二氧化铈载金催化剂的制备、表征及性质研究

发布时间：2017-05-21 09:00

  本文关键词：二氧化铈载金催化剂的制备、表征及性质研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,均相和多相纳米金催化剂己成为研究热点。将纳米金颗粒负载在氧化物载体上,形成一系列负载型多相纳米金催化剂,能应用于多种反应体系,并且表现出良好的催化活性。氧化物载体的主要作用是避免金纳米粒子的团聚所造成的催化活性严重降低的问题。另外,载体本身也可以在催化反应中起到直接或间接的催化作用。在所研究的多种金属氧化物载体中,CeO2以其良好的储放氧能力和氧离子传导性以及较强的Ce4+Ce3+氧化性能作为催化剂或载体在水气变换反应、CO低温氧化反应、甲醇裂解及氮氧化物,碳氢化合物的还原等反应中有着独特的优势。而另一方面,Ce02作为催化剂载体又存在材料强度较差、比表面积不够大等诸多缺陷,成为限制其实际应用的主要原因。制备Ce02纳米球、纳米棒,特别是具有空心结构的纳米管或规则多面体等纳米尺度多晶材料,可有效地增大CeO2载体的比表面积并提高其承载强度。以CeO2为载体负载贵金属Au的复合型催化剂的制备及其反应和催化机理引起了极大的关注。CeO2的存在能有效防止Au纳米粒子的团聚,增强载金催化剂的稳定性；同时,Au与CeO2的协同作用可大大提高催化剂的催化氧化能力。 本课题主要研究以CeO2为载体负载贵金属Au的复合型催化剂的制备、结构、反应机理、CO催化氧化性能及催化机理等问题。具体研究内容如下： 1、Au@CeO2核壳纳米粒子和CeO2纳米管的制备及对反应机理的探究 通过氧化还原的方法一步制备了CeO2纳米管负载的Au@CeO2核壳结构体系。系统地考察了反应时间、反应温度、还原剂种类、反应物浓度以及前躯体种类对Au@CeO2核壳结构中金粒径大小的影响,以及对CeO2纳米管成形的影响。当以Ce (OH) CO3为前躯体,以HAuCl4·6H2O为还原剂,浓度为3mmol/1,反应时间为2小时,温度为90℃时,可得到粒径比较小的纳米金粒子,同时也可以得到成形很好的CeO2纳米管。本实验详细地探究了该反应过程的原理,以及金粒子、二氧化铈纳米粒子的生长机理。在此基础上,对所制备体系进行CO循环催化氧化反应。实验结果表明,该复合型催化剂具有很高的催化活性以及极其优异的稳定性。 2、探究不同形貌二氧化铈载金体系催化氧化CO性能及VC处理的影响 通过水热反应制得了CeO2纳米棒、纳米立方体、纳米多面体。将这三种形貌的CeO2用抗坏血酸还原后再用沉淀沉积法将金纳米粒子负载到CeO2上。采用XRD、TEM及拉曼光谱等手段表征了经过抗坏血酸还原的和未经抗坏血酸还原的二氧化铈载金体系的成份以及结构,并且通过测试证明了未经过抗坏血酸还原的二氧化铈载金体系具有更强的CO催化氧化性能。而经过抗坏血还原的三种二氧化铈载金体系对CO催化氧化活性顺序为：CeO2nanoparticles CeO2nanorods CeO2nanocubes.未经抗坏血酸还原的三种二氧化铈载金体系对CO催化氧化活性顺序为：CeO2nanorods) CeO2nanoparticles CeO2nanocubes本实验还探究了导致二氧化铈载金体系在通过抗坏血酸还原前后产生CO催化氧化活性变化的原理以及不同形貌的二氧化铈载金体系对CO催化氧化活性不同的原因。
【关键词】：Au/CeO2 CO催化氧化 协同作用 纳米复合材料
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-10
• 第一章 绪论10-28
• 第一节 纳米金催化剂的研究概况10-21
• 第二节 课题研究的目的、内容和创新点21-23
• 参考文献23-28
• 第二章 原位氧化法合成Au@CeO2核壳纳米粒子和CeO2纳米管28-50
• 第一节 金纳米粒子核壳结构简介28-29
• 第二节 论文思路的形成及依据29-31
• 第三节 实验合成与样品表征31-34
• 第四节 结果与讨论34-44
• 第五节 结论44-45
• 参考文献45-50
• 第三章 氧空位浓度对催化氧化CO性能的影响50-66
• 第一节 研究背景50-51
• 第二节 论文思路的形成及依据51-53
• 第三节 实验合成与样品表征53-56
• 第四节 结果与讨论56-62
• 第五节 结论62-63
• 参考文献63-66
• 致谢66-67
• 硕士期间发表的论文67-68
• 附录68-75
• 学位论文评阅及答辩情况表75

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

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本文编号：383146