负载氧化亚铜的二氧化钛纳米管阵列光电化学降解布洛芬同时产氢气

发布时间：2017-06-27 10:01

  本文关键词：负载氧化亚铜的二氧化钛纳米管阵列光电化学降解布洛芬同时产氢气，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：光电化学法是结合电化学和光催化的技术,利用材料修饰电极以光催化法将太阳能转化为电能和化学能,并通过光电效应产生的电子和空穴对环境产生氧化还原作用。光电化学法是一种能够有效解决水体环境污染和能源匮乏问题的绿色环保技术。光催化材料是光电化学系统的核心,纳米TiO_2被认为是最具潜力的环保型光催化材料之一,与窄带隙的半导体复合形成异质结可有效提高其光催化特性。本研究以阳极氧化法制备出TiO_2纳米管阵列(TiO_2 nanotubes arrays,TNAs)后,采用方波伏安电化学沉积法(Square wave voltammetry electrochemical deposition method,SWVE)成功合成Cu_2O负载的TiO_2纳米管阵列异质结(Cu_2O/TNAs)复合材料电极。利用高分辨率场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)对样品进行表征,研究其表面形态、晶型特征、化学组分和光学特性。通过光电化学测试及光电化学催化降解布洛芬同时产氢气的实验,研究Cu_2O/TNAs复合电极的光电化学特性。并利用电子自旋共振(ESR)分析,辅助探讨样品的光电化学系统反应机制。FESEM结果表明Cu_2O主要以八面体和花型的形态均匀负载在TiO_2纳米管阵列上。XRD结果表明Cu_2O/TNAs中TiO_2为锐钛矿型,结晶度良好。XRD和XPS结果证明,样品中Cu元素以Cu_2O形式存在。UV-vis结果表明Cu_2O/TNAs的光响应范围红移(Red shift)至可见光区(最大红移至Eg=1.64 eV)。光电化学测结果表明所制备的Cu_2O/TNAs异质结电极具有良好的光电化学特性,以100W汞灯为光源,0.5 V外加电压条件下,电流最高达4.40 mA/cm2。且Cu_2O的负载,有利于抑制光生电子-空穴复合,有效延长其电子寿命,EIS结果表明在0.5 V外加电压下,Cu_2O/TNAs的最大电子寿命(τt)为30.79 ms,是TNAs电子寿命的2.2倍。在光电催化降解布洛芬同时产氢气的实验当中,Cu_2O/TNAs光电化学降解布洛芬的效率明显优于TNAs,且光电化学作用是光催化和电化学的协同作用。ESR测试证明在TNAs和Cu_2O/TNAs光电化学系统的反应过程中有?OH中间产物的生成。本研究在光电化学系统的阳极和阴极同时实现了氧化降解有机污染物和还原水产氢气,此实验体系可在光电催化降解水中有机污染物同时产氢气方面具备良好的应用前景,并希望为今后光电化学系统反应机理的研究提供参考。
【关键词】：Cu_2O/TNAs异质结 光电化学 布洛芬降解 产氢气
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-36
• 1.1 研究缘起及研究目的11-13
• 1.2 二氧化钛概述13-15
• 1.2.1 二氧化钛的能带理论及光催化机理13-15
• 1.2.1.1 二氧化钛的能带结构13-14
• 1.2.1.2 二氧化钛的光催化机理14
• 1.2.1.3 二氧化钛的光催化反应的特点14-15
• 1.3 二氧化钛纳米管阵列15-24
• 1.3.1 二氧化钛纳米管阵列特性15
• 1.3.2 二氧化钛纳米管阵列的制备15-17
• 1.3.3 二氧化钛纳米管阵列的形成机理17-19
• 1.3.4 二氧化钛纳米管阵列的改性19-24
• 1.4 Cu_2O负载的二氧化钛纳米管阵列24-26
• 1.4.1 半导体的分类24
• 1.4.2 氧化亚铜24
• 1.4.3 Cu_2O/TNAs p-n异质结24-26
• 1.5 光电化学产氢气研究概述26-30
• 1.5.1 氢能26-27
• 1.5.2 氢气的制备方法27-30
• 1.5.2.1 直接热分解法27-28
• 1.5.2.2 间接分解法28
• 1.5.2.3 电解法28
• 1.5.2.4 光催化法28-29
• 1.5.2.5 光电化学法29-30
• 1.6 布洛芬研究概述30-34
• 1.6.1 药物与个人护理品的环境效应30-32
• 1.6.1.1 环境中PPCPs的来源及分布30-31
• 1.6.1.2 环境中PPCPs的危害31-32
• 1.6.2 布洛芬概述32-34
• 1.6.2.1 布洛芬降解研究33-34
• 1.7 本论文的研究内容及意义34-36
• 第二章 Cu_2O/TNAs的制备与表征36-44
• 2.1 引言36
• 2.2 实验部分36-38
• 2.2.1 主要实验材料与试剂36
• 2.2.2 主要仪器36-37
• 2.2.3 材料制备37-38
• 2.2.3.1 TiO_2纳米管阵列的制备37
• 2.2.3.2 Cu_2O/TNAs的制备37-38
• 2.2.4 材料表征38
• 2.3 结果与讨论38-43
• 2.3.1 高分辨率场发射扫描电子显微镜（FESEM）38-39
• 2.3.2 X射线衍射（XRD）39-40
• 2.3.3 X射线光电子能谱（XPS）40-42
• 2.3.4 紫外-可见吸收光谱（UV-vis）42-43
• 2.4 本章小结43-44
• 第三章 光电化学测试与分析44-50
• 3.1 引言44
• 3.2 实验部分44-46
• 3.2.1 主要材料试剂44
• 3.2.2 主要仪器设备44-45
• 3.2.3 光电化学测试系统45-46
• 3.2.4 光电化学测试46
• 3.3 结果与讨论46-49
• 3.3.1 光电流特性46-48
• 3.3.2 电化学阻抗谱48-49
• 3.4 本章小结49-50
• 第四章 光电化学降解布洛芬同时产氢气50-60
• 4.1 引言50
• 4.2 实验部分50-52
• 4.2.1 主要材料试剂50
• 4.2.2 主要仪器设备50-51
• 4.2.3 布洛芬降解同时产氢气实验51-52
• 4.2.3.1 布洛芬溶液的配制51
• 4.2.3.2 布洛芬降解同时产氢气51-52
• 4.2.4 电子自旋共振（ESR）检测52
• 4.2.4.1 电子自旋共振技术52
• 4.3.3.2 DMPO溶液的配制52
• 4.3.3.3 电子自旋共振检测52
• 4.3 结果与讨论52-56
• 4.3.1 光电化学降解布洛芬同时产氢气52-55
• 4.3.2 Cu_2O/TNAs光电极的稳定性55
• 4.3.3 光解、光催化、电化学、光电化学降解布洛芬55-56
• 4.4 光电化学系统反应机理分析56-59
• 4.5 本章小结59-60
• 结论与展望60-61
• 结论60
• 展望60-61
• 参考文献61-73
• 攻读硕士期间取得的研究成果73-75
• 致谢75-76
• 答辩委员会对论文的评定意见76

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