功能化硅基介孔材料的合成及吸附性能研究

发布时间：2017-04-03 20:19

  本文关键词：功能化硅基介孔材料的合成及吸附性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：利用表面活性剂和硅源的模板作用和自组装性质,科学家们成功地制备出具有均匀纳米孔道、大比表面积和孔容的M41S系列、SBA-15介孔材料。这些材料的孔径和维数可调,易于针对特定用途进行表面改性,骨架元素可变换,且能够对形貌实现宏观调控(如膜、纤维、球等),近年来在吸附、分离、催化、生物传感器以及新材料制备等领域显示了诱人的应用前景。通过不同的途径都能制备得到M41S系列材料,但却缺乏一种简单有效地方法实现不同介观相之间的转化。寻找出新的模板剂,进一步探索模板剂结构与介孔材料结构之间的关系,制备功能化的介孔材料,已经成为材料领域的研究热点,无论在理论研究或实际应用中都具有非凡的意义。 在第二章中,在传统的水热合成法的基础上,使用环境友好型表面活性剂烷基糖苷(APG)作为复配模板剂,结合模板化学、溶胶-凝胶化学、自组装化学等研究方法,利用现代表征技术,制备了不同结构的介孔二氧化硅材料。通过改变搅拌温度,糖类物质碳链的长度和浓度,制备了不同结构的(立方相、六方相、层状相)介孔材料。通过这一简单方法,本文系统研究了不同介观相之间的转化。烷基糖苷是一种对环境无污染的,且已经大规模工业化生产的表面活性剂,在介孔材料的实际应用过程中可以发挥重要作用。 在第三章中,选择SBA-15和MCM-41材料作为典型,进一步研究了烷基糖苷对于介孔材料结构的影响。研究发现,不论是在酸性条件或碱性条件下合成介孔材料,在一定范围内,通过调节烷基糖苷的用量,可以对材料的孔性质实现有效调变。在SBA-15的合成过程中,烷基糖苷的疏水端和亲水端较嵌段共聚物相对小,所以其对结构的影响并不明显。当APG12-14/P123的比值从0变化到20时,SBA-15的比表面积从322.96m2/g增大到518.44m2/g,孔容从0.59cm3/g增大到0.94cm3/g,孔壁的厚度从4.77nm减小到3.22nm,而其孔径基本保持不变。 因为烷基糖苷的碳链长度与CTAB相差并不大,它对MCM-41材料结构的影响要比SBA-15剧烈得多。APG12-14/CTAB的比值在很小的范围内变化时,我们制备得到了形貌较为规整的MCM-41材料,并实现对其孔性质的调变。控制APG12-14/CTAB的比值在0-0.5时,材料的比表面积从656.92m2/g增大到805.38m2/g,孔容从0.59cm3/g增大到0.87cm3/g,孔径也随之从2.46nm增大到3.5nm,样品的孔壁厚度也随之从1.78nm减小到1.52nm。而当APG12-14的用量过量时,MCM-41的结构出现瑕疵,并最终形成无定型的二氧化硅材料。 与其他类型的介孔材料相比,MCM-41材料的制备过程更加简单。在第四章中,我们对MCM-41材料进行了磁性功能化拓展。通过微乳液法,将铁酸钴粒子包覆于MCM-41内部,不至于堵塞介孔孔道,从而能够很方便地实现磁性分离。复合材料的孔径为3.46nm,比表面积达到829.81m2/g,孔容达到0.90cm3/g。它的饱和磁场强度(Ms)为3.27emu/g,矫顽力(He)为252.14G。最后将其应用于铀酰离子的吸附中,在室温条件下,pH为6时,对废水中铀酰离子的去除率达到89%。研究其吸附等温线,其饱和吸附容量为213.68mg/g。
【关键词】：合成 介孔材料 烷基糖苷 磁性 吸附
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O613.72;O647.3
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-9
• 目录9-12
• 1 绪论12-25
• 1.1 介孔材料的合成机理12-17
• 1.1.1 液晶模板机理13-14
• 1.1.2 协同自组装机理14-17
• 1.2 结构导向剂对介孔材料形貌结构调节17-20
• 1.2.1 结构导向剂对介孔材料的相转变17-19
• 1.2.2 孔径调节19-20
• 1.3 硅基介孔材料的功能化20-22
• 1.3.1 磁性粒子的合成20-21
• 1.3.2 介孔材料磁性功能化21-22
• 1.4 硅基磁性介孔材料的应用22-23
• 1.4.1 催化22-23
• 1.4.2 载体23
• 1.4.3 核磁共振成像23
• 1.4.4 吸附分离23
• 1.5 展望23-24
• 1.6 论文选题24-25
• 2 介孔材料相变过程研究25-31
• 2.1 引言25
• 2.2 实验部分25-26
• 2.2.1 实验试剂及药品和仪器设备25-26
• 2.2.2 材料制备26
• 2.2.3 材料表征26
• 2.3 结果与讨论26-30
• 2.3.1 M41S介孔材料XRD图谱26-27
• 2.3.2 温度对介相结构的影响27-28
• 2.3.3 糖类添加剂的影响28-30
• 2.4 本章小结30-31
• 3 烷基糖苷对硅基介孔材料孔性质的影响31-43
• 3.1 引言31-32
• 3.2 实验部分32-34
• 3.2.1 实验试剂及药品和仪器设备32
• 3.2.2 SBA-15的合成32-33
• 3.2.3 MCM-41的合成33-34
• 3.2.4 样品表征34
• 3.3 结果与讨论34-41
• 3.3.1 酸性条件合成材料的结构表征34-37
• 3.3.2 碱性条件合成材料的结构表征37-38
• 3.3.3 N_2吸附-脱附等温线38-41
• 3.3.4 烷基糖苷作用机理41
• 3.4 本章小结41-43
• 4 磁性MCM-41材料的合成、表征及其吸附性能研究43-57
• 4.1 引言43-44
• 4.2 实验部分44-46
• 4.2.1 实验药品和试剂44-45
• 4.2.2 材料制备45-46
• 4.2.3 吸附实验46
• 4.2.4 样品表征46
• 4.3 结果与讨论46-53
• 4.3.1 样品表征46-51
• 4.3.2 合成机理讨论51-53
• 4.4 吸附性能讨论53-55
• 4.4.1 pH的影响53-55
• 4.4.2 吸附等温线55
• 4.5 本章小结55-57
• 5 结论与展望57-59
• 致谢59-60
• 参考文献60-68
• 附录68

【参考文献】

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1 阮文刚;张腊根;金问龙;;放射性废物治理浅析——以广东省某稀土厂为例[J];环境科学与管理;2009年07期

2 杨朕堡,杨锦宗;烷基糖苷——新型世界级表面活性剂[J];化工进展;1993年01期

3 陈逢喜,黄茜丹,李全芝;中孔分子筛研究进展[J];科学通报;1999年18期

4 曾勇;;环境核污染主要来源及其防治对策[J];资源节约与环保;2013年04期

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