含新结合相的梯度扩散薄膜技术对水体中磷的原位富集与测定研究

发布时间：2017-06-19 09:13

  本文关键词：含新结合相的梯度扩散薄膜技术对水体中磷的原位富集与测定研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：梯度扩散薄膜技术(Diffusive Gradients in Thin Films Technique,DGT)是近年来应用于自然水体、沉积物和土壤中活性磷原位测定的一种新技术。本论文对结合相进行创新,分别采用含碱式碳酸镁、氢氧化镁、磷酸根离子印迹聚合物的聚丙烯酰胺凝胶膜为DGT的结合相,探讨了初始浓度、放置时间、温度、pH以及离子强度对组装后DGT吸附性能的影响,并应用于自然水体及沉积物中,探究其实际测定性能,结果如下:(1)碱式碳酸镁的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,洗脱液为10mL,0.25mol/L的H_2SO_4,洗脱率为85%±5%。组装后DGT对磷的测定不受溶液pH(4.10-9.15)和离子强度(0.001-0.05mol/L)的影响。在温度25°C,pH=7.00,磷初始浓度为2mg/L时,该DGT对磷的最大吸附容量为20.4μg。初始磷浓度为0.001-20mg/L时,新DGT测定值与磷钼蓝比色法测定值一致。方法对磷的检出限为102.4ng/L。将碱式碳酸镁-DGT和商品化Ferrihydrite-DGT应用于合成海水、厦门近岸海水、易海、巢湖水和南淝河中的对比研究结果可知,碱式碳酸镁-DGT能更准确测定不同水体中磷浓度。(2)氢氧化镁的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,该氢氧化镁为煅烧后的氧化镁原位水化而成。扫描电镜分析可知结合膜表面Mg(OH)_2颗粒分布均匀,颗粒半径约≤5.0微米。洗脱液为10mL,2.0mol/LNaOH,洗脱效率为72%±5%。在22-38°C下,Mg(OH)_2-DGT对磷的累积量随着温度的升高也跟着增加。Mg(OH)_2-DGT在pH3.02-7.98,离子强度1μmol/L-0.3mol/L范围内,对DGT富集磷的能力影响不显著。方法对磷的检出限为90.7 ng/L。存储时间为0.5-12月,Mg(OH)_2-DGT持续保持对磷的吸附能力,而Ferrihydrite-DGT在存储时间大于6个月后,吸附能力明显下降。Mg(OH)_2-DGT和商品化的Ferrihydrite-DGT应用于合成海水、易海、巢湖水和南淝河沉积物中的对比研究结果可知,Mg(OH)_2-DGT更能准确测定不同水体或沉积物间隙水中的磷浓度。(3)磷酸根离子印迹聚合物(MIPs)的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,洗脱液为5mL,1.0mol/L KOH,洗脱率为70.4%±5%。在22-52°C下,MIPs-DGT对磷的累积量随着温度的升高也跟着增加。MIPs-DGT在pH 2.83-9.13,离子强度0.0001mol/L-0.1mol/L范围内,对DGT富集磷的能力影响不显著。MIPs-DGT相比NIPs-DGT对磷酸根离子专一性识别,保持高的吸附能力。在0.1-6.0 mg/L磷浓度范围内,MIPs-DGT测定值与理论计算值显著线性相关。MIPs-DGT和NIPs-DGT应用于巢湖水中,研究结果表明MIPs-DGT能专一性捕捉实际水体中的磷酸根离子,保证了MIPs-DGT应用于水体中对磷浓度测定的准确性。
【关键词】：梯度扩散薄膜技术(DGT) 碱式碳酸镁 氢氧化镁 磷酸根离子印迹聚合物 磷
【学位授予单位】：安徽建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X832;TB383.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 引言14-15
• 第一章 绪论15-28
• 1.1 研究的背景15
• 1.2 环境中磷的污染15-17
• 1.2.1 水体及沉积物中磷的存在形态15-16
• 1.2.2 磷的测定方法及缺陷16-17
• 1.3 梯度扩散薄膜技术17-24
• 1.3.1 DGT装置的构造与组成17-18
• 1.3.1.1 固体结合相的DGT装置17-18
• 1.3.1.2 液体结合相的DGT装置18
• 1.3.2 DGT装置的组成18-19
• 1.3.2.1 扩散相18
• 1.3.2.2 结合相18-19
• 1.3.3 DGT技术的原理19-20
• 1.3.4 DGT技术的特点20-21
• 1.3.5 DGT在监测磷方面的应用21-23
• 1.3.5.1 在水体中的应用21
• 1.3.5.2 在沉积物中的应用21-23
• 1.3.5.3 在土壤中的应用23
• 1.3.6 DGT技术的发展趋势23-24
• 1.4 分子印迹技术24-26
• 1.4.1 分子印迹技术的来源及发展历史24
• 1.4.2 分子印迹聚合物的原理及特点24-25
• 1.4.3 分子印迹聚合物的制备方法25-26
• 1.5 本文研究的目的与意义26-28
• 第二章 碱式碳酸镁为结合相的梯度扩散薄膜技术（DGT）原位富集测量环境水体中的磷28-41
• 2.1 实验试剂与仪器28-29
• 2.1.1 实验试剂28
• 2.1.2 实验仪器28-29
• 2.2 实验部分29-30
• 2.2.1 新结合相的制备29
• 2.2.2 结合相的吸附性能29-30
• 2.2.2.1 洗脱率29
• 2.2.2.2 不同因素对新结合相吸附磷的影响29-30
• 2.2.3 不同因素对DGT的吸附性能研究30
• 2.3 结果与讨论30-39
• 2.3.1 结合相的吸附性能30-34
• 2.3.1.1 洗脱率30-31
• 2.3.1.2 结合相的饱和吸附量31-32
• 2.3.1.3 初始磷浓度对结合相吸附磷的影响32
• 2.3.1.4 离子强度和pH对结合相吸附磷的影响32-33
• 2.3.1.5 温度对结合相吸附磷的影响33-34
• 2.3.2 DGT的吸附性能34-37
• 2.3.2.1 磷初始浓度对组装后DGT原位吸附磷的影响34-35
• 2.3.2.2 放置时间对DGT原位吸附磷的影响35-36
• 2.3.2.3 离子强度对DGT原位吸附磷的影响36-37
• 2.3.2.4 pH对DGT原位吸附磷的影响37
• 2.3.3 方法的检出限、精密度、线性范围37
• 2.3.4 实际水样分析37-39
• 2.4 本章小结39-41
• 第三章 氢氧化镁为结合相的梯度扩散薄膜技术（DGT）原位富集测量环境水体中的磷41-56
• 3.1 实验试剂与仪器41
• 3.1.1 实验试剂41
• 3.1.2 实验仪器41
• 3.2 实验部分41-44
• 3.2.1 氢氧化镁结合相的制备41
• 3.2.2 氢氧化镁结合膜的表征41-42
• 3.2.3 结合相的吸附性能42
• 3.2.3.1 洗脱率42
• 3.2.3.2 氢氧化镁结合相饱和吸附量的测定42
• 3.2.3.3 初始pH对结合相吸附磷的影响42
• 3.2.4 不同因素对DGT的吸附性能研究42-43
• 3.2.4.1 磷初始浓度对DGT测定值的影响42
• 3.2.4.2 放置时间对DGT测定值的影响42-43
• 3.2.4.3 存储时间对DGT的影响43
• 3.2.4.4 温度对DGT的影响43
• 3.2.4.5 溶液初始pH对DGT测定值的影响43
• 3.2.4.6 离子强度对DGT测定值的影响43
• 3.2.5 不同结合相DGT的应用比较43-44
• 3.2.5.1 实验室内合成海水的应用43
• 3.2.5.2 易海湖水的应用43-44
• 3.2.5.3 巢湖水体应用44
• 3.2.5.4 沉积物中的应用44
• 3.3 结果与讨论44-54
• 3.3.1 氢氧化镁膜的表征44-46
• 3.3.2 结合相的吸附性能46-47
• 3.3.2.1 洗脱率46
• 3.3.2.2 时间和pH对结合相吸附磷的影响46-47
• 3.3.3 DGT的吸附性能47-51
• 3.3.3.1 初始磷浓度对组装后DGT原位吸附磷的影响47-48
• 3.3.3.2 放置时间对DGT原位吸附磷的影响48-49
• 3.3.3.3 存储时间对DGT的影响49-50
• 3.3.3.4 温度对DGT的影响50
• 3.3.3.5 溶液初始pH和离子强度对DGT测定值的影响50-51
• 3.3.4 方法的检出限51-52
• 3.3.5 不同结合相DGT的应用比较52-54
• 3.3.5.1 实验室内合成海水的应用52
• 3.3.5.2 易海湖水的应用52-53
• 3.3.5.3 巢湖水体应用53
• 3.3.5.4 沉积物中的应用53-54
• 3.4 本章小结54-56
• 第四章 磷酸根离子印迹聚合物的制备及其在薄膜梯度扩散技术中的应用56-68
• 4.1 实验试剂与仪器56-57
• 4.1.1 实验试剂56
• 4.1.2 实验仪器56-57
• 4.2 实验部分57-60
• 4.2.1 磷酸根离子印迹(非印迹)聚合物的合成57
• 4.2.2 磷酸根离子印迹(非印迹)结合相的制备57-58
• 4.2.3 结合相的吸附性能58-59
• 4.2.3.1 洗脱率58
• 4.2.3.2 磷酸根离子印迹结合相饱和吸附量的测定58
• 4.2.3.3 初始磷浓度对结合相吸附磷的影响58
• 4.2.3.4 初始pH对结合相吸附磷的影响58
• 4.2.3.5 离子强度对结合相吸附磷的影响58-59
• 4.2.4 DGT的吸附性能研究59-60
• 4.2.4.1 放置时间对DGT测定值的影响59
• 4.2.4.2 磷初始浓度对DGT测定值的影响59
• 4.2.4.3 温度对DGT的影响59
• 4.2.4.4 溶液初始pH对DGT测定值的影响59
• 4.2.4.5 离子强度对DGT测定值的影响59
• 4.2.4.6 磷酸根离子印迹膜(MIPs)的吸附选择性59-60
• 4.2.5 MIPs-DGT和NIPs-DGT的应用比较60
• 4.3 结果与讨论60-67
• 4.3.1 结合相的吸附性能60-63
• 4.3.1.1 洗脱率60
• 4.3.1.2 结合相的饱和吸附量60-61
• 4.3.1.3 初始磷浓度对结合相吸附磷的影响61-62
• 4.3.1.4 离子强度和p H对结合相吸附磷的影响62-63
• 4.3.2 DGT的吸附性能63-66
• 4.3.2.1 放置时间对MIPs-DGT原位吸附磷的影响63
• 4.3.2.2 磷初始浓度对MIPs-DGT原位吸附磷的影响63-64
• 4.3.2.3 温度对MIPs-DGT吸附磷的影响64
• 4.3.2.4 溶液初始p H和离子强度对MIPs-DGT测定值的影响64-65
• 4.3.2.5 磷酸根离子印迹膜(MIPs)的吸附选择性65-66
• 4.3.3 MIPs-DGT和NIPs-DGT在巢湖水体中的应用66-67
• 4.4 本章小结67-68
• 结论68-70
• 参考文献70-77
• 致谢77-78
• 作者简介及读研期间的主要科研成果78

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