沼液中DOM和重金属对磺胺二甲嘧啶光化学行为的影响

发布时间：2017-07-29 08:02

  本文关键词：沼液中DOM和重金属对磺胺二甲嘧啶光化学行为的影响

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【摘要】：近年来,抗生素(Antibiotics)作为一类新兴环境污染物,在环境中的迁移、转化、归趋以及潜在的环境风险已成为研究热点。随着在医药、养殖业中的大量使用,畜禽养殖业产生的沼液成为抗生素和抗性基因的潜在储存库,沼液中抗生素的光化学行为和抗性基因的去除成为关注的焦点。因此,本论文选取沼液中常检测到的磺胺二甲嘧啶(SM2)为目标化合物,研究了水环境因子对其光解的影响及UV光对沼液中抗性基因的影响。首先研究SM2在水溶液中的光降解,着重考察光源、溶液pH、初始浓度、活性氧物种(ROS)、H2O2等对SM2的光降解的影响,结果表明：1)SM2的光解遵循准一级反应动力学。不同光源下,光解速率常数存在明显差异,发生这个现象的可能原因是SM2的光化学降解受本身吸收光谱和不同光源发射光谱的影响。SM2的光解速率常数随初始浓度的增加而减小。溶液的pH值通过影响SM2的存在形式显著影响其光解速率；2)通过活性氧物种(ROS)淬灭实验,证实SM2的光解反应除了直接光解还有单线态氧(1O2)参与的自敏化光解；3)紫外-可见光(UV-vis)照射下,SM2溶液中加入适量H2O2会生成·OH进而促进SM2的光解,但如果H2O2过量反而成为-OH的淬灭剂,在一定程度上使SM2光降解速率减慢。进而考察了UV-vis照射下,包括沼液源在内的溶剂性有机质(DOM)与重金属离子及其络合物对SM2光解的影响,结果表明：1)不同浓度的腐殖酸(SRHA)和富里酸(SRFA)均抑制了SM2的光解,并且随着SRHA或SRFA浓度的增加,抑制效果更为明显。主要原因是HA (FA)的光掩蔽效应；2)腐殖酸和Cu(Ⅱ)或Zn(Ⅱ)共存时,生成了Cu(Ⅱ)-SRHA或Zn(Ⅱ)-SRHA络合物,络合物吸收光子产生ROS,促进了SM2的光解。环境水体尤其是沼液中抗生素的光降解速率主要受水系统中金属离子的类型和数量及不同来源DOM与金属离子的相互作用的影响；3)当加入不同来源和类型的DOM时,沼液源DOM促进了SM2的光解,其他来源的DOM均抑制了SM2的光解,但是不同的DOM对SM2的抑制效果不同。这主要是由于DOM的来源不同,组成和光化学性质不同,因此对SM2光解的影响不同；4)SM2溶液中添加沼液时,会促进SM2的光解且光解速率随着沼液体积的增加而先加快后减慢。本实验中SM2光解速率最快时加入沼液的体积是35.8 mL。由于沼液中含有大量的抗性基因,进一步考察了UV光照射对沼液中抗性基因的影响,结果表明：1)沼液中抗性基因的浓度均随着光照时间的延长而下降,说明紫外光能有效消除沼液中的抗性基因；2)UV光照射下,不同抗性基因的变化趋势会有不同,这表明紫外光对不同的抗性基因有不同的影响,抗性基因对UV光有不同的耐受性；3)300 W和500 W汞灯照射下,抗性基因降解的趋势基本相同,但是降解速率是有差别的,表现为500 W汞灯照射下抗性基因的降解要比300 W汞灯照射下更快一些,可能是由于两种光源的光强不同。综上,本文系统研究了SM2在纯水和模拟沼液等环境水体中的光化学行为及UV光对沼液中抗性基因活性的影响,研究结果有助于我们更好地理解磺胺类抗生素在实际环境中的归趋和生态效应,也为该类抗生素和沼液的生态风险评价和污染控制提供理论和科学依据。
【关键词】：磺胺二甲嘧啶(SM_2) 光解 抗性基因(ARGs) 沼液 溶解性有机质(DOM) 金属离子 紫外光(UV)
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X713;X132
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 1 绪论12-24
• 1.1 研究背景与意义12-13
• 1.2 天然水体中抗生素的光化学行为13-17
• 1.2.1 光化学反应的机理13
• 1.2.2 水环境因子对抗生素光化学行为的影响13-17
• 1.2.2.1 水体pH14-15
• 1.2.2.2 溶解性有机质(DOM)15-16
• 1.2.2.3 具有光化学活性的无机离子16-17
• 1.3 抗生素的环境水平、环境行为与生态效应17-22
• 1.3.1 抗生素的环境来源和水平17-19
• 1.3.2 我国抗生素和抗性基因污染现状19-20
• 1.3.3 抗生素的环境行为和生态效应20-22
• 1.3.3.1 抗生素的环境行为20-21
• 1.3.3.2 抗生素的生态效应21-22
• 1.4 选题的依据、意义和研究内容22-24
• 1.4.1 选题依据、意义22
• 1.4.2 研究内容22-24
• 2 磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解24-38
• 2.1 引言24
• 2.2 实验部分24-29
• 2.2.1 实验试剂与仪器24-25
• 2.2.1.1 实验试剂24
• 2.2.1.2 实验仪器24-25
• 2.2.2 光化学降解实验25-27
• 2.2.2.1 SM_2标准母液的配制25
• 2.2.2.2 不同光源对SM_2光解的影响25-26
• 2.2.2.3 不同初始浓度对SM_2光解的影响26
• 2.2.2.4 溶液pH对SM_2光解的影响26
• 2.2.2.5 淬灭实验26
• 2.2.2.6 H_2O_2对SM_2光降解的影响26-27
• 2.2.3 测定和分析27-29
• 2.2.3.1 SM_2的HPLC分析条件27
• 2.2.3.2 离子色谱分析27
• 2.2.3.3 光源发射光谱的测定27
• 2.2.3.4 溶液紫外-可见吸收光谱的测定27-28
• 2.2.3.5 光源强度的测定28-29
• 2.2.4 结果分析与计算29
• 2.2.4.1 光解动力学方程的拟合29
• 2.2.4.2 光解率的计算29
• 2.3 结果与讨论29-37
• 2.3.1 标准曲线的绘制30
• 2.3.2 不同光源对SM_2光解的影响30-31
• 2.3.3 不同初始浓度对SM_2光解的影响31-32
• 2.3.4 溶液pH对SM_2光解的影响32-34
• 2.3.5 淬灭实验34-35
• 2.3.6 H_2O_2对SM_2光降解的影响35-37
• 2.4 本章小结37-38
• 3 DOM与重金属离子对磺胺二甲嘧啶光解的影响38-55
• 3.1 引言38
• 3.2 实验部分38-42
• 3.2.1 实验试剂与仪器38-39
• 3.2.1.1 实验试剂38-39
• 3.2.1.2 实验仪器39
• 3.2.2 光化学实验39-41
• 3.2.2.1 不同浓度的SRHA和SRFA对SM_2光解的影响39
• 3.2.2.2 不同浓度Cu(Ⅱ)和SRHA及其络合物对SM_2光解的影响39-40
• 3.2.2.3 不同浓度Zn(Ⅱ)和SRHA及其络合物对SM_2光解的影响40
• 3.2.2.4 不同来源的DOM对SM_2光解的影响40
• 3.2.2.5 不同浓度的沼液对SM_2光解的影响40-41
• 3.2.3 测定和分析41-42
• 3.2.3.1 DOC测定41
• 3.2.3.2 紫外吸收光谱扫描41-42
• 3.3 结果与讨论42-54
• 3.3.1 不同浓度的SRHA和SRFA对SM_2光解的影响42-44
• 3.3.2 不同浓度Cu(Ⅱ)和SRHA及其络合物对SM_2光解的影响44-48
• 3.3.3 不同浓度Zn(Ⅱ)和SRHA及其络合物对SM_2光解的影响48-50
• 3.3.4 不同来源的DOM对SM_2光解的影响50-52
• 3.3.5 不同浓度的沼液对SM_2光解的影响52-54
• 3.4 本章小结54-55
• 4 UV光对沼液中抗性基因活性的影响55-63
• 4.1 引言55
• 4.2 实验部分55-60
• 4.2.1 实验试剂和仪器55-56
• 4.2.1.1 实验试剂55-56
• 4.2.1.2 实验仪器56
• 4.2.2 实验方法56-60
• 4.2.2.1 沼液光解处理56
• 4.4.2.2 沼液中DNA的提取56
• 4.4.2.3 普通PCR反应程序56-58
• 4.2.2.4 目的片段测序及序列比对58
• 4.2.2.5 实时荧光定量PCR检测58-59
• 4.2.2.6 数据统计分析59-60
• 4.3 结果与讨论60-62
• 4.3.1 UV光对四环素抗性基因的影响60
• 4.3.2 UV光对磺胺类抗性基因的影响60-61
• 4.3.3 不同光强的汞灯对沼液中抗性基因的影响61-62
• 4.4 本章小结62-63
• 5 结论与展望63-65
• 5.1 主要结论63-64
• 5.2 展望64-65
• 参考文献65-79
• 致谢79-81
• 攻读学位期间取得的研究成果81-82

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