生物炭包覆纳米零价铁去除水中硒的研究

发布时间：2017-07-18 12:29

  本文关键词：生物炭包覆纳米零价铁去除水中硒的研究

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【摘要】：随着工农业生产的发展,水体中的硒污染现象越来越普遍。能将含硒量高的废水进行资源化再利用对缓解目前面临的水资源短缺问题具有重要的现实意义。在生物质热解过程中加入过渡金属离子(如铁、镍等)可提高生物燃料的品质。而且过程中可产生生物炭与金属纳米离子的复合物。通过这种一步热解合成的方法制备生物炭包覆的纳米零价铁用于环境修复具有巨大的应用潜力。研究中通过在低氧条件下高温热解Fe(Ⅲ)浸渍的木屑粉末,一步合成了生物炭包覆的纳米零价铁(BC-nZVI),通过SEM、TEM和XRD表征发现纳米零价铁被成功包覆于生物炭中,抑制了其在空气中的氧化,其粒径在几十到几百纳米之间。研究首先考察了BC-nZVI在有氧环境中对Se(Ⅳ)的去除能力。研究发现BC-nZVI在高离子强度和较高干扰离子(NO_3~-和SO_4~(2-))浓度时对Se(Ⅳ)的去除也能达到80%左右。通过研究缓冲剂及反应液p H值对BC-nZVI去除Se(Ⅳ)的影响发现,生物炭载体能减缓碱性条件对纳米零价铁活性的抑制作用,使得BC-nZVI在碱性条件下对水中Se(Ⅳ)的去除也能有很好的效果。通过研究EDTA和邻菲罗啉对反应的影响及对反应后材料进行表征发现,BC-nZVI对Se(Ⅳ)的去除是一个吸附与还原相结合的过程。研究然后考察了BC-nZVI在厌氧环境中对Se(Ⅵ)和Se(Ⅳ)的去除能力和机理。研究发现在厌氧环境下,BC-nZVI对Se(Ⅵ)的去除能力稍弱,但总的来说在中性到碱性环境中对Se(Ⅵ)和Se(Ⅳ)都有很好的效果。结合动力学拟合和机理研究发现,Se(Ⅳ)可快速扩散并通过边界层到达BC-nZVI表面(膜扩散),然后被吸附和还原。而Se(Ⅵ)的去除速率被其在边界层内的传质即膜扩散速率所限制,当其穿过边界层到达BC-nZVI的表面,Se(Ⅵ)就能够与表面Fe2+(Fesuf2+)反应而被还原为Se(Ⅳ),然后立即被吸附。
【关键词】：生物炭 纳米零价铁 四价硒 六价硒 地表水 地下水
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第1章 绪论9-24
• 1.1 硒污染概况9-11
• 1.1.1 硒的形态与毒性9-10
• 1.1.2 硒的生物地球化学循环与水环境中的硒10-11
• 1.2 水中硒污染去除方法研究现状11-16
• 1.2.1 物理方法11-14
• 1.2.2 化学方法14
• 1.2.3 生物方法14-16
• 1.3 零价铁除污研究现状16-19
• 1.3.1 零价铁除污染技术存在的缺陷17
• 1.3.2 纳米级零价铁优势与缺陷17-19
• 1.4 生物炭及其功能化19-22
• 1.4.1 生物炭的起源与定义19-20
• 1.4.2 生物炭的合成与功能化20-22
• 1.5 本研究的目的和意义22-24
• 第2章 BC-NZVI的制备及表征24-29
• 2.1 前言24
• 2.2 实验材料与方法24-25
• 2.2.1 试剂与设备24-25
• 2.2.2 材料制备与表征25
• 2.3 结果与讨论25-28
• 2.3.1 XRD表征25-26
• 2.3.2 SEM表征26
• 2.3.3 TEM表征26-28
• 2.4 小结28-29
• 第3章 BC-nZVI有氧去除Se(Ⅳ)的研究29-38
• 3.1 前言29
• 3.2 实验材料和方法29-31
• 3.2.1 试剂与设备29-30
• 3.2.2 实验方法30
• 3.2.3 Se(Ⅳ)的测量30-31
• 3.3 结果和讨论31-36
• 3.3.1 pH值的影响31
• 3.3.2 离子强度影响31-32
• 3.3.3 BC-nZVI投加量的影响32-33
• 3.3.4 硒初始浓度影响33-34
• 3.3.5 共存离子的影响34
• 3.3.6 EDTA和邻菲罗啉的影响34-35
• 3.3.7 反应后材料表征35-36
• 3.4 小结36-38
• 第4章 BC-nZVI厌氧去除Se(Ⅳ)和Se(Ⅵ)的研究38-49
• 4.1 前言38
• 4.2 材料及方法38-40
• 4.2.1 试剂及设备38-39
• 4.2.2 分析方法39
• 4.2.3 批次试验39
• 4.2.4 机理分析39-40
• 4.3 结果与讨论40-48
• 4.3.1 BC-nZVI投加量的影响40
• 4.3.2 硒初始浓度的影响40-41
• 4.3.3 动力学拟合41-43
• 4.3.4 反应液pH的影响43-44
• 4.3.5 反应液中铁的测定44-46
• 4.3.6 XRD表征46-47
• 4.3.7 XPS表征47-48
• 4.4 小结48-49
• 结论49-50
• 参考文献50-55
• 附录A 攻读硕士学位期间所发表的学术论文目录55-56
• 附录B 攻读硕士学位期间申请的国家发明专利56-57
• 附录C 攻读学位期间参与的研究课题57-58
• 致谢58

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本文编号：557741