Ⅱ-Ⅵ族硫化物纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

发布时间：2017-03-24 02:16

  本文关键词：Ⅱ-Ⅵ族硫化物纳米复合材料的制备及其光催化性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：环境污染和能源短缺是21世纪人类面临的两大难题,光催化技术因其反应速度快、条件温、效率高和直接利用取之不尽的太阳能来源驱动反应等独特性质,而成为解决这两大难题的一种新型的绿色技术。Ⅱ-Ⅵ族硫化物中的CdS、 ZnS作为典型的半导体材料,成为研究重点,CdS为窄带隙半导体(2.42eV),能响应可见光,但其自身光生电子-空穴对分离效率低,并且存在光腐蚀现象,限制了其光催化活性；ZnS较宽的带隙(3.7eV),仅能被紫外光激发,限制了其可见光的响应,从而限制了其对太阳能的利用率。因此,以CdS和ZnS为基础开发具有高效率、高稳定性的可见光催化剂成为本论文的研究目标。本文利用还原氧化石墨烯复合硫化镉(RGO/CdS)、还原氧化石墨烯复合硫化锌(RGO/ZnS)和ZnxCd1-xS三元固溶体等体系来提高该体系材料的可见光催化性能。 1)采用微波法一步反应制备了还原氧化石墨烯复合硫化镉(RGO/CdS)纳米材料,利用XRD、 SEM、 TEM、 EDS、 DRS、 Raman、 XPS、 FTIR等手段对样品进行了结构、成分、形貌表征和光电流测试。研究结果证明反应得到了还原氧化石墨烯(RGO)片层与CdS纳米颗粒的复合材料,CdS纳米颗粒均匀分布在RGO表面。以RGO/CdS为光催化剂,利用可见光降解罗丹明B测试结果表明RGO/CdS纳米复合材料的光催化效率明显高于纯CdS,其中当RGO复合量为10%时光催化效率最高,在80min内将Rh B几乎完全降解,循环试验证明样品具有良好的稳定性。实验表明RGO的加入使得CdS纳米颗粒的尺寸变小,拓宽了材料的光响应范围、增大了吸收强度、抑制了光生电子-空穴对的复合,从而提高了样品的光催化活性和稳定性。 2)采用微波法一步反应制备了还原氧化石墨烯复合硫化锌(RGO/ZnS)纳米材料,利用XRD、 SEM、 TEM、 EDS、 DRS、 FTIR、 Raman、电化学等手段对样品进行了结构、成分、形貌表征和光电流测试。结果证明复合材料中ZnS纳米颗粒为六方纤锌矿结构,反应过程中GO被还原,直径在50nm左右的ZnS纳米球均匀分布在RGO片层表面。RGO/ZnS复合材料光电流的显著增强说明RGO片层与ZnS颗粒之间存在光生电子的有效传递。以RGO/ZnS为光催化剂,紫外光下降解Rh B。实验证明RGO/ZnS具有较高的光催化效率,其中当复合物中RGO含量为8%时样品具有最高的光催化效率,循环实验证明材料具有较好的稳定性,探讨了RGO/ZnS光催化机理。 3)在室温离子液体1-丁基-3-甲基咪唑硫氰酸盐中,以硫氰酸锌为锌源,硫钒酸锌为锌源,采用微波法成功制备了ZnxCd1-xS固溶体纳米材料,改变反应物中Zn/Cd比来制备不同组分的固溶体。利用XRD、 SEM、 TEM、 EDS、 DRS等手段对样品进行行了结构、成分、形貌表征和光电流测试,结果表明得到的系列复合材料均为六方纤锌矿结构,并且ZnxCd1-xS样品德吸收带边均位于可见光区。尽管具有类似的尺寸和结构,不同组分的ZnxCd1-xS固溶体光催化剂在可见光下对甲基橙(MO)溶液表现出不同的催化效率,其中Zn0.36Cd0.64S具有最高的光催化效率,可见光下照射4h后降解率达到85%,明显优于纯的CdS和ZnS,研究发现在光催化过程中穴主要起着氧化剂的作用。
【关键词】：光催化 硫化物 石墨烯 复合材料 固溶体
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36;TB383.1
【目录】：

• 摘要10-12
• Abstract12-15
• 第一章 绪论15-36
• 1.1 引言15
• 1.2 半导体材料光催化材料15-22
• 1.2.1 半导体光催化原理16-18
• 1.2.2 半导体光催化性能影响因素18-20
• 1.2.3 半导体光催化性能改善20-22
• 1.3 Ⅱ-Ⅵ族半导体材料简介22-23
• 1.3.1 硫化镉简介22-23
• 1.3.2 硫化锌简介23
• 1.4 石墨烯研究简介23-29
• 1.4.1 石墨烯的结构24
• 1.4.2 石墨烯的性质24-25
• 1.4.3 石墨烯的制备方法25-27
• 1.4.4 石墨烯复合材料27-28
• 1.4.5 石墨烯在光催化降解领域的应用28-29
• 1.5 本论文的研究内容29-30
• 参考文献30-36
• 第二章 还原氧化石墨烯/硫化镉(RGO/CdS)纳米复合材料的制备及其可见光催化性能研究36-58
• 2.1 引言36-37
• 2.2 实验部分37-41
• 2.2.1 实验试剂37
• 2.2.2 实验仪器37
• 2.2.3 实验过程37-38
• 2.2.4 样品表征38-39
• 2.2.5 光催化测试39-40
• 2.2.6 电化学测试40-41
• 2.3 结果与讨论41-53
• 2.3.1 样品形貌与结构分析41-46
• 2.3.2 光催化性能分析46-50
• 2.3.3 光催化机制的影响因素50-53
• 2.4 本章小结53-54
• 参考文献54-58
• 第三章 还原氧化石墨烯/硫化锌(RGO/ZnS)复合材料的制备及其光催化性能研究58-71
• 3.1 引言58-59
• 3.2 实验部分59-61
• 3.2.1 实验试剂59
• 3.2.2 实验仪器59
• 3.2.3 实验过程59-60
• 3.2.4 样品表征60-61
• 3.2.5 光催化测试61
• 3.2.6 光电流测试61
• 3.3 结果与讨论61-68
• 3.3.1 样品形貌与结构61-65
• 3.3.2 样品光催化性能分析65-67
• 3.3.3 样品光催化机理67-68
• 3.4 本章小结68-69
• 参考文献69-71
• 第四章 Zn_xCd_(1-x)S固溶体材料的制备及其可见光催化性能研究71-82
• 4.1 引言71-72
• 4.2 实验部分72-74
• 4.2.1 实验试剂72
• 4.2.2 实验仪器72
• 4.2.3 实验过程72-73
• 4.2.4 样品表征73
• 4.2.5 光催化测试73
• 4.2.6 光电流测试73-74
• 4.3 结果与讨论74-78
• 4.3.1 样品形貌与结构分析74-76
• 4.3.2 样品光催化性能分析76-78
• 4.4 本章小结78-80
• 参考文献80-82
• 第五章 结论与问题82-85
• 5.1 主要结论82-83
• 5.2 论文创新点83-84
• 5.3 待开展的工作84-85
• 致谢85-86
• 学位论文评阅及答辩情况表86

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 曹维良,张凯华,张敬畅;表面修饰纳米CdS制备中两个重要影响因素及结构表征[J];无机化学学报;2002年10期

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本文编号：264947