g-C_3N_4基复合光催化剂的制备及其性能研究
发布时间：2017-04-03 08:05
本文关键词：g-C_3N_4基复合光催化剂的制备及其性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】：随着工业化的迅猛发展,人们的经济生活水平在不断提高；与此同时,能源的过度开发和环境污染的日益严重,已成为威胁人类生存和发展的两大重要因素,是实现可持续发展所面临的重大难题。以取之不尽、用之不竭的太阳能为动力发展起来的半导体光催化技术在解决环境污染和能源危机方面显示出优异的性能。近来,在众多的半导体光催化材料中,聚合物类石墨烯结构的氮化碳(g-C3N4),作为一种稳定、廉价且不含金属组分的可见光光催化剂,因其特殊的电子能带结构(2.7 eV)和优异的化学稳定性,而被广泛应用于光催化领域,如光降解有机污染物、光解水产氢产氧和有机选择性光合成等。为了进一步提高g-C3N4光催化剂的量子效率,本论文深入分析了g-C3N4的研究背景以及现状,从降低催化剂光生电子-空穴复合以及拓展其光响应范围两方面入手,构筑了g-C3N4基复合异质结光催化剂,并对其光催化性能进行了系统的研究；本论文采用理论与实验相结合的方法着重探讨了界面微观结构、能带偏移和多级界面结构对催化剂光电性能、光催化性能的调控机制。论文的结论为进一步设计和合成高效的光催化材料提供了基础。本论文的主要研究内容及结果如下：第一章,首先,我们主要介绍了半导体光催化的基本原理及发展历程,并概述了复合半导体光催化剂的研究现状；其次,我们详细讲述了g-C3N4单体材料的结构、制备方法以及影响因素；再次,我们论述了g-C3N4基复合光催化剂的研究现状及存在问题；最后,我们说明了本论文的选题思路以及主要研究内容。第二章,我们通过实验与理论计算相结合的方法,系统研究了g-C3N4/Bi2MoO6异质结中的界面相互作用、电荷迁移及分离的微观机制,以及其对体系光催化活性的影响。首先,我们通过高温煅烧法制备得到了类石墨烯结构的g-C3N4单体；其次,我们通过简单的一步法制备得到了g-C3N4/Bi2MoO6异质结光催化剂；再次,我们测试了可见光下g-C3N4/Bi2MoO6异质结光催化剂降解罗丹明B的光催化性能。测试结果表明制备得到的g-C3N4/Bi2MoO6异质结光催化剂在可见光下的光催化降解活性明显优于g-C3N4单体和Bi2MoO6单体。进一步,我们通过理论计算研究了g-C3N4/Bi2MoO6异质结中的界面相互作用、电荷迁移及分离的微观机制。研究结果表明在g-C3N4/Bi2MoO6异质结界面处内电场的作用下,位于g-C3N4导带上的光生电子很容易跃迁至Bi2MoO6的导带上,从而促进了光生电子-空穴对的分离,进而使得光催化活性提高。第三章,我们主要研究了g-C3N4/m_LaVO4异质结光催化剂的制备及其可见光降解污染物甲基橙(MO)和苯酚的研究。异质结光催化剂中,能带偏移是影响光催化性能的一个因素。首先,我们通过选择不同的前驱体,制备得到了一系列具有不同能带结构的g-C3N4单体；其次,我们通过简单的物理复合法制备得到了具有不同能带势差的g-C3N4/m-LaVO4异质结光催化剂；再次,我们研究了能级偏移对异质结半导体光催化剂光催化性能的影响。与此同时,我们还构筑了g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4多级异质结光催化剂,并研究表明三相异质结显示出优于g-C3N4/m-LaVO4两相异质结的可见光光催化性能。g-C3N4/g-C3N4/m-LaVO4异质结增强的可见光光催化性能主要是由于构建的多级异质结构更有利于电荷的分离和传输。本工作提供了一种通过连续调控能带偏移和构建多级结构来提高光催化性能的新视角。第四章的主要内容是对本论文进行总结概括,指出论文的创新点,并对今后拟开展的新的研究工作进行展望。
【关键词】：光催化 可见光 异质结光催化剂 g-C_3N_4/Bi_2MoO_6 g-C_3N_4/m-LaVO_4
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36
【目录】：
- 摘要8-10
- ABSTRACT10-13
- 第一章 绪论13-37
- 1.1 引言13-14
- 1.2 半导体光催化的基本原理及发展历程14-16
- 1.3 复合半导体光催化剂的研究现状16-18
- 1.4 g-C_3N_4基复合光催化剂的研究现状18-22
- 1.4.1 g-C_3N_4单体光催化剂简介18-19
- 1.4.2 g-C_3N_4基复合光催化剂的研究现状19-22
- 1.5 本文选题思路及主要研究内容22-25
- 1.5.1 本论文的选题思想22-23
- 1.5.2 本论文的研究内容23-25
- 参考文献25-37
- 第二章 g-C_3N_4/Bi_2MoO_6异质结光催化剂的制备及X椙康目杉夤獯呋阅艿氖笛橛肜砺垩芯
本文编号：283969
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