“零价铁—零价铁Fenton”耦合体系中硝基芳香族化合物的选择性脱除及机制研究

发布时间：2017-09-07 09:33

  本文关键词：“零价铁—零价铁Fenton”耦合体系中硝基芳香族化合物的选择性脱除及机制研究

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【摘要】：2,4-二硝基苯甲醚(DNAN)是重要的化工原料,生成过程排放的DNAN废水具有化学性质稳定、高毒性和易生物富集等特点,难以被生物降解。为提高废水的可生化性,本研究采用“零价铁-零价铁Fenton"耦合工艺(ZVI-ZVI/H2O2)对DNAN废水进行预处理,选择性脱除废水中的硝基芳香族化合物(NACs)。并针对耦合技术中ZVI/H2O2氧化阶段产生的含铁污泥,探索一种新型的含铁污泥的再利用技术。在“ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术处理DNAN废水的研究中,分别探讨了各反应参数对ZVI还原阶段和ZVI/H2O2氧化阶段的影响。对于ZVI还原阶段,最适的pH和水力停留时间(HRT)分别为7.2和6h；对于ZVI/H2O2氧化阶段,最适的pH,HRT及H202投加量分别为3.0,8h,100mmol/L。在该最佳反应条件下,"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术对DNAN废水处理效果为：废水中DNAN,2,4-二硝基苯酚(DNP)和2,4-二硝基氯苯(DNCB)的最终去除率分别为95.8±0.2%,100±0.0%和99.9±0.1%,UV254值从最初的0.808±0.129降至最终的0.104±0.003,而TOC的去除率仅为32.4±0.7%,表明废水中的NACs得到选择性的完全脱除；废水的BOD5/COD值最终提升至0.337,可生化得到较大提高。在DNAN废水的处理技术研究中,‘'ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术比“零价铁-零价铁Fenton"联合技术(ZVI-Fe2+/H2O2)具有明显的技术优势,首先"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术对H202和催化剂的利用效率更高,其次"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术处理DNAN废水时的药剂投加量和Fenton污泥产生量较少；由此使得该耦合技术的处理成本大大降低。在对ZVI/H2O2氧化阶段产生的含铁污泥的再利用研究中,开发了一种新型的污泥再利用技术。首先,以Fenton含铁污泥为铁源,采用共沉淀法成功合成了一种磁性材料,并对其进行一系列表征分析,证实了合成的材料为NiFe2O4。其次,将合成的NiFe2O4作为非均相催化剂,应用到苯酚的Fenton氧化降解中,显示了良好的催化性能。除此之外,Fenton催化剂NiFe2O4还具有稳定性强、易回收等特点,在废水处理发明具有良好的的应用前景。综上所述,通过"ZVI-ZVI/H2O2"耦合工艺可实现对DNAN废水中NACs的高效选择性脱除。本文的研究结果为实现‘'ZVI-ZVI/H2O2"耦合技术在废水处理领域的实际工程应用提供技术参考。
【关键词】：2 4-二硝基苯甲醚 硝基芳香族化合物 零价铁还原 Fenton 含铁污泥
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 1 绪论10-21
• 1.1 硝基芳香族化合物的来源及特点10
• 1.2 含NACs废水常用的处理技术10-14
• 1.2.1 物理法10-12
• 1.2.2 化学法12-13
• 1.2.3 生化法13-14
• 1.3 零价铁还原技术的发展14-16
• 1.3.1 零价铁还原机理14-15
• 1.3.2 二元金属体系15
• 1.3.3 纳米零价铁技术15
• 1.3.4 零价铁组合技术15-16
• 1.4 Fenton氧化技术的发展16-18
• 1.4.1 原理16
• 1.4.2 光Fenton与超声Fenton16-17
• 1.4.3 类Fenton与非均相Fenton17
• 1.4.4 零价铁Fenton17-18
• 1.5 零价铁与Fenton技术的联用18-19
• 1.6 课题研究背景及主要内容19-21
• 1.6.1 课题研究背景19
• 1.6.2 课题研究思路19
• 1.6.3 主要研究内容19-20
• 1.6.4 技术路线20-21
• 2. “零价铁-零价铁Fenton”耦合技术降解DNAN废水研究21-39
• 2.1 材料与方法21-25
• 2.1.1 实验仪器与药品21-23
• 2.1.2 实验装置及过程23
• 2.1.3 模拟废水组成23-24
• 2.1.4 测定和表征方法24-25
• 2.2 各反应参数对ZVI还原过程的影响25-28
• 2.2.1 ZVI还原过程中pH值的探讨25-26
• 2.2.2 HRT对ZVI还原过程的影响26-27
• 2.2.3 ZVI还原过程对DNAN模拟废水的处理效果27-28
• 2.3 各反应参数对ZVI/H_2O_2氧化过程的影响28-30
• 2.3.1 HRT对ZVI/H_2O_2氧化过程的影响28-29
• 2.3.2 pH值对ZVI/H_2O_2过程氧化过程的影响29-30
• 2.3.3 H202投加量对ZVI/H_2O_2氧化过程的影响30
• 2.4 “零价铁-零价铁Fenton”耦合技术脱除NACs的反应机制30-34
• 2.4.1 ZVI/H_2O_2氧化过程中羟基自由基的生成和铁离子的释放30-31
• 2.4.2 反应体系中各个反应区铁刨花的表征分析31-33
• 2.4.3 ZVI-ZVI/H_2O_2体系对DNAN废水中NACs选择性脱除的反应机理33-34
• 2.5 “零价铁-零价铁Fenton”耦合工艺的整体处理效果及技术优势34-38
• 2.5.1 “零价铁-零价铁Fenton”耦合工艺的整体处理效果分析34-36
• 2.5.2 “零价铁-零价铁Fenton”耦合工艺的技术优势分析36-37
• 2.5.3 “零价铁-零价铁Fenton”耦合工艺的运行稳定性分析37-38
• 2.6 本章小结38-39
• 3. 以Fenton污泥为铁源的磁性NiFe_2O_4的合成及其应用39-47
• 3.1 材料与方法39-40
• 3.1.1 实验方法39-40
• 3.2 实验结果与讨论40-45
• 3.2.1 NiFe_2O_4的表征及分析40-43
• 3.2.2 NiFe_2O_4在Fenton氧化技术中的应用43-45
• 3.3 本章小结45-47
• 4 结论与建议47-49
• 4.1 结论47-48
• 4.2 建议48-49
• 致谢49-50
• 参考文献50-58
• 附录58

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本文编号：808771