二氧化碳吸附分离和光催化转化研究

发布时间：2017-04-01 13:04

  本文关键词：二氧化碳吸附分离和光催化转化研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：以二氧化碳为主的温室气体是导致全球气候变暖的主要原因，捕集和利用既缓解温室效应又以碳源形式储存下来。吸附被认为是目前二氧化碳捕获行之有效的方法，，尤其是拥有吸附量高、再生能量低等优点的有机胺修饰的分子筛吸附剂被研究地最为广泛。为解决颗粒吸附剂工业应用压降大的缺陷、建立二氧化碳高效捕获体系，迫切需要开发出一种高吸附能力、高稳定性的吸附剂以及传质传热效果良好的高性能反应器。同时，捕获之后利用太阳能将二氧化碳转化为可再次被人类利用的液体燃料和一定附加值的化学品，从能源、资源和环境的角度考虑都是十分有意义的。为高效利用太阳能和有效还原二氧化碳，设计开发对可见光响应、具有高活性和稳定性的光催化剂是目前研究的热点和难点问题之一。 为了实现高效捕获二氧化碳，本文首次以四乙烯五胺（TEPA）修饰的介孔分子筛（SBA-15（P））吸附剂为活性组分、堇青石陶瓷为载体，采用载体成型后负载的方式制备了整体式二氧化碳吸附剂。根据活性组分的不同分为直接负载整体式吸附剂和原位负载整体式吸附剂；原位负载整体式吸附剂又分别采用乙醇和胺乙醇溶液进行后处理方法得到三种不同的整体式吸附材料。二氧化碳吸脱附测试结果表明：与颗粒吸附剂相比，直接负载整体式吸附剂具有更强的吸附性能和较好的循环使用稳定性；经胺乙醇溶液处理的原位负载整体式吸附剂拥有最优的吸附性能和循环使用稳定性。粉末X射线衍射（XRD）、N2吸附（N2-adsroption）、扫描电镜（SEM）、傅里叶红外分析（FTIR）和元素分析等表征分析结果表明，经胺乙醇溶液处理的整体式吸附材料上TEPA的分散状态及其与SBA-15(P)的键合形态可以得到有效调控，相当于“二次浸渍”的功能，形成有利于吸附二氧化碳的键合形态，从而提高了吸附材料的循环使用稳定性。 为探索二氧化碳的有效转化，本文创造性地设计并制备了化学镀铜法负载铜、硫掺杂的TiO_2基光催化剂（Cu/S-TiO_2），并对其结构和性能进行了表征和测试。XRD、XPS和EXAFS测试结果证明化学还原法制备的铜物种为Cu_2O和CuO。TEM和STEM结果表明化学镀铜法负载的铜物种连续且均匀地分散在S-TiO_2表面形成了网状电路，有利于光生电子的捕获、转移和分离。UV-Vis吸收光谱结果说明化学镀铜法制备Cu/S-TiO_2对可见光有较强的吸收。化学镀铜法制备的Cu/S-TiO_2在紫外条件下光催化还原二氧化碳反应中都表现出较好的活性，液相产物主要为甲醇。原位红外实验证实OH自由基作为中间产物参与反应进行和催化剂有可见光条件下还原二氧化碳的能力。基于此，本文提出了紫外光下化学镀铜法制备的Cu/S-TiO_2光催化还原二氧化碳的可能机理。
【关键词】：二氧化碳 整体式 吸附剂 TEPA/SBA-15(P) 蜂窝陶瓷 光催化 化学镀 Cu/S-TiO_2
【学位授予单位】：山东轻工业学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 目录5-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• 第1章 绪论11-29
• 1.1 选题的背景和意义11-12
• 1.2 二氧化碳高效捕获分离体系12-19
• 1.2.1 二氧化碳捕获分离研究进展12-14
• 1.2.2 整体式反应器与二氧化碳整体式吸附剂14-19
• 1.3 二氧化碳光催化转化19-27
• 1.3.1 光合作用通路与光催化还原二氧化碳19
• 1.3.2 TiO_2基光催化材料概述19-27
• 1.4 本论文研究目的及主要内容27-29
• 第2章 整体式二氧化碳吸附高效体系的构建29-51
• 2.1 实验部分29-31
• 2.1.1 实验材料、试剂及实验仪器29
• 2.1.2 吸附剂制备29-30
• 2.1.3 吸附剂表征30
• 2.1.4 催化剂性能评价30-31
• 2.2 整体式吸附剂制备工艺研究31-35
• 2.2.1 引言31-32
• 2.2.2 浆液含固量对整体式吸附剂制备的影响32-33
• 2.2.3 干燥条件对整体式吸附剂制备的影响33
• 2.2.4 整体式吸附剂制备工艺的可重复性33-34
• 2.2.5 小结34-35
• 2.3 直接负载蜂窝陶瓷整体式吸附剂制备、表征及吸附性能研究35-43
• 2.3.1 引言35-36
• 2.3.2 吸附剂制备36-37
• 2.3.3 结果与讨论37-43
• 2.3.4 总结43
• 2.4 高效蜂窝陶瓷整体式吸附剂的制备、表征及吸附性能研究43-50
• 2.4.1 引言43
• 2.4.2 吸附剂制备43-44
• 2.4.3 结果与讨论44-50
• 2.4.4 总结50
• 2.5 本章小结50-51
• 第3章 二氧化碳光催化有效转化51-65
• 3.1 实验部分51-54
• 3.1.1 实验试剂及实验仪器51-52
• 3.1.2 Cu/S-TiO2光催化剂的制备52
• 3.1.3 催化剂的表征方法52-53
• 3.1.4 光催化还原二氧化碳反应体系53-54
• 3.2 Cu/S-TiO_2光催化剂的制备和表征54-60
• 3.2.1 引言54
• 3.2.2 Cu/S-TiO_2光催化剂的制备54-55
• 3.2.3 Cu/S-TiO_2光催化剂的结构和光电子模型55-60
• 3.3 Cu/S-TiO_2光催化剂上 CO_2的吸附与光诱导转化60-63
• 3.3.1 Cu/S-TiO_2光催化剂 CO_2评价实验60-62
• 3.3.2 Cu/S-TiO_2光电子模型及光催化还原 CO2机理研究62-63
• 3.4 本章小结63-65
• 第4章 总结65-69
• 4.1 结论和创新点65-67
• 4.2 存在的主要问题和后续工作建议67-69
• 参考文献69-77
• 致谢77-79
• 在学期间主要科研成果79

【参考文献】

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1 杨永红;李芬芬;杨成;张文郁;吴晋沪;;TEPA在SBA-15(P)上的嫁接形态及其对CO_2吸附性能的影响[J];物理化学学报;2012年01期

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本文编号：280645