新型铂基双金属纳米材料的制备及其电催化性能研究

发布时间：2017-04-01 17:13

  本文关键词：新型铂基双金属纳米材料的制备及其电催化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：直接醇类燃料电池(DAFCs)因其高效、便捷、安全、环保等诸多优点在众多领域中得到了广泛应用。目前,DAFCs主要以纯Pt或Pt基双金属纳米材料作为其电极反应催化剂。催化剂的催化活性和稳定性是燃料电池性能的重要决定因素,各国科学家都致力于设计和制备催化性能优良的纳米材料。由于纳米材料催化性能与其形貌、尺寸、组分和晶体结构等密切相关,因此,本论文旨在提高催化剂的催化活性和稳定性,可控合成不同形貌、结构、组分的Pt基双金属纳米材料。主要内容如下：(1)利用乙二醇为还原剂和十二烷基硫酸钠(SDS)为软模板剂,通过简单温和的一锅溶剂热法制备了空心核壳Ag@Pt纳米球/还原氧化石墨烯(RGO)(hAg@Pt-RGO)。实验表明H2PtCl6和HAuCl4的摩尔比、SDS的量、GO和反应温度对最终纳米复合材料的形成具有重要的影响。所制备的hAg@Pt-RGO在碱性介质中对乙二醇氧化反应表现出优良的电催化活性和稳定性。(2)以H2PtCl6和RuCl3为前驱体,氯代十六烷基吡啶(HDPC)为形貌导向剂,通过简单的溶剂热法合成了枝状PtRu纳米晶体/RGO(PtRu-RGO)。通过观察枝状PtRu纳米晶体的形貌和结构,我们将其形成机理归纳为纳米粒子的定向连接和纳米枝的自组装。电化学实验表明该纳米复合材料在碱性介质中对乙二醇氧化反应表现出比Pt-RGO和商业PtRu/C更高的催化活性和更好的稳定性。(3)以H2PtCl6和HAuCl4为前驱体,葡萄糖胺为小分子形貌调控剂和还原剂,在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在下,通过简单的水溶液法合成了爆米花状PtAu纳米晶体。利用超声波分散,将该晶体进一步负载于RGO上制备得到了爆米花状PtAu-RGO复合材料。该材料在氧气还原反应和甲醇氧化反应中表现出比Pt-RGO和商业Pt/C更好的催化性能。(4)以Pt(acac)2和Co(acac)3为前驱体,HDPC为形貌导向剂和模板剂,油胺为还原剂和反应溶剂,通过简单的一步溶剂热法合成了花状Pt3Co纳米粒子。实验表明该纳米材料与实心Pt3Co纳米粒子和商业Pt黑相比在酸性介质中对氧气还原反应和甲醇氧化反应表现出更好的催化性能。优良的催化性主要由于其多孔三维连接结构、大的比表面积、Pt和Co的配体效应和双功能机理。(5)以Pt(acac)2和Pd(acac)2为前驱体,1-十二烷基-3-甲基咪唑溴盐为形貌导向剂,油胺为还原剂和溶剂,通过简单的一步溶剂热法合成花状PdPt纳米粒子。利用物理表征技术详细地对材料的形貌、结构和组成等性质进行了研究。实验表明该纳米材料在酸性介质中对氧气还原反应表现出优良催化活性、稳定性和甲醇耐受性。
【关键词】：燃料电池 Pt基双金属催化剂 还原氧化石墨烯 甲醇氧化反应 乙二醇氧化反应 氧气还原反应 抗甲醇
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-26
• 1.1 燃料电池介绍11-13
• 1.1.1 燃料电池的进化史11-13
• 1.2 燃料电池的分类13-17
• 1.2.1 燃料电池的工作原理15
• 1.2.2 燃料电池的应用领域15-17
• 1.3 直接醇类燃料电池(DAFCs)17-18
• 1.3.1 DAFCs阳极燃料氧化反应原理17-18
• 1.3.2 DAFCs阴极氧还原反应原理18
• 1.4 直接醇类燃料电池中的贵金属纳米催化剂18-24
• 1.4.1 概述19
• 1.4.2 纯Pt纳米催化剂19
• 1.4.3 双金属纳米催化剂19-23
• 1.4.4 催化剂载体23-24
• 1.5 本课题的研究目的和内容24-26
• 第二章 空心Ag@Pt核壳纳米球/还原氧化石墨烯的合成及其电催化性能研究26-40
• 2.1 前言26-27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 实验药品27
• 2.2.2 实验仪器27
• 2.2.3 hAg@Pt-RGO的合成27-28
• 2.2.4 电化学测试28-29
• 2.3 结果与讨论29-39
• 2.3.1 hAg@P-RGO的物理表征29-36
• 2.3.2 电化学测量36-39
• 2.4 本章小结39-40
• 第三章 枝状PtRu纳米晶体/还原氧化石墨烯的合成及其电催化性能研究40-54
• 3.1 前言40-41
• 3.2 实验部分41-43
• 3.2.1 实验药品41
• 3.2.2 实验仪器41-42
• 3.2.3 PtRu-RGO的合成42
• 3.2.4 电化学测试42-43
• 3.3 结果与讨论43-52
• 3.3.1 PtRu-RGO的物理表征43-49
• 3.3.2 电化学测量49-52
• 3.4 本章小结52-54
• 第四章 爆米花状PtAu纳米合金/还原氧化石墨烯的合成及其电催化性能研究54-70
• 4.1 前言54-55
• 4.2 实验部分55-57
• 4.2.1 实验药品55
• 4.2.2 实验仪器55
• 4.2.3 RGO的合成55-56
• 4.2.4 P-u-RGO的合成56
• 4.2.5 电化学测试56-57
• 4.3 结果与讨论57-69
• 4.3.1 P-u-RGO的物理表征57-64
• 4.3.2 电化学测量64-69
• 4.4 本章小结69-70
• 第五章 一锅法合成Pt_3Co纳米花及其电催化性能研究70-83
• 5.1 前言70-71
• 5.2 实验部分71-73
• 5.2.1 实验药品71
• 5.2.2 实验仪器71-72
• 5.2.3 Pt_3Co纳米花的合成72
• 5.2.4 电化学测试72-73
• 5.3 结果和讨论73-82
• 5.3.1 Pt_3Co纳米花的物理表征73-76
• 5.3.2 电化学测量76-82
• 5.4 本章小结82-83
• 第六章 一锅法合成PtPd纳米花及其电催化性能研究83-96
• 6.1 前言83
• 6.2 实验部分83-86
• 6.2.1 实验药品84
• 6.2.2 实验仪器84
• 6.2.3 PtPd纳米花的合成84
• 6.2.4 电化学测试84-86
• 6.3 结果与讨论86-95
• 6.3.1 PtPd纳米花的物理表征86-89
• 6.3.2 电化学测量89-95
• 6.4 本章小结95-96
• 结论96-98
• 参考文献98-123
• 致谢123-124
• 攻读学位期间发表的学位论文124-126
• 附件126-127

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本文编号：280995