改性炭基低温脱硝催化剂的制备与应用研究

发布时间：2017-09-24 21:30

  本文关键词：改性炭基低温脱硝催化剂的制备与应用研究

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【摘要】：NOx主要由内燃机与工业过程中产生的NO与NO2组成。由于NOx排放危害严重,脱硝在环保领域受到了极大的关注度。为控制NOx排放需要研究有效的脱硝催化剂。目前,高温脱硝工艺技术已经非常成熟,例如：火力发电厂350℃以上的脱硝工艺中,已开发了成熟的高温选择性催化还原(SCR)催化剂。但是我国焦化行业和大量的民用锅炉产生的烟气,需要高效的低温脱硝催化剂。而在催化剂的载体中,活性炭具有廉价易于工业化的特点。因此本文对活性炭为载体的低温脱硝催化剂进行了研究。首先,对活性炭的氧化改性温度进行了研究。实验发现：80℃氧化改性后的活性炭具有最高的比表面积和孔容,而且此温度下改性的活性炭对NO的脱除率也是最高的,最后脱硝率稳定在30%。为了提高催化剂的脱硝性能,利用浸渍金属液使催化剂负载金属氧化物。同时,在浸渍液中加入尿素,不仅可以提供还原剂NH3,还可以使金属氧化物负载均匀具有更好的分散性。通过焙烧使负载金属生成具有最好催化活性的金属氧化物价态。对不同负载金属催化剂脱硝性能进行检测,结果表明：在100℃,空速7500h-1条件下,负载5%MnOx和5%Fe2O3的改性炭基催化剂具有最好的脱硝性能,催化剂的初始脱硝率接近为100%,后期脱硝率稳定在86%。实验中还发现,加入少量的稀有金属Ce、Co有助于提高催化剂的脱硝率。论文对制备的催化剂的寿命进行了检测,研究发现催化剂在连续脱硝40h(100℃,7500h-1)后仍然具有72%的脱硝率。最后,本文制备催化剂与济钢集团技术工程有限公司进行项目合作,以济钢的6#、7#焦炉烟气参数为参考实现中试,中试与实验室的实验结果基本吻合。
【关键词】：脱硝催化剂 低温选择催化还原 改性活性炭
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 绪论9-12
• 1.1 NO_x的排放和危害9-10
• 1.2 课题背景10-11
• 1.3 课题主要的研究内容11-12
• 2 文献综述12-27
• 2.1 脱硝工艺研究现状12-14
• 2.1.1 氧化法12-13
• 2.1.2 还原法13-14
• 2.2 SCR催化剂概况14-15
• 2.3 低温SCR催化剂15-22
• 2.3.1 单金属氧化物催化剂(MnO_x)15-17
• 2.3.2 复合氧化物催化剂17-18
• 2.3.3 金属氧化物为载体的催化剂18-19
• 2.3.4 负载金属氧化物的活性炭催化剂19-20
• 2.3.5 沸石催化剂20-22
• 2.4 低温NH_3-SCR的反应机理22-25
• 2.4.1 金属氧化物催化剂的反应机理22-23
• 2.4.2 Cu,Fe/沸石催化剂的反应机理23-25
• 2.5 低温SCR催化剂总结25-26
• 2.6 低温SCR催化剂中毒和再生26-27
• 3 实验装置及催化剂的制备27-32
• 3.1 器材与试剂27-28
• 3.1.1 实验器材27
• 3.1.2 实验试剂27-28
• 3.2 活性炭预处理28
• 3.3 催化剂的制备28-30
• 3.4 实验装置及流程30-32
• 4 改性炭基低温脱硝催化剂的性能研究32-48
• 4.1 氧化改性对活性炭性能的影响32-35
• 4.1.1 实验内容32-33
• 4.1.2 脱硝性能检测33-34
• 4.1.3 小结34-35
• 4.2 负载金属对催化剂的性能影响35-39
• 4.2.1 Mn金属的浸渍负载对催化剂的性能研究35-36
• 4.2.2 Fe金属的浸渍负载对催化剂的性能研究36-37
• 4.2.3 5%Mn5%Fe-AC催化剂的性能研究37-38
• 4.2.4 小结38-39
• 4.3 空速对5%Mn5%Fe-AC催化剂的性能影响39-40
• 4.3.1 实验内容39-40
• 4.3.2 小结40
• 4.4 SO_2对5%Mn5%Fe-AC催化剂的性能影响40-42
• 4.4.1 实验内容41-42
• 4.4.2 小结42
• 4.5 负载其他金属的催化剂性能42-45
• 4.5.1 5%Mn5%Ce-AC催化剂的脱硝性能42-43
• 4.5.2 5%Mn5%Co-AC催化剂的脱硝性能43-44
• 4.5.3 小结44-45
• 4.6 低温改性炭基SCR催化剂的寿命45-47
• 4.6.1 实验内容45-47
• 4.6.2 小结47
• 4.7 本章小结47-48
• 5 济钢焦炉烟气脱硝工艺项目48-53
• 5.1 企业简介48
• 5.2 项目实施计划48-49
• 5.3 项目方案49-51
• 5.3.1 小试目的49
• 5.3.2 工艺简介49-50
• 5.3.3 测线实验方案50-51
• 5.3.4 检测内容51
• 5.3.5 检测仪器51
• 5.4 实验进展51-53
• 结论53-54
• 参考文献54-60
• 致谢60-62

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