乌梁素海不同粒径沉积物中黑碳对重金属吸附特征的研究

发布时间：2017-07-30 17:09

  本文关键词：乌梁素海不同粒径沉积物中黑碳对重金属吸附特征的研究

  更多相关文章： 黑碳 不同粒径 重金属 吸附机制 沉积物

【摘要】：采集乌梁素海芦苇区的表层沉积物,提取并纯化不同粒径沉积物中黑碳(BC),利用结构表征等手段分析BC的共性与特性。选取Pb2+、Cu2+、Cd2+三种重金属元素,以BC1、BC2、BC3和BC4位为吸附剂,研究不同环境条件下(pH、离子强度、BC浓度、M2+浓度以及低分子有机酸浓度下各级分BC与重金属离子的吸附特征,采用Langmuir、Freundlich模型描述BC与重金属离子的吸附特征,并通过对吸附前后BC的红外光谱分析和扫面电镜-能谱分析,揭示BC对重金属离子的吸附机制。得出如下结论：(1)不同粒径BC的元素组成以C和O为主,H/C比呈现出BC1BC2BC3BC4,BC中芳香结构和双键的数量随粒径的减小而增加,BC1、BC2比BC3、BC4具有更高的亲水性。由于沉积物颗粒堵塞BC部分微孔且提取分离中无法被去除,因此导致各级分BC灰分偏高。FTIR表明,BC1、BC2比BC3、BC4含有更多的弱碳化结构,且芳香碳(C=O)和酚羟基(-OH)的振动与纤维素含氧官能团相似。比表面积及孔隙度分析表明,随着粒径的减小,BC的比表面积随之增大。BC各级分的孔结构以介孔为主。各级分BC的形态和大小不一,乌梁素海沉积物中BC的来源主要是生物炭,且芦苇生物炭在其中所占比例相对最大。(2)各级分BC对重金属离子吸附动力学曲线上升趋势具有共性,Pb2+、Cu2+和Cd2+的平衡吸附量的顺序是BC4BC3BC2BC1。各级分BC对重金属离子的吸附符合准一级和准二级动力学模型。等温吸附中,随着金属离子初始浓度的增大,BC各级分对Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附量也逐渐增大,并逐渐达到饱和,随着BC粒径的减小,金属离子的吸附量越大。Langmuir和Freundlich模型拟合结果表明各级分BC对Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附以单分子层吸附为主。(3)随着BC浓度的增大,其对金属离子的吸附能力也会增大；随着pH的增大,金属离子的吸附量和去除率也增大。在pH=5时,Pb2+和Cu2+达到最大吸附量。当pH6时,Pb2+和Cu2+的去除机制主要是吸附；当pH6时,去除机制是Pb2+和Cu2+水解沉淀作用。各级分BC在溶液中均具有一定的缓冲作用。随着离子强度的增大,BC对重金属离子的吸附能力逐渐减小。低浓度(5mg/L)的柠檬酸会促进吸附,高浓度起抑制作用；草酸始终抑制吸附。反应前后BC的SEM-EDS分析表明重金属离子吸附在各级分BC表面,随着BC粒径的减小,相应的重金属离子的峰面积依次增大。反应前后BC的FTIR分析表明BC表面的羟基和羧基对BC吸附重金属离子有一定的贡献性,但其主导机制仍是表面吸附。(4)63μm的组分为颗粒物的沉积物主要组分,即BC3和BC4为主导级分。BC约占总沉积物的1%,随着BC粒径的减小,其在沉积物中所占的比例依次增大。各级分BC吸附重金属离子的贡献率随着BC粒径的减小而增大,并呈现出Pb2+Cd2+Cu2+。(5)不同粒径沉积物中BC对重金属离子混合体系吸附动力学曲线上升趋势具有共性,Pb2+、Cu2+和Cd2+的平衡吸附量的顺序是BC4BC3BC2BC1,且Pb2+的吸附量远远大于Cu2+和Cd2+。各级分BC对重金属离子的吸附符合准一级和准二级动力学模型。随着金属离子初始浓度的增大,各级分BC对Pb2+、Cu2+和Cd2+的吸附量也逐渐增大,随着BC粒径的减小,金属离子的吸附量越大。同一级分BC对不同重金属离子的条件下,当混合离子初始浓度相对较低时,各级分BC对重金属离子的吸附竞争系数略微波动,但总体趋势表现为Pb2+和Cd2+减小而Cu2+增大；随着各重金属离子初始浓度不断增大,Pb2+,Cu2+和Cd2+的竞争系数趋于平稳,且呈现为竞争系数Pb2+Cu2+Cd2+,其原因是相较于Cd2+和Cu2+, Pb2+拥有较强的竞争吸附能力且已经夺取了大部分吸附点位。
【关键词】：黑碳 不同粒径 重金属 吸附机制 沉积物
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X131.2
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-16
• 1.1 黑碳的概述11-14
• 1.1.1 黑碳的分类与形成11-12
• 1.1.2 黑碳的来源12-13
• 1.1.3 黑碳的结构及理化性质13-14
• 1.2 黑碳的研究进展14-15
• 1.2.1 黑碳与重金属的作用14
• 1.2.2 沉积物中黑碳的研究现状14-15
• 1.3 选题依据与意义15-16
• 第二章 研究区概况与研究方法16-21
• 2.1 研究区概况16-17
• 2.2 研究方法17-21
• 2.2.1 样品采集与保存17-18
• 2.2.2 实验仪器与试剂18-19
• 2.2.3 不同粒径沉积物的分级和BC的提取纯化19-21
• 第三章 不同粒径沉积物中黑碳的结构与组成特征21-26
• 3.1 元素分析21-22
• 3.2 傅里叶变换红外光谱22-23
• 3.3 比表面分析测定23-24
• 3.4 扫描电镜24-25
• 3.5 小结25-26
• 第四章 不同粒径沉积物中黑碳对重金属的吸附研究26-66
• 4.1 不同粒径沉积物中黑碳对铅的吸附研究26-39
• 4.1.1 实验方法26-27
• 4.1.2 不同粒径沉积物中黑碳对铅的吸附动力学研究27-29
• 4.1.3 不同粒径沉积物中黑碳对铅离子的等温吸附研究29-31
• 4.1.4 黑碳浓度、pH、离子强度、低分子有机酸对BC吸附铅的影响31-35
• 4.1.5 反应前后黑碳的傅里叶变换红外光谱、扫描电镜及能谱分析35-39
• 4.2 不同粒径沉积物中黑碳对铜的吸附研究39-52
• 4.2.1 实验方法40-41
• 4.2.2 不同粒径沉积物中黑碳对铜的吸附动力学研究41-42
• 4.2.3 不同粒径沉积物中黑碳对铜离子的等温吸附研究42-44
• 4.2.4 黑碳浓度、pH、离子强度、低分子有机酸对BC吸附铜的影响44-49
• 4.2.5 反应前后黑碳的傅里叶变换红外光谱、扫描电镜及能谱分析49-52
• 4.3 不同粒径沉积物中黑碳对镉的吸附研究52-64
• 4.3.1 实验方法53
• 4.3.2 不同粒径沉积物中黑碳对镉的吸附动力学、热力学研究53-55
• 4.3.3 不同粒径沉积物中黑碳对镉离子的等温吸附研究55-56
• 4.3.4 黑碳浓度、pH、离子强度、低分子有机酸对BC吸附镉的影响56-61
• 4.3.5 反应前后黑碳的傅里叶变换红外光谱、扫描电镜及能谱分析61-64
• 4.4 小结64-66
• 第五章 沉积物中黑碳对铅、铜、镉吸附特征的对比分析66-78
• 5.1 黑碳对Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的吸附动力学和等温吸附特征66-71
• 5.2 黑碳浓度、pH、离子强度对BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)的影响71-75
• 5.2.1 黑碳浓度对BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影响71-72
• 5.2.2 pH对BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影响72-74
• 5.2.3 离子强度对BC吸附Pb~(2+)、Cu~(2+)和Cd~(2+)的影响74-75
• 5.3 黑碳在不同粒径沉积物上的分布和贡献率75-76
• 5.4 小结76-78
• 第六章 不同粒径沉积物中黑碳对重金属的竞争吸附研究78-92
• 6.1 不同粒径沉积物中黑碳对重金属竞争吸附78-85
• 6.1.1 实验方法78-79
• 6.1.2 吸附反应动力学79-80
• 6.1.3 吸附等温线80-83
• 6.1.4 吸附竞争系数83-85
• 6.2 反应前后黑碳的傅里叶变换红外光谱、扫描电镜及能谱分析85-90
• 6.2.1 反应前后黑碳的红外光谱分析85-88
• 6.2.2 反应前后黑碳的扫描电镜及能谱分析88-90
• 6.3 小结90-92
• 第七章 结论92-94
• 参考文献94-98
• 致谢98-99
• 攻读学位期间发表的学术论文目录99

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