漆酶催化电化学聚合改性电极的方法研究

发布时间：2017-08-19 17:45

  本文关键词：漆酶催化电化学聚合改性电极的方法研究

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【摘要】：生物电化学系统(bioelectrochemical system,简称BES)因其绿色可再生的优点引起了国内外研究者的广泛关注,是一种新兴的利用微生物将废水中的化学能转变为电能的技术。然而其产电功率低,这很大程度上制约了BES在实际污水处理中的应用。产电功率密度低很可能是由于阳极电子传递速率缓慢的影响。对阳极进行改性是增大阳极电子传递速率的重要途径。导电聚合物改性阳极电极可以增大电极的电化学性能,生物相容性,表面粗糙度等,使生物电化学系统的产电能力显著增加。因此,阳极电极改性一直是生物电化学系统研究的难点和热点。本文在电聚合苯胺对石墨毡电极改性的基础上,探索了漆酶作为催化剂在聚合过程中的重要作用。红外和拉曼的结果表明,在漆酶存在的条件下,聚苯胺在pH值等于3.6的条件下被成功负载到了石墨毡电极表面(Lac.-PANi/GF),利用循环伏安(Cyclic voltammetry, CV)证明改性后电极的电化学性能得到了极大的提高,扫描电镜(Scanning electron microscopy, SEM)观察改性后电极表面形态的变化发现聚合物明显增厚。在BES中应用时,Lac./PANi/GF的最大功率密度达314.55 mW m-2,远大于仅电聚合苯胺改性电极(PANi/GF)的最大功率密度186.41 mW m-2,以上结果说明漆酶可以在电化学聚合苯胺的过程中起到了催化作用。聚苯胺/氧化石墨烯(PANi/GO)复合物改性BES阳极电极可以极大地增大电极的比表面积和电化学特性,电组装聚苯胺/氧化石墨烯(PANi/GO)复合物已见报道,研究漆酶对电化学的催化作用对PANi/GO复合物改性电极的影响十分必要。本文研究漆酶催化电化学组装PANi/GO复合物改性电极的性能优化及其在BES中的应用。在电极表面负载的物质由扫描电镜,傅里叶红外光谱、拉曼光谱确定其负载程度和成分,CV曲线证明用该方法制备的电极Lac.-PANi/GO/GF电化学性能显著提高,极化曲线和输出功率曲线证明Lac.-PANi/GO/GF具有更优良的产电性能(最大功率密度达755.95 mWm-2)。与不加漆酶的对照反应相比,漆酶的存在可以使更多的氧化石墨烯附着在电极表面,且聚合反应条件更温和,反应速率更快,反应程度更彻底。这种温和的反应条件,高的负载率,优良的电化学性能、粗糙度和生物相容性都意味着漆酶催化电聚合苯胺／氧化石墨烯复合物对石墨毡改性在生物电化学系统中具有广阔的前景。
【关键词】：漆酶 电聚合 苯胺 氧化石墨烯 石墨毡电极 电极改性
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646;X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-20
• 1.1 研究背景11-13
• 1.1.1 生物电化学体系的提出11
• 1.1.2 生物电化学系统概述11-13
• 1.2 BES阳极的研究13-16
• 1.2.1 阳极电极基础材料的选择13-14
• 1.2.2 电极材料的表面处理14
• 1.2.3 电极的改性14-16
• 1.3 漆酶催化氧化的研究16-17
• 1.3.1 漆酶的结构与性质16
• 1.3.2 漆酶的催化机理16-17
• 1.3.3 漆酶在催化导电聚合物聚合的应用17
• 1.4 存在的问题17
• 1.5 本课题的研究内容和意义17-20
• 1.5.1 本课题的研究内容17-19
• 1.5.2 本课题的研究意义19-20
• 2. 实验装置与方法20-33
• 2.1 实验仪器与化学试剂20-21
• 2.2 材料的准备和预处理21-23
• 2.2.1 Hummer法合成GO21-22
• 2.2.2 电极材料的预处理22
• 2.2.3 苯胺的预处理22-23
• 2.3 生物电化学系统的建立23
• 2.4 试剂的制备23-25
• 2.5 分析与检验方法25-28
• 2.5.1 电极材料亲水性测试25
• 2.5.2 电极改性材料表面变化检测25-26
• 2.5.3 红外光谱和拉曼光谱测试26
• 2.5.4 循环伏安法(Cyclic voltammetry,CV)26-27
• 2.5.5 极化曲线和功率密度曲线27
• 2.5.6 漆酶酶活的测定27-28
• 2.6 漆酶催化电化学聚合的条件优化28-32
• 2.6.1 研究不同电压对漆酶催化电化学聚合反应的影响28-30
• 2.6.2 研究不同介体对漆酶催化电化学聚合反应的影响30-31
• 2.6.3 漆酶对电流耐受性测试31-32
• 2.7 本章小结32-33
• 3 漆酶催化电化学聚合苯胺提高BES阳极性能的研究33-40
• 3.1 漆酶催化电化学聚合苯胺改性电极的制备33-34
• 3.2 漆酶催化电化学聚合苯胺改性电极的表征34-36
• 3.2.1 电极亲水性的改善34
• 3.2.2 电极表面结构变化34-35
• 3.2.3 红外和拉曼光谱35-36
• 3.2.4 CV曲线36
• 3.3 改性电极在BES中的应用36-37
• 3.4 改性电极在BES性能表征37-39
• 3.4.1 极化曲线37
• 3.4.2 功率密度曲线37-38
• 3.4.3 在BES中测定其电化学性能38-39
• 3.5 本章小结39-40
• 4 漆酶催化电化学聚合苯胺氧化石墨烯复合物(PANi/GO)提高BES阳极性能的研究40-50
• 4.1 漆酶催化电化学聚合PANi/GO改性电极的制备40-41
• 4.2 漆酶催化电化学聚合苯胺改性电极的表征41-44
• 4.2.1 电极亲水性的改善41-42
• 4.2.2 电极表面结构变化42
• 4.2.3 红外和拉曼光谱42-43
• 4.2.4 CV曲线43-44
• 4.3 改性电极在BES中的应用44
• 4.4 改性电极在BES性能表征44-46
• 4.4.1 极化曲线44-45
• 4.4.2 功率密度曲线45-46
• 4.4.3 在BES中测定其电化学性能46
• 4.5 漆酶催化电化学聚合PANi/GO的机理研究46-48
• 4.6 本章小结48-50
• 5 结论与建议50-52
• 5.1 结论50-51
• 5.2 问题与建议51-52
• 致谢52-53
• 参考文献53-60
• 附录60

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本文编号：702101