胺基功能化多孔材料的制备及其二氧化碳吸附性能研究

发布时间：2017-10-05 19:00

  本文关键词：胺基功能化多孔材料的制备及其二氧化碳吸附性能研究

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【摘要】：CO_2浓度上升一直被认为是引起全球气候变暖的首要原因。通过胺修饰多孔材料的固体吸附剂是捕集CO_2的有效方法。各种胺类,载体和固定技术已经被广泛研究并且其结果被看好。本论文分别采用P123为软模板剂,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源合成介孔二氧化硅材料SBA-15,将经过三乙烯四胺(TETA)和三(2-氨基乙基)胺(TAEA)这两种同分异构体胺修饰后的SBA-15吸附剂用于CO_2捕捉；通过负载正壬胺(P),N-甲基辛胺(S)和三丙胺(T)这三种具有不同胺类型的同分异构体有机胺的介孔二氧化硅材料SBA-15制得吸附剂,并用于CO_2捕获；以微孔MOF材料MIL-101为载体,分别用三乙烯四胺(TETA),四乙烯五胺(TEPA)和聚乙烯亚胺(PEI)修饰获得吸附剂,并将这三种材料用于CO_2的捕获。采用扫描电镜、N2吸脱附、热重、红外等仪器对其上述材料的形貌和特性进行了表征,并且测试了它们的二氧化碳吸附性能。1、采用三乙烯四胺及其同分异构体修饰SBA-15制备吸附剂并对其CO_2吸附性能进行测试。结果表明,不同结构的胺对CO_2捕集性能具有影响。当不存在水汽时,SBA-TETA吸附剂显示出比SBA-TAEA吸附剂更好的CO_2捕获性能,而在有水分存在的情况下SBA-TAEA吸附剂比SBA-TETA吸附剂的CO_2捕获性能稍好。这可以通过以下事实进行说明：叔胺基团不能在没有水汽存在时有效捕获CO_2,但可以在有水分存在下很好地工作。2、采用正工胺(P),N-甲基辛胺(S)和三丙胺(T)这三种具有不同胺类型的同分异构体有机胺改性介孔材料SBA-15,并用于CO_2的捕捉。结果表明,在无水汽时的相同条件下,SBA-P能够比SBA-S和SBA-T捕捉更多的二氧化碳。对于纯胺,当不存在水汽时,壬胺(P)(伯胺)显示出比三丙胺(T)(叔胺)更好的CO_2捕获性能,而在有水分存在的情况下三丙胺(T)(叔胺)比工胺(P)(伯胺)的CO_2捕获性能增加量更多。这项研究可以帮助我们设计在不同条件下用于二氧化碳捕集的合适的固体胺吸附剂。3、以微孔材料MIL-101为载体,负载三种不同的有机胺,三乙烯四胺TETA,四乙烯五胺TEPA和聚乙烯亚胺PEI制备胺修饰微孔材料用于CO_2吸附性能研究测试。CO_2吸脱附实验结果显示,吸附剂的吸附性能随着有机胺负载量的增加而增大。在相同负载量下,TETA、TEPA和PEI负载在MIL-101载体上对二氧化碳的吸附能力是不同的,且二氧化碳吸附能力由MIL-TETA, MIL-TEPA到MIL-PEI逐渐减小,而循环性能相较于MIL-TETA 和 MIL-TEPA则是MIL-PEI最好。
【关键词】：胺基 CO_2捕捉 TETA TAEA 水汽
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;TQ424
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 引言10-11
• 1.2 二氧化碳吸附材料的选择标准11-13
• 1.3 物理吸附剂13-17
• 1.3.1 活性碳基固体吸附剂13-14
• 1.3.2 碳分子筛14
• 1.3.3 碳纳米管基固体吸附剂14-15
• 1.3.4 沸石吸附剂15-16
• 1.3.5 金属有机骨架材料16-17
• 1.4 化学吸附剂17-20
• 1.4.1 胺功能化固体吸附剂17-18
• 1.4.2 胺和二氧化碳的反应构想18-19
• 1.4.3 浸渍法的胺功能化二氧化硅载体吸附剂19-20
• 1.5 本课题研究意义及研究内容20-22
• 1.5.1 课题研究意义20-21
• 1.5.2 研究内容21-22
• 第二章 实验内容22-26
• 2.1 实验部分22
• 2.2 制备不同体系的胺修饰固体吸附剂22-23
• 2.3 各类仪器表征23-24
• 2.3.1 物理吸附仪23
• 2.3.2 热重分析仪23
• 2.3.3 傅里叶红外光谱23
• 2.3.4 X射线粉末衍射仪23
• 2.3.5 扫描电子显微镜23-24
• 2.3.6 透射电子显微镜24
• 2.4 吸附剂的CO_2吸附性能测试24-26
• 第三章 三乙烯四胺及其同分异构体修饰SBA-15基吸附剂的制备以及CO_2吸附性能的研究26-40
• 3.1 引言26-27
• 3.2 实验部分27-28
• 3.2.1 SBA-15及胺修饰SBA-15的制备27-28
• 3.2.2 CO_2吸附性能的测试28
• 3.3 结果与讨论28-38
• 3.3.1 材料的表征和讨论28-31
• 3.3.2 TETA和TAEA修饰SBA-15的CO_2吸附性能31-33
• 3.3.3 水汽对吸附剂的CO_2吸附性能的影响33-35
• 3.3.4 纯胺的CO_2吸附性能及水汽对其的影响35-38
• 3.4 结论38-40
• 第四章 壬胺及其同分异构体修饰SBA-15基吸附剂的制备40-50
• 4.1 引言40-42
• 4.2. 实验部分42
• 4.2.1 SBA-15及胺修饰SBA-15的制备42
• 4.2.2 CO_2吸附性能的测试42
• 4.3 结果与讨论42-49
• 4.3.1 材料的结构和表征42-44
• 4.3.2 有机胺负载量对附剂吸附性能的影响44-47
• 4.3.3 水汽对不同结构胺的二氧化碳吸附性能的影响47-49
• 4.4 结论49-50
• 第五章 不同有机胺修饰MIL-101基吸附剂的制备及其CO_2吸附性能的研究50-62
• 5.1 引言50-51
• 5.2 实验部分51-52
• 5.2.1 MIL-101的合成及提纯51-52
• 5.2.2 不同有机胺修饰MIL-101的制备52
• 5.3 实验结果与讨论52-60
• 5.3.1 结构表征52-56
• 5.3.2 CO_2吸附性能测试56-60
• 5.4 结论60-62
• 参考文献62-76
• 作者简介及研究生期间所发表文章目录76-78
• 致谢78-80

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 冯星星;谢菁;胡庚申;贾爱平;谢冠群;罗孟飞;;五乙烯六胺修饰的MCF基吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究[J];物理化学学报;2013年06期

2 王林芳;马磊;王爱琴;刘茜;张涛;;氨基硅烷修饰的SBA-15用于CO_2的吸附[J];催化学报;2007年09期

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本文编号：978271