结构化催化剂催化燃烧丙烯腈尾气的研究

发布时间：2017-08-20 10:08

  本文关键词：结构化催化剂催化燃烧丙烯腈尾气的研究

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【摘要】：丙烯腈是一种重要的化工材料,主要生产方法是丙烯胺氧化法,但该生产工艺会产生大量副产物如CO,非甲烷烃类(如C3H6,C3H8),NOx与痕量的丙烯腈等,对环境有威胁巨大,尤其是丙烯腈是属于ppm级剧毒物质。如今,催化燃烧技术已广泛用于VOCs(挥发性有机化合物),对于丙烯腈尾气的催化燃烧Cu-ZSM-5-5wt％催化剂是一种高效催化剂。通过一系列表征手段(XRD.BET.SEM.ultrasonic tests)寻求最佳的结构化成型方法,制备高效结构化催化剂。采用数值模拟的方法,建立动力学方程,并将其应用于结构化催化剂(颗粒式、蜂窝式、泡沫式结构化催化剂)的结构特性(床层空隙率和特征长度)对反应特性和传递特性的影响,将结构化催化剂应用于反应器的研究。详细的仿真步骤如下简述：(1)建立CFD模型：基于实验条件建立3D数学模型。(2)模型检验：首先,验证网格无关性；其次,通过对圆管的格雷兹检验,证明数学模型的可靠性；最后,根据冷模压降实验与模拟结果的比对,验证不同孔道结构的流体阻力模型的适用性。(3)完善模型参数：完善固体物性参数和动力学参数。(4)模拟计算：首先探讨对于实验室微型固定床反应器催化剂结构特性对其反应特性和流体力学、热力学的影响；其次,根据吉化中试反应器的实验条件,探讨催化剂结构、分布器等对反应器内浓度、温度、压力进行分析,探讨催化剂结构、分布器等对反应器影响；最后,对吉林石化反应器催化床层分布影响进行探讨。
【关键词】：催化燃烧 Cu-ZSM-5 结构化催化剂 本征动力学 计算流体力学(CFD)
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X783;O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符号说明15-18
• 第一章 绪论18-26
• 1.1 丙烯腈尾气(VOCs)的危害18
• 1.2 VOCs的处理技术18-19
• 1.3 ZSM-5分子筛的制备与改性19-20
• 1.4 结构化催化剂20-21
• 1.5 整体式催化剂21-23
• 1.5.1 整体式催化剂的背景21
• 1.5.2 整体式催化剂的组成21-22
• 1.5.3 整体式催化剂的制备22-23
• 1.6 数值模拟23-24
• 1.6.1 数值模拟研究背景23
• 1.6.2 数值模拟的求解方法和优化23-24
• 1.7 本课题研究的意义及主要内容24-26
• 第二章 实验装置及分析方法26-34
• 2.1 催化剂的合成26-29
• 2.1.1 结构化催化剂制备所需药品及仪器26-27
• 2.1.2 结构化催化剂制备所需材料和仪器27-28
• 2.1.3 不同结构化催化剂或载体压降实验材料与装置28-29
• 2.2 结构式催化剂的制备29-31
• 2.2.1 改性分子筛的制备29
• 2.2.2 不同结构化催化剂的制备29-31
• 2.3 结构化催化剂的活性评价31
• 2.4 催化剂的表征31-34
• 2.4.1 超声波稳定性实验31
• 2.4.2 X射线粉末衍射测定(XRD)31-32
• 2.4.3 扫描电子显微镜(SEM)32
• 2.4.4 比表面积测试(BET)32
• 2.4.5 H_2程序升温还原(H_2-TPR)32-34
• 第三章 结构化催化剂的表征34-40
• 3.1 扫描电镜法(SEM)结果及分析34-35
• 3.2 比表面积(BET)测定结果及分析35
• 3.3 涂覆及超声波稳定性实验结果及分析35-37
• 3.4 X射线衍射法(XRD)结果及分析37-38
• 3.5 本章小结38-40
• 第四章 Cu-ZSM-5催化燃烧丙烯腈尾气的本征动力学研究40-44
• 4.1 催化燃烧反应模型的选择40-41
• 4.2 模型参数的获取41-43
• 4.3 本章小结43-44
• 第五章 结构化催化剂结构特性对反应特性和传递特性的影响44-56
• 5.1 模型的建立44-46
• 5.2 模型的检验46-47
• 5.3 优化CFD模拟参数47
• 5.4 模拟结果讨论47-54
• 5.5 本章小结54-56
• 第六章 反应器的数值模拟56-74
• 6.1 不同结构化催化剂的放大研究56-61
• 6.2 吉化中试反应器模拟61-67
• 6.2.1 反应器模型61
• 6.2.2 反应动力学61-63
• 6.2.3 颗粒式结构化催化剂的研究63-64
• 6.2.4 蜂窝式结构化催化剂的研究64-67
• 6.3 吉化反应器模拟67-72
• 6.3.1 反应器模型67-68
• 6.3.2 冷模条件模拟68-70
• 6.3.3 吉化操作条件模拟70-72
• 6.4 本章小结72-74
• 第七章 结论74-76
• 参考文献76-82
• 致谢82-84
• 作者和导师简介84-86
• 附件86-87

【参考文献】

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本文编号：705989