过渡金属磷化镍和磷化钴用于光催化产氢和光电催化水分解应用研究

发布时间：2020-05-25 01:24

【摘要】：目前世界能源的主要来源是化石原料,其使用将释放大量的二氧化碳和其他有害物质,给环境带来巨大的损害和污染,因此急需发展清洁能源来代替传统化石能源。光催化和光电催化分解水制氢是满足未来清洁能源可持续利用的很有前景的方法。一般地,贵金属及其氧化物被认为是光催化产氢和光电催化水分解最好的助催化剂。但是,由于其价格昂贵和地球储量低,极大的限制了其实际应用。因此,探索适用于光催化水分解产氢和光电催化水分解的非贵金属助催化剂吸引了人们广泛的关注。非金属石墨烯量子点是一个很有前途的非金属光催化剂,具有水溶性很好、带隙可调、和制备简单的优点。另一方面,金属磷化物(Ni2P,,Co2P等)被证实是一种水分解的新型非贵金属助催化剂,它们可以有效的分离光生电子-空穴从而提高光催化产氢性质。本论文首次报道了与Ni2P耦合的羟基修饰的石墨烯量子点(OH-GQDs),在波长λ420nm的光照下进行产氢反应,其催化活性是空白OH-GQDs的94倍,并与1 wt%Pt作为助催化剂的催化活性相当。最近,在光阳极上负载钴基助催化剂的光电催化体系引起了人们极大的研究兴趣,在水氧化时表现出较低的过电势。本文研究了一种钻基助催化剂-CoP,它通过简单的滴涂方法与W03光阳极耦合。随着助催化剂的引入,提高了空白光阳极的空穴注入效率,因此复合电极的光电催化水分解性能有所提升。在最优条件下,在电压为1.23Vvs.RHE时,CoP/W03复合光阳极的电流密度可以达到1.2mAcm-2,起始电位负移了 80mV,证实了 CoP是一个很有效的光电催化水氧化助催化剂。
【图文】：

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效的利用太阳能，，所以可以通过模拟光合作用，将太阳能转化为化学能储存在化逡逑学键中，合成人们所需的燃料，待到需要时再通过化学反应将能量释放出来供人逡逑们使用。其光合作用过程如图１．１所示。逡逑从上述光合作用的反应的过程中我们可以发现，绿色植物对于太阳光的利用逡逑率，反应过程中的能量的生成和传递，电子和能量的转移和传递，最后就是经过逡逑一系列反应生成的产物，这三点在光合作用中起着决定性的作用。受此启发，在逡逑进行人工模拟光和作用时，应将更好的提高光的利用率，更快速的完成电子的转逡逑移，更多的得到人们所需要的产物定为研宄的目标。逡逑１．２．２人工光合作用逡逑将太阳能转化为化学能储存起来的的一个潜在的控制技术就是人工光合作逡逑用（ＡＰＳ），其目的是使用人造材料模拟自然光合作用（ＮＰＳ）。ＡＰＳ—直是材料逡逑领域、物理领域和无机化学领域的迷人科学。但是，构建一个高效的ＡＰＳ装置逡逑仍然是我们面临的一个巨大挑战

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如对材料光吸收波长的调控，光致电荷分离和更快地水分解反应［７？］。逡逑ＮＰＳ的光反应通过一系列逐步电子转移过程发生，以产生足够的能量来用于逡逑水分解。这个过程被称为‘Ｚ－ｓｃｈｅｍｅ’，如图１．２所示。两种光催化系统，ＰＳＩ和逡逑ＰＳＩＩ，这两个系统都是通过集光件收集光能并利用收集的光能在一个反应的活性逡逑位点上将电子从基态激发到更高的能量状态（激发态）［１５，１６］，这些光催化系统逡逑由电子传递链彼此连接。对于ＡＰＳ系统，目前人们较为认同的材料结构类型有逡逑两种，如图１．２所示。第一个类型包含了一个单一的光激发活性位点，它附着在逡逑一个电子给体上，而另一侧是电子受体。染料分子或者可以吸收可见光的半导体逡逑材料通常会作为激发位点（发色团）。其对光的吸收可以通过对染料分子的结构逡逑（最高占据分子轨道－ＨＯＭＯ与最低未占据分子轨道－ＬＯＭＯ之间的空隙）进行修逡逑饰或者对半导体材料的电子结构（带隙）的设计来改变。电子给体材料必需满足逡逑两个基本要求
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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