由粉煤灰制备介孔分子筛及其对有机废水的处理研究

发布时间：2017-08-30 21:12

  本文关键词：由粉煤灰制备介孔分子筛及其对有机废水的处理研究

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【摘要】：由于人类的发展面临着水资源匮乏,水污加重。因此人们越来越关注于水处理的研究。亚甲基蓝和硝基苯在印染和难降解疏水污染物中具有代表性意义。对于他们处理方法的探索具有代表性的意义。在众多的水处理方法中利用纳米TiO_2光催化降解有机污染物因为其无二次污染、氧化能力强等特点成为人们关注的焦点。而利用大比表面积的介孔分子筛吸附处理难降解有机污染物也因其方法简单、高效、吸附时间短而备受关注。这两种方法都具有实际工业使用的研究价值。与传统硅基介孔分子筛硅源相比,本研究以粉煤灰作为硅源更加廉价易得,拓宽了硅源选择范围。并且可以实现粉煤灰元素水平的高值有效利用。本研究主要研究内容如下：1.本研究用北京市石景山区某热电厂的固体粉煤灰碱熔融提取硅源。在碱性环境中以CTAB为模板剂水热法合成MCM-41,在酸性环境中以P123为模板剂水热合成SBA-15型介孔分子筛。碱熔融-水热合成分子筛,此方法简单,合成的分子筛结构稳定。本研究讨论了制备过程中Si:CTAB(摩尔比)、Si：P123(摩尔比)、pH、温度、晶化时间等制备条件对于介孔分子筛有序性的影响。2.利用后合成溶胶-凝胶法制备了TiO_2/MCM-41复合催化剂。介孔分子筛MCM-41可以有效控制纳米TiO_2的粒径增长,增强其分散性能,因而提高光催化性能。模拟日光下利用TiO_2/MCM-41光催化降解亚甲基蓝。结果发现TiO_2最佳负载量为60 wt%,随着温度、pH的增大光催化性能均有提高。使用四个周期后,催化降解率是新鲜催化剂的91.64%。由于催化所使用的光源是模拟日光,这更有利于光催化的普及使用,具有实用价值。3.通过对SBA-15的甲基改性,提高其疏水性,针对持久性有机疏水污染物硝基苯进行吸附研究。研究发现,当硝基苯浓度为8μmol/L时,CH_3-SBA-15最优佳使用量是2.5 g·L~(-1)；吸附率随温度的升高而降低；最佳pH为5。
【关键词】：粉煤灰 介孔分子筛 光催化 亚甲基蓝 吸附 硝基苯
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TQ424.25
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-18
• 第一章 绪论18-28
• 1.1 粉煤灰18-19
• 1.1.1 粉煤灰背景介绍18
• 1.1.2 粉煤灰的应用现状18-19
• 1.1.2.1 国外粉煤灰利用现状18-19
• 1.1.2.2 国内粉煤灰利用现状19
• 1.1.3 粉煤灰在水处理中的应用19
• 1.2 介孔分子筛19-22
• 1.2.1 介孔分子筛的分类19-20
• 1.2.2 介孔分子筛的合成20
• 1.2.3 MCM-41型介孔分子筛20
• 1.2.4 SBA-15型介孔分子筛20-21
• 1.2.5 介孔分子筛在水处理中的应用21-22
• 1.2.5.1 介孔分子筛光催化降解有机废水21-22
• 1.2.5.2 介孔分子筛对难降解有机废水的吸附处理22
• 1.3 印染废水的处理22-25
• 1.3.1 印染废水22-23
• 1.3.2 印染废水的处理方法23-24
• 1.3.3 光催化降解印染废水24-25
• 1.4 硝基苯废水的处理25-26
• 1.4.1 硝基苯废水的来源及污染特点25
• 1.4.2 硝基苯废水的处理方法25
• 1.4.3 吸附法处理硝基苯废水25-26
• 1.5 研究思路及内容26-28
• 第二章 MCM-41型和SBA-15型介孔分子筛的制备28-46
• 2.1 引言28
• 2.2 实验部分28-30
• 2.2.1 实验试剂及药品28-29
• 2.2.2 实验仪器29
• 2.2.3 硅源的提取29-30
• 2.2.4 MCM-41的制备30
• 2.2.5 SBA-15的制备30
• 2.3 结果和讨论30-44
• 2.3.1 硅源的提取30-34
• 2.3.1.1 原料粉煤灰的表征30-32
• 2.3.1.2 碱量对硅源提取的影响32-34
• 2.3.2 制备MCM-41型分子筛影响因素讨论34-37
• 2.3.2.1 CTAB用量的影响34
• 2.3.2.2 pH的影响34-35
• 2.3.2.3 晶化温度的影响35-36
• 2.3.2.4 晶化时间的影响36-37
• 2.3.3 制备SBA-15型分子筛影响因素讨论37-41
• 2.3.3.1 P123用量的影响37-38
• 2.3.3.2 pH的影响38-39
• 2.3.3.3 反应温度的影响39-40
• 2.3.3.4 晶化温度的影响40-41
• 2.3.4 介孔分子筛的表征41-44
• 2.3.4.1 红外谱图分析41-43
• 2.3.4.2 透射电镜分析43-44
• 2.4 结论44-46
• 第三章 光催化降解亚甲基蓝46-66
• 3.1 引言46-47
• 3.2 实验部分47-49
• 3.2.1 实验试剂及药品47
• 3.2.2 实验仪器47-48
• 3.2.3 TiO_2/MCM-41催化剂的制备48-49
• 3.2.3.1 溶胶凝胶法制备TiO_248
• 3.2.3.2 TiO_2/MCM-41的制备48
• 3.2.3.3 光催化降解亚甲基蓝实验48-49
• 3.3 结果与讨论49-64
• 3.3.1 TiO_2/MCM-41催化剂的表征49-57
• 3.3.1.1 XRD分析49-50
• 3.3.1.2 FT-IR分析50-51
• 3.3.1.3 XPS分析51-53
• 3.3.1.4 拉曼光谱分析53
• 3.3.1.5 紫外-可见光谱分析53-54
• 3.3.1.6 扫描电镜分析54-55
• 3.3.1.7 透射电镜分析55-57
• 3.3.1.8 N_2吸附-脱附分析57
• 3.3.2 TiO_2/MCM-41催化剂对亚甲基蓝的光催化降解性能研究57-64
• 3.3.2.1 TiO_2担载量不同对于催化效率的影响58-60
• 3.3.2.2 溶液初始pH的影响60-61
• 3.3.2.3 催化温度的影响61-62
• 3.3.2.4 TiO_2/MCM-41催化剂的稳定性62-64
• 3.4 结论64-66
• 第四章 SBA-15对于硝基苯的吸附研究66-80
• 4.1 引言66-67
• 4.2 实验部分67-69
• 4.2.1 实验试剂及药品67
• 4.2.2 实验仪器67-68
• 4.2.3 CH_3-SBA-15的制备68
• 4.2.4 硝基苯检测条件及标准曲线的绘制68-69
• 4.2.5 SBA-15和CH_3-SBA-15对硝基苯的吸附性能研究69
• 4.3 结果和讨论69-79
• 4.3.1 CH_3-SBA-15的表征69-73
• 4.3.1.1 XRD分析69-70
• 4.3.1.2 FT-IR分析70-71
• 4.3.1.3 电镜分析71-72
• 4.3.1.4 N_2吸附-脱附分析72-73
• 4.3.2 SBA-15与CH_3-SBA-15对硝基苯吸附性能的研究73-79
• 4.3.2.1 吸附剂用量对硝基苯的吸附影响73-74
• 4.3.2.2 时间对硝基苯的吸附影响74-75
• 4.3.2.3 pH对硝基苯的吸附影响75-76
• 4.3.2.4 温度对硝基苯吸附的影响76-77
• 4.3.2.3 吸附等温线77-79
• 4.4 结论79-80
• 第五章 结论80-82
• 参考文献82-92
• 致谢92-94
• 科研成果94-95
• 作者和导师介绍95-96
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书96-97

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前7条

1 Hanlin Chen;Yen-Ping Peng;Ku-Fan Chen;Chia-Hsiang Lai;Yung-Chang Lin;;Rapid synthesis of Ti-MCM-41 by microwave-assisted hydrothermal method towards photocatalytic degradation of oxytetracycline[J];Journal of Environmental Sciences;2016年06期

2 ;Effect of chlorine content of chlorophenols on their adsorption by mesoporous SBA-15[J];Journal of Environmental Sciences;2012年08期

3 刘关宇;;粉煤灰综合利用现状及前景[J];科技情报开发与经济;2010年19期

4 杨波;王京刚;张亦飞;张懿;;常压下高浓度NaOH浸取铝土矿预脱硅[J];过程工程学报;2007年05期

5 ;Simultaneous removal of ammonium and phosphate by zeolite synthesized from coal fly ash as influenced by acid treatment[J];Journal of Environmental Sciences;2007年05期

6 张微;徐恒泳;毕亚东;李文钊;;介孔分子筛SBA-15的改性研究进展[J];化工进展;2007年02期

7 刘梅红;;印染废水处理技术研究进展[J];纺织学报;2007年01期

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本文编号：761492