外源砷在土壤中的老化及植物有效性研究

发布时间：2017-08-15 18:37

  本文关键词：外源砷在土壤中的老化及植物有效性研究

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【摘要】：砷是一种毒性较强的类金属元素,一般以大气沉降和废水排放等形式进入农田生态系统,并通过农作物进入食物链,最后威胁人类健康。外源砷在土壤中的老化是一个自然的过程,明确其相应过程,对正确评价外源砷进入土壤后的风险和利用被砷污染的土壤等,均具有重要的参考意义。本研究以红壤区三种不同母质发育的土壤(第四纪红土发育的第四纪红壤(RS1)、紫色砂页岩发育的紫色土(RS2)、花岗岩发育的花岗岩红壤(RS3))为研究对象,通过培养和盆栽等试验,研究了不同形态外源砷进入土壤后的老化过程及其影响因素、有机酸类型对外源砷在土壤中老化的影响,以及不同老化时间后砷生物有效性等的变化。论文获得的主要结果如下:(1)经过120 d的老化后,进入三种土壤中的三价砷(As(III))可全部转变为五价砷(As(V)),而二甲基砷(DMA)则发生了脱甲基化作用,第四纪红壤和花岗岩红壤中的脱甲基化主要过程为DMA转化成As(V),DMA完全转化期分别为120 d和90 d;而紫色土中的脱甲基化过程同时伴有一甲基砷(MMA)的产生,DMA完全转化期为120 d。在老化进程中,紫色土有效态砷含量显著高于其他2种土壤。土壤pH值、有机质、铁铝锰氧化物是影响外源As(III)老化过程的主要因素,且锰氧化物的影响远大于铁铝氧化物,而无定形铁铝氧化物则可能是影响DMA老化进程的主要因素。外源As(III)和DMA在土壤中老化的进程中,随着培养时间延长,非专性吸附态、专性吸附态砷含量呈逐渐下降趋势,即呈现出向结晶水合铁铝氧化物结合态、残渣态等更加稳定形态转化的趋势。(2)在25℃、好氧黑暗、湿度为最大田间持水量70%的条件下,有机酸类型对砷在第四纪红壤中老化过程的影响不显著,不同有机酸处理下土壤结合态砷含量差异不显著,但有机酸浓度对培养期间土壤有效态和结合态砷的含量具有显著影响。当乙酸的添加量为50和100 mg·kg-1时,对As(V)在土壤中的老化具有抑制作用;在200 mg·kg-1时,对As(V)的老化具有促进作用。而草酸和柠檬酸的添加量为50 mg·kg-1时,促进了As(V)在第四纪红壤中的老化;在100和200 mg·kg-1时则抑制As(V)的老化。腐殖酸对外源砷在土壤中的老化具有抑制作用,其中对第四纪红壤中砷老化的影响远大于其它类型的有机酸。有机酸的添加量在50-200 mg·kg-1时,乙酸和草酸对土壤中专性吸附态砷含量有显著影响;添加量为50和100 mg·kg-1时,柠檬酸和腐殖酸对弱结晶水合铁铝氧化物结合态砷有显著影响;添加量为200 mg·kg-1时,乙酸、柠檬酸和腐殖酸对结晶水合铁铝氧化物态砷影响显著。(3)在外源As(V)老化不同时间的土壤中种植小油菜时,其生物量有随老化时间延长逐渐增加的趋势,而小油菜地上部和地下部砷含量及土壤有效态砷含量则呈逐渐减少趋势,说明老化时间对外源砷的作物有效性具有较大影响。老化时间相同时,三种土壤中小油菜的生物量由大到小顺序为:第四纪红壤花岗岩红壤紫色土;小油菜地上部和地下部砷含量、土壤有效态砷含量由大到小为紫色土花岗岩红壤第四纪红壤。该结果说明,土壤性质也显著影响砷的有效性及作物的生长等,小油菜地上部和地下部比较,地下部的砷含量大于地上部。
【关键词】：土壤老化 有效态砷 结合态砷 有机酸 植物有效性
【学位授予单位】：中国农业科学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X53
【目录】：

• 摘要6-7
• Abstract7-14
• 英文缩略表14-15
• 第一章 引言15-23
• 1.1 土壤中砷的来源和含量分布15-16
• 1.2 土壤中砷的主要存在形态及其转化16
• 1.3 影响砷在土壤中老化的影响因素16-19
• 1.3.1 pH17
• 1.3.2 土壤类型与土壤质地17
• 1.3.3 土壤有机质17-18
• 1.3.4 土壤有机酸18
• 1.3.5 土壤中伴随离子18-19
• 1.4 土壤砷与植物有效性的关系19
• 1.4.1 土壤中砷的含量19
• 1.4.2 土壤类型与质地19
• 1.4.3 植物种类19
• 1.5 外源砷在土壤中的老化19-20
• 1.5.1 土壤中砷的吸附-解吸及其不同形态之间的转化20
• 1.5.2 土壤中砷的老化过程20
• 1.6 本研究的目的与意义20-21
• 1.7 本研究的主要内容21-22
• 1.7.1 外源As(Ⅲ)和DMA在不同母质发育土壤中的老化过程21
• 1.7.2 有机酸对As(Ⅴ)在土壤中老化的影响21
• 1.7.3 不同老化时间对土壤中外源砷的生物有效性的影响21-22
• 1.8 本研究的技术路线22-23
• 第二章 材料与方法23-30
• 2.1 试验材料23-26
• 2.1.1 供试土壤的采集与理化性质23-24
• 2.1.2 主要试验药品与试剂24-26
• 2.1.3 主要试验仪器26
• 2.2 试验方法26-27
• 2.2.1 外源As(Ⅲ)和DMA在三种母质发育土壤中的老化26
• 2.2.2 有机酸对砷在土壤中老化的影响26-27
• 2.2.3 外源砷不同老化时间后的生物有效性27
• 2.3 分析方法27-30
• 2.3.1 土壤pH的测定27
• 2.3.2 土壤总砷的测定27-28
• 2.3.3 土壤砷化学价态的测定28
• 2.3.4 土壤有效态砷的测定28
• 2.3.5 土壤结合态砷的测定28-29
• 2.3.6 植物样品中总砷的测定29
• 2.3.7 质量保证与控制29
• 2.3.8 数据分析29-30
• 第三章 外源As(Ⅲ)和DMA在三种母质发育土壤中的老化30-43
• 3.1 添加外源As(Ⅲ)和DMA后土壤中砷化学价态随时间的变化30-32
• 3.1.1 添加外源As(Ⅲ)后土壤中砷价态的变化30-31
• 3.1.2 添加外源DMA后土壤中砷价态的变化31-32
• 3.2 添加外源As(Ⅲ)和DMA后土壤有效态砷含量随培养时间的变化32-37
• 3.2.1 添加外源As(Ⅲ)和DMA后土壤有效态砷的变化32-34
• 3.2.2 外源As(Ⅲ)和DMA老化中土壤有效态砷含量变化的动力学模拟34-37
• 3.3 添加外源As(Ⅲ)和DMA后土壤结合态砷含量随培养时间的变化37-40
• 3.3.1 外源As(Ⅲ)和DMA老化中结合态砷含量的变化37-39
• 3.3.2 外源As(Ⅲ)和DMA老化中土壤有效态砷和各结合态砷含量的关系39-40
• 3.4 讨论40-42
• 3.4.1 外源砷在土壤中老化的可能过程及其价态转化40-41
• 3.4.2 土壤性质对外源砷有效性的影响41-42
• 3.5 小结42-43
• 第四章 有机酸对As(Ⅴ)在土壤中老化的影响43-56
• 4.1 不同类型有机酸对As(Ⅴ)在土壤中老化的影响43-47
• 4.1.1 不同类型有机酸对As(Ⅴ)老化中土壤有效态砷含量的影响43-44
• 4.1.2 不同类型有机酸对As(Ⅴ)老化中土壤各结合态砷的影响44-47
• 4.2 有机酸添加量对As(Ⅴ)老化中土壤砷含量变化的影响47-54
• 4.2.1 有机酸添加量对As(Ⅴ)老化中土壤有效态砷含量的影响47-48
• 4.2.2 有机酸添加量对As(Ⅴ)老化中土壤各结合态砷的影响48-54
• 4.3 讨论54-55
• 4.3.1 不同类型有机酸对As(Ⅴ)在土壤中老化过程的影响54
• 4.3.2 有机酸添加量对As(Ⅴ)在土壤中老化过程的影响54-55
• 4.3.3 有机酸影响砷在土壤中老化的可能机制55
• 4.4 小结55-56
• 第五章 外源砷在土壤中老化时间对生物有效性的影响56-63
• 5.1 As(Ⅴ)在土壤中老化不同时间对小油菜生长的影响56-58
• 5.2 As(Ⅴ)在土壤中老化不同时间对小油菜砷含量的影响58-59
• 5.3 As(Ⅴ)在土壤中老化不同时间后土壤有效态砷的变化59-60
• 5.4 讨论60-61
• 5.4.1 老化时间与砷生物有效性的关系60-61
• 5.4.2 土壤性质与植物砷生物有效性的关系61
• 5.5 小结61-63
• 第六章 全文结论与展望63-65
• 6.1 全文结论63
• 6.2 创新点63-64
• 6.3 研究展望64-65
• 参考文献65-71
• 致谢71-72
• 作者简历72

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

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本文编号：679722