谢77

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