模拟太湖底泥环境中多氯联苯厌氧脱氯作用及外加碳源影响

发布时间：2017-07-18 15:35

  本文关键词：模拟太湖底泥环境中多氯联苯厌氧脱氯作用及外加碳源影响

  更多相关文章： 多氯联苯 厌氧脱氯 太湖底泥 碳源

【摘要】：多氯联苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)是一类典型的持久性有机污染物(POPs),河湖底泥是PCBs主要归趋途径之一。分析底泥中PCBs的脱氯过程,对控制受污染底泥的环境风险和修复底泥生态系统具有重要意义。本文以太湖竺山湾地区的河湖底泥为研究对象,分析其基础理化性质,研究9种PCB母体在底泥中的脱氯过程,通过对比无碳源组,乙酸组,混合酸组(乙酸：丙酸：丁酸=1：1：1)三个实验组的降解效果,重点探讨碳源对脱氯过程的影响,主要工作和结论如下：(1) 底泥性质检测表明：重金属存在明显的聚集效应,竺山湾底泥的重金属含量显著高于入湖河流底泥；阴离子浓度分布呈现中、高等空间变异强度,受人类活动影响明显；TC和TOC含量分别在0.39～2.98%和0.36～2.46%之间,有机营养物质含量不高。较低的有机物浓度可能成为微生物生长的限制因素,重金属和阴离子的影响也不容忽视。(2) 24周培养后,无碳源组中氯原子浓度由707.86nmol/g泥浆减少至568.88nmol/g泥浆；19.63%的氯原子从苯环上被取代,主要为有侧位氯取代的间位、对位氯原子；类二VA英PCBs的毒性当量(TEQs)由297 pg/g减少至21 pg/g。(3) 添加碳源不能明显缩短微生物适应期,但可以提高PCBs脱氯速率。三组实验组的适应期均为3周。当培养进行15周时,乙酸组和混合酸组内氯原子浓度从707.86nmol/g泥浆分别减少至591.08nmol/g泥浆和605.25nmol/g泥浆；类二嗯英PCBs的毒性当量由297 pg/g分别减少至28.2 pg/g和32.1pg/g；各项数据均优于同期无碳源组的降解效果。(4) 添加碳源的种类和总量对微生物降解的影响不同。首次添加7.5mmM乙酸可以促进有侧位氯取代的间位、对位脱氯,再次添加等浓度乙酸会增强该效果。首次添加7.5mM混合酸可以促进两侧氯取代的间位、对位脱氯,抑制单侧氯取代的间位、对位脱氯；再次添加等浓度混合酸的效果转变为促进所有有侧位氯取代的间位、对位脱氯。(5) 在快速降解阶段(6-12周)再次添加碳源能显著提高脱氯速率,再次添加乙酸使6-12周和9-15周的脱氯速率分别由13.41 nmol/(g·week)和11.54nmol/(g·week)提高至20.30 nmol/(g·week)和17.90nmol/(g·week),再次添加混合酸使6-12周和9-15周的降解速率分别由11.12nmol/(g·week)和8.39nmol/(g·week)提高至19.34 nmol/ (g·week)和16.01nmol/(g·week)。而缓速降解阶段(12～15周)再次添加碳源能有效提高PCBs的降解程度,第24周时无碳源组、再加乙酸组、再加混合酸组的TEQs分别为21pg/g、12.45pg/g和8.57pg/g。
【关键词】：多氯联苯 厌氧脱氯 太湖底泥 碳源
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X524
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-23
• 1.1 多氯联苯概述10-12
• 1.1.1 简介10-11
• 1.1.2 生产历史11
• 1.1.3 环境污染11-12
• 1.2 PCBs降解方法12-15
• 1.2.1 光化学降解12-13
• 1.2.2 微生物好氧氧化降解13-14
• 1.2.3 微生物厌氧脱氯降解14-15
• 1.2.4 厌氧-好氧降解联用15
• 1.3 PCBs降解影响因素15-18
• 1.3.1 pH16
• 1.3.2 温度16
• 1.3.3 碳源16-17
• 1.3.4 电子受体17-18
• 1.4 研究思路18-23
• 1.4.1 研究背景18
• 1.4.2 研究意义18-19
• 1.4.3 研究内容19
• 1.4.4 研究方案19-23
• 第二章 竺山湾流域河湖底泥理化性质23-28
• 2.1 重金属含量23-25
• 2.1.1 材料及仪器23
• 2.1.2 材料预处理23-24
• 2.1.3 结果及分析24-25
• 2.2 阴离子浓度25-26
• 2.2.0 材料与仪器25
• 2.2.1 材料预处理25-26
• 2.2.2 结果与分析26
• 2.3 有机质含量26-28
• 2.3.1 材料与仪器26
• 2.3.2 结果与分析26-28
• 第三章 模拟底泥环境的PCBs脱氯实验28-36
• 3.1 实验设计28-30
• 3.1.1 碳源的选择与投加28
• 3.1.2 PCB母体的选择与投加28-29
• 3.1.3 反应能量的关系与指示量29-30
• 3.2 实验准备30-33
• 3.2.1 材料与仪器30-31
• 3.2.2 重要溶剂配置31-33
• 3.3 实验方法33-36
• 3.3.1 反应微环境配置33
• 3.3.2 PCBs采样及纯化33-34
• 3.3.3 PCBs气相色谱检测34-35
• 3.3.4 顶空气体检测35
• 3.3.5 Fe~(2+)浓度检测35-36
• 第四章 外加碳源对PCBs降解反应的影响36-57
• 4.1 无外加碳源时PCBs脱氯过程及效果36-44
• 4.1.1 PCBs浓度分布37-39
• 4.1.2 氯原子浓度39-41
• 4.1.3 脱氯路径41-43
• 4.1.4 类二VA英PCBs毒性当量43-44
• 4.1.5 小结44
• 4.2 添加碳源种类对PCBs脱氯的影响44-52
• 4.2.1 PCBs浓度分布44-46
• 4.2.2 碳源种类对脱氯作用的影响46-50
• 4.2.3 类二VA英PCBs毒性当量50-51
• 4.2.4 Fe~(2+)浓度与顶空气体成份51-52
• 4.2.5 小结52
• 4.3 添加碳源时间对PCBs脱氯的影响52-57
• 4.3.1 快速降解期添加碳源的影响52-55
• 4.3.2 缓慢降解期添加碳源的影响55-56
• 4.3.3 小结56-57
• 第五章 结论与建议57-59
• 5.1 结论57-58
• 5.2 建议58-59
• 致谢59-60
• 参考文献60-63

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 邹伟明;张庆红;王晓华;母清林;;椒江口表层沉积物中重金属及多氯联苯研究[J];环境科学与技术;2014年S2期

2 林田;马传良;王丽芳;郭建阳;;滇池沉积物中多氯联苯和有机氯农药的残留特征与风险评估[J];地球与环境;2014年05期

3 许妍;傅大放;;多氯联苯微生物厌氧脱氯研究进展[J];环境化学;2014年06期

4 高硕晗;陈静;司政;沈珍瑶;;三峡水库蓄水期长江口多氯联苯的污染特征[J];中国环境科学;2013年11期

5 陈春霄;姜霞;郑丙辉;赵铮;战玉柱;;太湖竺山湾沉积物重金属形态分析及风险评价[J];环境科学与技术;2013年06期

6 陈宇;;江苏省含多氯联苯电力设备现状与环境管理对策[J];污染防治技术;2012年03期

7 黄宏;尹方;吴莹;尹大强;;长江口表层沉积物中多氯联苯残留和风险评价[J];同济大学学报(自然科学版);2011年10期

8 聂明华;杨毅;刘敏;汪祖丞;晏彩霞;李勇;顾丽军;;太湖流域水源地悬浮颗粒物中的PAH、OCP和PCB[J];中国环境科学;2011年08期

9 张建华;郑宾国;张继彪;郑正;;太湖底泥污染物分布特征分析[J];环境化学;2011年05期

10 袁和忠;沈吉;刘恩峰;;太湖重金属和营养盐污染特征分析[J];环境科学;2011年03期

，

本文编号：558404