矿物—细菌—腐殖酸三元复合体的形成方式对镉吸附的影响

发布时间：2017-08-29 16:06

  本文关键词：矿物—细菌—腐殖酸三元复合体的形成方式对镉吸附的影响

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【摘要】：土壤是由矿物、微生物、有机物等多种固相组分组成的复杂体系,在不同的环境条件下,三者会通过复杂的交互作用形成不同的有机-无机复合体,使其表面物理化学性质产生差异,从而对重金属在土壤中的形态、分布和转化造成不同的影响。本文以两种代表性土壤矿物(针铁矿、蒙脱石)、枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)、腐殖酸为材料,以不同添加顺序制备矿物-细菌+腐殖酸(G/M-B+H)、矿物-腐殖酸+细菌(G/M-H+B)、细菌-腐殖酸+矿物(B-H+G/M)、矿物-细菌-腐殖酸(G/M-B-H)四种复合体,考察不同方式形成的矿物、细菌、腐殖酸三元复合体的表面物理化学性质,采用原子力显微镜(AFM)、激光粒度仪、自动电位滴定、傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、等温滴定微量热(ITC)等技术手段,探究不同方式形成的复合体表面对Cd(II)的吸附特点与机制,获得以下主要结果:1.不同方式形成的矿物、细菌、腐殖酸三元复合体具有不同的结合程度及粒径分布。在针铁矿体系中,复合体G-H+B中细菌轮廓及边缘清晰,细菌表面暴露更多的位点;复合体G-B+H、G-H+B的平均粒径最大,各组分结合的不够紧密,形成的复合体不太稳定。在蒙脱石体系中,复合体M-B+H与H-B+M中的各组分结合相对紧密,游离的矿物较少。复合体M-H+B团聚效果相对较差,且平均粒径最小。2.在pH 3~4、7~10.5区间内,不同方式形成的矿物、细菌、腐殖酸三元复合体位点浓度差异显著(p0.05)。在针铁矿体系中,复合体G-B+H在pH 3~4区间去质子化基团更多,说明其有更多的磷酰基和羧基;在蒙脱石体系中,复合体M-H+B、M-B-H在p H 7~10.5区间去质子化基团更多,说明其有更多的磷酸基。3.不同方式形成的三元复合体对Cd(II)的吸附量差异显著(p0.05)。Cd(II)的吸附容量大小为:H-B+GG-B-HG-H+BG-B+H;H-B+MM-B-HM-B+HMH+B。吸附是一个快速反应过程,且以化学吸附为主。针铁矿G-H+B、G-B-H与蒙脱石M-H+B、M-B-H的初始反应速率较大,在pH=7条件下其表面存在更多的重金属吸附位点,且暴露了更多的磷酸基团参与了对Cd(II)的吸附。4.针铁矿体系中,四种复合体对Cd(II)的吸附均为微量吸热反应,其中复合体GH+B吸附Cd(II)产生的总热量最大;蒙脱石体系中,四种复合体对Cd(II)的吸附均为吸热反应,其中复合体M-B-H吸附Cd(II)产生的总热量最大,所有复合体与Cd(II)反应均以生成内圈络合物为主。
【关键词】：矿物 细菌 腐殖酸 Cd(II) 复合体 不同添加顺序 吸附
【学位授予单位】：华中农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X53;O647.3
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 1 前言10-15
• 1.1 土壤矿物与细菌相互作用对重金属吸附的影响10-11
• 1.2 细菌与腐殖酸相互作用对重金属吸附的影响11-12
• 1.3 土壤矿物与腐殖酸相互作用对重金属吸附的影响12-13
• 1.4 土壤矿物、细菌及腐殖酸的相互作用13
• 1.5 研究目标及技术路线13-15
• 2 材料与方法15-20
• 2.1 实验材料15-16
• 2.1.1 细菌15
• 2.1.2 矿物15
• 2.1.3 腐殖酸15
• 2.1.4 不同方式形成的矿物、细菌、腐殖酸三元复合体的制备15-16
• 2.1.5 镉溶液16
• 2.2 实验方法16-19
• 2.2.1 原子力显微镜分析16
• 2.2.2 激光粒度仪测粒度16
• 2.2.3 复合体表面位点分析16-17
• 2.2.4 吸附动力学实验17-18
• 2.2.5 等温吸附实验18
• 2.2.6 不同pH下复合体对Cd(II)的吸附实验18
• 2.2.7 傅里叶红外光谱实验18
• 2.2.8 ITC微量热实验18-19
• 2.3 实验统计方法19-20
• 3 结果与分析20-49
• 3.1 针铁矿、细菌、腐殖酸三元复合体对Cd(II)的吸附20-35
• 3.1.1 AFM图谱20-21
• 3.1.2 复合体粒度21-22
• 3.1.3 表面位点浓度22-25
• 3.1.4 吸附动力学25-27
• 3.1.5 等温吸附27-28
• 3.1.6 不同pH下镉的吸附28-31
• 3.1.7 红外光谱分析31-33
• 3.1.8 热力学分析33-35
• 3.2 蒙脱石、细菌、腐殖酸三元复合体对Cd(II)的吸附35-49
• 3.2.1 AFM图谱35-36
• 3.2.2 复合体粒度36-38
• 3.2.3 表面位点浓度38-40
• 3.2.4 吸附动力学40-42
• 3.2.5 等温吸附42-43
• 3.2.6 不同pH下镉的吸附43-45
• 3.2.7 红外光谱分析45-47
• 3.2.8 热力学分析47-49
• 4 讨论49-51
• 4.1 矿-菌+腐与矿-腐+菌的形成方式对Cd(II)吸附的影响49
• 4.2 不同矿物类型对矿-菌+腐、矿-腐+菌吸附Cd(II)的影响49-51
• 5 结论51-52
• 参考文献52-60
• 致谢60

【参考文献】

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 方临川;重金属与细菌—土壤活性颗粒微界面互作的分子机制[D];华中农业大学;2011年

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 尚莉莉;长期定位施肥与土地利用方式对红壤团聚体稳定性的影响[D];华中农业大学;2014年

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本文编号：754178