氮掺杂碳材料负载Fe、Co的制备及电催化性能

发布时间：2020-04-01 05:45

【摘要】：近些年来随着人口的增加和工业的迅速发展,能源需求量增加和环境污染等问题日益突出。为了减缓这些制约社会可持续发展的问题,人们将目光转向风能、太阳能、水电能、氢能等新兴可再生能源。因此,作为代表的锂离子电池、超级电容器、燃料电池和金属-空气电池的发展则被视为解决该问题的关键。其中,燃料电池和金属-空气电池都是通过电化学氧化还原反应,直接将化学能转化为电能的装置,反应过程中一般不添加化学试剂也可避免二次污染。但其中阴极氧气还原(ORR)反应过程复杂、反应速率较低,严重制约了它们的发展。目前,商业Pt/C被视为最优的ORR催化剂,但由于其价格昂贵和储存量少等缺点,制约了它的商业化发展。此外,商业Pt/C的稳定性也较差。经过长时间的电化学循环后,商业Pt/C表面的颗粒发生溶解,甚至会发生“中毒”等现象,这些都将导致催化剂的催化能力大幅度降低。因此,要找到价格低廉的、具有较高催化活性的、易于商业化生产的催化剂替代商业Pt/C仍是现在所面临的挑战。基于以上对ORR电催化剂的分析,本论文分别合成了三种铁、钴基催化剂,并对其进行了相关的表征和测试。主要研究内容如下:(1)分别以氯化铁、氯化钴为铁源和钴源,三聚氰胺为碳源和氮源,利用高温煅烧的方法制得3D管状结构CoFe@NCNTs,并对CoFe@NCNTs进行了相关的电化学性能测试。测试结果显示催化剂CoFe@NCNTs不仅有较高的ORR和产氧(OER)催化活性,还表现出良好的甲醇耐受性,且经15000s稳定性测试后仍有较高的电流保持率,说明催化剂具有出较好的循环稳定性。(2)将生物质核桃壳作为碳源,通过活化处理后与硝酸钴、硝酸铁和尿素作为原料,利用溶剂热法结合高温煅烧成功制得多孔片层CFO-WS/AC材料。通过TEM、SEM对所制得CFO-WS/AC进行分析,可见大小均一的CoFe_2O_4纳米粒子均匀分散在相互交联的网状片层结构。电化学测试结果表明催化剂CFO-WS/AC不仅有良好的ORR和OER催化活性,还有一定的析氢(HER)催化活性,同时也表现出较好的循环稳定性和甲醇耐受性。(3)以亚铁氰化钾、氯化铁和氯化钴为原料,通过共沉淀法得到了立方块结构中间产物,再通过高温煅烧处理得到核壳结构的Co_7Fe_3@C材料。通过测试表征,可知Co_7Fe_3合金纳米粒子镶嵌在碳球中;经电化学性能测试,发现催化剂Co_7Fe_3@C在碱性条件下表现出良好的OER催化活性和循环稳定性。
【图文】：

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图 1-1 氢-氧燃料电池的示意图Fig. 1-1 The diagram A hydrogen - oxygen fuel cells.电池还有其它优点：能量转率高，直接将化制；低噪声、低污染，工作过程中没有机械燃料多样性等。虽然燃料电池优点很多，但题需要解决。类方式有很多种，根据电解质的类型不同可换膜燃料电池（PEMFC）称为聚合物电解质膜燃料电池，其电解质为电极材料通常是碳材料。它的工作原理：阳子透过电解质到达阴极，电子在外电路流动质子结合形成水。料电池（AFC）

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新疆大学硕士学位论文（2018 届）池的特征如表 1-1 所示，其中质子交换膜燃料电料电池，，目前已经应用到手机、电脑等电子设料电池交换膜燃料电池的原理燃料电池作为一种新型的、极具潜力的发电技低噪声、低污染和便捷等优点倍受大家关注。质合物薄膜，燃料一般为氢气或甲醇，氧化剂则成。其工作原理示意图如图 1-2 所示
【学位授予单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4

【参考文献】