二氧化钛纳米复合材料的制备及其光催化降解有机物的研究

发布时间：2017-07-30 13:14

  本文关键词：二氧化钛纳米复合材料的制备及其光催化降解有机物的研究

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【摘要】：近些年,光催化降解技术是非常热门的研究方向。废气和废水中各种有机和无机污染物在光催化作用下能被完全矿化成CO_2和H_2O,并且具有二次污染小、反应条件温和、催化剂可重复利用、能耗低等多个优点,因此成为当前环境技术研究的热点。其中,TiO_2是一种价格低廉、绿色环保、吸光能力强的半导体光催化剂,可以利用太阳光进行光催化降解,使有机和无机大分子污染物成为小分子无机物,如CO_2和H_2O等,所以TiO_2在污染物的防治中被大量使用。但是由于TiO_2的禁带宽度为3.2eV,相对较大,只能吸收波长小于380nm的紫外光能量,而紫外光在太阳发出的光中只占约5%,可见光在太阳光中所占比例约为50%,但TiO_2无法利用这些能量,可见TiO_2对光响应虽然敏锐,但其太阳光利用率偏弱。而且Ti O_2受光激发产生的光生电子-空穴对很容易发生复合,降低TiO_2的光催化效率。近年来,科研工作者们致力于对TiO_2的性能进行改良,改良的主要方法为与贵金属复合、离子掺杂、形成异质结纳米复合光催化材料等,使得TiO_2的光催化性能得到了很大的提高。为了更好地利用TiO_2光催化技术来处理废水,提高它的催化效率,从而将TiO_2半导体材料进行改性。通过制备介孔纳米结构增大比表面积,降低电子空穴复合率;通过与其他半导体材料进行耦合,扩宽光响应范围。本论文中将制备而成的石墨烯/TiO_2和CdS/Ti O_2纳米复合材料用来降解有机物,同时以在可见光下降解甲基橙为模型反应,考察了复合材料的构成对光催化活性的不同影响。具体研究内容与结论如下:1、以二羟基乳酸络钛酸铵(TALH)为钛源,以氧化石墨烯为载体,采用水热法合成了石墨烯/TiO_2光催化剂纳米复合材料,并通过改变尿素的用量来控制石墨烯/TiO_2光催化剂纳米复合材料的颗粒尺寸、晶型和光催化效果的高低。通过用所制备的石墨烯/TiO_2光催化剂纳米复合材料进行光催化降解甲基橙,以及对样品的XRD和SEM性能表征表明,当尿素的用量为9.0g时,石墨烯/TiO_2光催化剂纳米复合材料的光催化效果最好。并通过控制尿素的含量来调节锐钛矿和板钛矿这两种晶型的比例。采用XRD、UV-Vis、XPS、SEM方法表征所合成的样品,并测试了不同比例的双晶TiO_2/还原氧化石墨烯光催化材料在模拟太阳光下降解甲基橙(MO)的活性。测试结果表明:尿素含量为0.6g时,合成的复合材料为锐钛矿TiO_2/还原氧化石墨烯(TiA100/G),当尿素含量增加到42g时,产品为板钛矿TiO_2/还原氧化石墨烯(TiB100/G)。而加入9.0g尿素所生成的产品中锐钛矿占35%,板钛矿占65%(TiA35B65/G),这一比例的复合材料在降解甲基橙的试验中表现出最佳活性。SEM表明,TiA35B65/G是长在G上的球状锐钛矿纳米颗粒和棒状的板钛矿纳米颗粒混合物。2、以非离子型表面活性剂P123为模板,采用溶胶-凝胶法制备掺杂不同含量Cd S的介孔TiO_2纳米复合材料。利用X射线衍射(XRD)特征峰的位置鉴定材料的物相;利用扫描电子显微镜(SEM)观察离子的微观形貌。研究表明,制备的CdS/TiO_2材料的TiO_2晶型主要是具有较高催化活性的锐钛矿,并且都呈现具有介孔的纳米颗粒状结构,这些现象表明介孔CdS/TiO_2纳米材料成功的制备。用甲基橙模拟有机废水进行降解实验,发现2%介孔Cd S/TiO_2纳米材料氙灯照射75min后降解甲基橙的效率达到了87.5%。它的催化效率与纯Ti O_2和CdS的催化效率相比明显提高。利用凝胶-溶胶法、水热法合成得到CdS/TiO_2复合材料,高温煅烧令其结晶。用TEM、XRD、UV-Vis分析产品结构,结果表明CdS位于Tio2内部,形成网状结构,这是由于TiO_2网状结构作用和空间局限效应造成的。光催化降解甲基橙实验表明,CdS/TiO_2光催化剂可重复使用,不是简单的吸附作用,所以CdS/TiO_2光催化剂可以用于自然界有机废水的降解。通过CdS的含量对CdS/TiO_2光催化剂催化效果的影响可以得出,Cd S含量在2%时,光催化降解效果最好。可能的解释是,CdS充分分散在Ti O_2的内部,提高电子-空穴的转移速率,从而提高TiO_2光催化的催化效率。
【关键词】：二氧化钛 石墨烯 硫化镉 纳米复合材料 光催化降解
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;X505
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-19
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半导体光催化技术的发展与应用11-13
• 1.2.1 半导体光催化技术的发展11-12
• 1.2.2 TiO_2半导体光催化机理12-13
• 1.3 TiO_2光催化氧化的影响因素13
• 1.4 TiO_2光催化的改性13-16
• 1.4.1 贵金属沉积改性14
• 1.4.2 离子掺杂改性14-15
• 1.4.3 光敏化改性15
• 1.4.4 半导体耦合改性15
• 1.4.5 纳米结构改性15-16
• 1.4.6 介孔结构改性16
• 1.4.7 石墨烯的结构与性能16
• 1.5 课题的研究目的及研究内容16-19
• 1.5.1 课题的研究目的16-18
• 1.5.2 课题的研究方法18-19
• 第2章 石墨烯/TiO_2光催化剂纳米晶体的制备与光催化性能研究19-30
• 2.1 引言19
• 2.2 实验部分19-22
• 2.2.1 实验试剂与仪器19-20
• 2.2.2 石墨烯/TiO_2光催化剂纳米复合材料的制备20-21
• 2.2.3 材料表征21
• 2.2.4 光催化降解性能研究21-22
• 2.3 结果与讨论22-29
• 2.3.1 微观形貌和晶格结构22-24
• 2.3.2 XRD分析24-26
• 2.3.3 UV-vis分析26
• 2.3.4 拉曼光谱分析26-27
• 2.3.5 降解效果分析27-29
• 2.4 本章小结29-30
• 第3章 硫化镉/二氧化钛纳米复合材料的制备及其光催化性能研究30-44
• 3.1 引言30-31
• 3.2 实验部分31-34
• 3.2.1 实验试剂与仪器31
• 3.2.2 材料制备31-33
• 3.2.3 样品表征33-34
• 3.2.4 光催化降解甲基橙溶液废水实验34
• 3.3 结果与讨论34-42
• 3.3.1 CdS/TiO_2复合材料的表征34-37
• 3.3.2 XRD粉末衍射37
• 3.3.3 样品的UV-Vis分析37-38
• 3.3.4 BET分析测试38-39
• 3.3.5 光催化剂性能分析39-40
• 3.3.6 光电流分析40-41
• 3.3.7 介孔CdS/TiO_2纳米复合半导体材料光催化降解作用机理41-42
• 3.4 本章小结42-44
• 第4章 结论与展望44-45
• 参考文献45-52
• 攻读硕士期间获得研究成果52-53
• 致谢53-54

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