非均相CWPO催化剂的制备及其催化性能研究

发布时间：2017-09-26 15:33

  本文关键词：非均相CWPO催化剂的制备及其催化性能研究

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【摘要】：本课题采用等体积浸渍法,利用粉煤灰作为载体制备了负载铜离子以及同时负载铜离子和锰离子的非均相CWPO催化剂,实验研究了两种非均相CWPO催化剂的制备条件及其对亚甲基蓝氧化降解的催化性能。并初步对粉煤灰负载铜锰双金属离子的催化剂进行了反应机理和动力学研究。首先,以粉煤灰为载体,以Cu(NO_3)_2溶液和Mn(NO_3)_2溶液为浸渍液,采用等体积浸渍法分别制备了铜/粉煤灰和铜锰/粉煤灰CWPO催化剂。实验确定了铜/粉煤灰的最佳制备条件为:浸渍时间18h、Cu~(2+)浓度为0.1mol/L、煅烧温度400℃、煅烧时间1.5h;铜锰/粉煤灰的最佳制备条件为:浸渍时间16h、Cu~(2+)/Mn~(2+)=1:2、煅烧温度600℃、煅烧时间1.5h。采用XRD、SEM对最佳条件下制备的催化剂进行了表征分析,结果证明催化剂活性组分(Cu~(2+)、Mn~(2+))分散负载在粉煤灰载体表面。其次,分别研究了最佳条件下制备的铜/粉煤灰和铜锰/粉煤灰非均相CWPO催化剂对亚甲基蓝氧化降解的催化性能。通过正交实验确定了铜/粉煤灰催化剂的最佳催化条件为:催化剂用量25g/L、H_2O_2浓度15m L/L、p H值=9、催化时间4h,溶液初始浓度为30mg/L时脱色率为98.25%;催化剂重复利用8次时的脱色率为76.20%,仍有较高活性。铜锰/粉煤灰的最佳催化条件为:催化剂用量30g/L、H_2O_2浓度15m L/L、p H值=8、催化时间1h,当亚甲基蓝溶液初始浓度为30mg/L时脱色率为99.28%;催化剂重复利用6次时亚甲基蓝溶液的脱色率为51.76%,催化剂仍有较高活性。最后,将催化剂加过氧化氢体系与粉煤灰、过氧化氢、粉煤灰加过氧化氢三个体系进行了对比实验,实验结果表明:当催化剂和H_2O_2同时加入时,亚甲基蓝的脱色率最大,而且脱色率大于粉煤灰加过氧化氢体系,说明该反应机理中既有吸附作用、氧化作用,同时催化剂对H_2O_2产生催化作用,H_2O_2在催化剂的作用下产生具有更强氧化能力的·OH,使脱色率大幅提高。并初步对催化机理进行了研究,粉煤灰负载的活性物质(Cu~(2+)、Mn~(2+))能在粉煤灰表面激发H_2O_2产生具有强氧化能力的羟基自由基(·OH),·OH攻击亚甲基蓝染料分子中的发色团,并最终将亚甲基蓝分子氧化为CO_2和H_2O。催化反应动力学研究表明,催化反应符合一级反应动力学模型,随着反应温度从20℃升到50℃,反应动力学表观速率常数从0.0079min-1(20℃)增加至0.0265min-1(50℃),表观活化能Ea为32.03k J·mol-1,为化学反应控制。粉煤灰价格低廉,来源广泛,作为载体制备非均相CWPO催化剂,催化性能好。利用其处理工业废水,解决环境污染问题未来具有良好的发展的前景。
【关键词】：催化剂 铜/粉煤灰 铜锰/粉煤灰 亚甲基蓝 脱色率
【学位授予单位】：华北电力大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 绪论12-19
• 1.1 印染废水概述12-14
• 1.1.1 印染废水来源12
• 1.1.2 印染废水的特点12
• 1.1.3 印染废水的处理方法12-14
• 1.2 催化湿式过氧化氢氧化（CWPO）技术14-18
• 1.2.1 CWPO技术研究进展14-15
• 1.2.2 CWPO技术催化剂15-16
• 1.2.3 CWPO技术常用载体16-17
• 1.2.4 CWPO技术在废水中的应用17-18
• 1.2.5 CWPO技术优势及其存在问题18
• 1.3 本章小结18-19
• 第2章 实验试剂、仪器及分析方法19-21
• 2.1 实验试剂及实验仪器19-20
• 2.1.1 实验试剂19
• 2.1.2 实验仪器19-20
• 2.2 实验方法20
• 2.2.1 非均相CWPO催化剂的制备20
• 2.2.2 非均相CWPO催化剂的催化性能研究20
• 2.3 分析方法20-21
• 第3章 粉煤灰改性实验21-23
• 3.1 HCl浓度对粉煤灰酸改性的影响21
• 3.2 酸改性时间对粉煤灰改性的影响21-22
• 3.3 本章小结22-23
• 第4章 负载Cu~(2+)CWPO催化剂的制备及其催化性能研究23-34
• 4.1 负载Cu~(2+)CWPO催化剂的制备23-26
• 4.1.1 浸渍时间对制备效果的影响23
• 4.1.2 Cu~(2+)浓度对制备效果的影响23-24
• 4.1.3 煅烧温度对制备效果的影响24-25
• 4.1.4 煅烧时间对制备效果的影响25-26
• 4.2 催化剂的表征26-28
• 4.2.1 X-衍射26-27
• 4.2.2 SEM27-28
• 4.3 负载Cu~(2+)CWPO催化剂催化性能研究28-33
• 4.3.1 过氧化氢浓度对催化效果的影响28
• 4.3.2 催化剂的用量对催化效果的影响28-29
• 4.3.3 催化时间对催化效果的影响29-30
• 4.3.4 亚甲基蓝溶液浓度对催化效果的影响30
• 4.3.5 催化pH值对催化效果的影响30-31
• 4.3.6 正交实验31-33
• 4.4 催化剂稳定性33
• 4.5 本章小结33-34
• 第5章 负载Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化剂的制备及其催化性能研究34-45
• 5.1 负载Cu~(2+)、Mn~(2+)CWPO催化剂的制备34-37
• 5.1.1 浸渍时间对制备效果的影响34-35
• 5.1.2 Cu~(2+)/Mn~(2+)对制备效果的影响35
• 5.1.3 煅烧温度对制备效果的影响35-36
• 5.1.4 煅烧时间对制备效果的影响36-37
• 5.2 催化剂的表征37-39
• 5.2.1 X-衍射37-38
• 5.2.2 SEM38-39
• 5.3 负载Cu~(2+)CWPO催化剂催化性能研究39-43
• 5.3.1 过氧化氢浓度对催化效果的影响39
• 5.3.2 催化剂的用量对催化效果的影响39-40
• 5.3.3 催化时间对催化效果的影响40-41
• 5.3.4 亚甲基蓝溶液浓度对催化效果的影响41
• 5.3.5 催化pH值对催化效果的影响41-42
• 5.3.6 正交实验42-43
• 5.4 催化剂稳定性43-44
• 5.5 本章小结44-45
• 第6章 两种催化剂催化效果比较45-49
• 6.1 过氧化氢浓度对两种催化剂催化效果的比较45
• 6.2 不同催化时间催化剂催化效果的比较45-46
• 6.3 不同催化剂用量催化效果的比较46-47
• 6.4 不同亚甲基蓝浓度条件下催化效果比较47
• 6.5 不同pH值条件下催化效果的比较47-48
• 6.6 本章小结48-49
• 第7章 反应机理和动力学研究49-55
• 7.1 反应机理49-51
• 7.1.1 对比实验49-50
• 7.1.2 自由基的测定50-51
• 7.2 动力学研究51-53
• 7.3 本章小结53-55
• 第8章 结论55-56
• 参考文献56-60
• 攻读硕士期间发表的论文及成果60-61
• 致谢61

【参考文献】

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8 卫皇f，

本文编号：924315