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铌酸钾钠陶瓷的制备及性能研究

发布时间:2020-10-24 13:46
【摘要】:随着基础研究的深入,铌酸钾钠陶瓷的应用领域不断得到拓展。目前学者们对铌酸钾钠陶瓷介电性能的研究频段主要集中在低频段(KHz、MHz),很少涉及到GHz及以上的高频段。考虑到铌酸钾钠陶瓷的发展现状,并结合本课题组的技术优势,本论文对铌酸钾钠陶瓷在X波段(8.2~12.4GHz)的介电性能进行了探索分析,同时研究了其烧结特性、显微结构、相结构以及力学性能等。采用传统电子陶瓷制备工艺制备了一组钾钠配比不同的铌酸钾钠(K_xNa_(1-x)NbO_3)陶瓷。K_xNa_(1-x)NbO_3固溶体的烧结特性明显优于单组元陶瓷,陶瓷的烧结温度范围狭窄并且最优烧结温度相差较大。固溶体陶瓷均呈现大小晶粒相间分布的显微结构形貌。固溶体陶瓷的力学性能差别不大,平均抗弯强度和硬度分别为78.94MPa和319.6HV。固溶体陶瓷在X波段的复介电常数随着陶瓷中钾含量x的增大先增大后减小,此变化趋势很可能与其晶格参数在等成分点附近的不连续变化有关。选择K_(0.5)Na_(0.5)NbO_3陶瓷进行后续研究发现,当烧结温度提高至1110℃时,陶瓷中出现第二相。气孔率对陶瓷的复介电常数有很大影响,陶瓷的致密度越高,其介电常数越大。K_(0.5)Na_(0.5)NbO_3陶瓷的复介电常数随着测试温度的提高而增大,并且由于其晶格结构的正交-四方相变,介电参数在220℃发生突变。退火处理使K_(0.5)Na_(0.5)NbO_3的复介电常数数值减小且频率响应特征发生改变,这是由陶瓷内部应力状态以及可移动电荷数量的改变引起的。在X波段范围内,采用950℃预烧、1090℃终烧的烧结工艺制备的K_(0.5)Na_(0.5)NbO_3陶瓷的复介电常数实部和虚部值分别为110~140和60~80,介电损耗为0.4~0.7,反射率值高于-5dB,吸波性能较差。为调整铌酸钾钠陶瓷的复介电常数,用传统方法制备铌酸钾钠/氧化铝(KNN/Al_2O_3)复合陶瓷。由于KNN的固相线温度和Al_2O_3的熔点相差较大,随着复合陶瓷中Al_2O_3含量的增大,陶瓷的烧结性能变差,两相交界处的气孔增多,复合陶瓷的抗弯强度随Al_2O_3含量的增大而降低。陶瓷主相为KNN和Al_2O_3,但也存在杂相如Nb_2O_5。Al_2O_3的加入有效地降低了陶瓷的复介电常数,并改善了陶瓷的吸波性能。将原料粉体K_2CO_3、Na_2CO_3、Nb_2O_5和Al_2O_3按照K_(0.5)Na_(0.5)Nb_(0.7)Al_(0.3)O_3的化学计量比共烧结制备陶瓷,发现此法制备的陶瓷具有严重的潮解性。其反应机理由两部分组成:Nb_2O_5与碳酸盐生成铌酸钾钠陶瓷,Al_2O_3与碳酸盐生成偏铝酸盐,并且Al_2O_3倾向于与碱性较强的K_2O结合。偏铝酸盐在空气中无法稳定存在,容易发生水合作用导致铌酸钾钠陶瓷表现出潮解特性。可见铌酸钾钠陶瓷对制备工艺的要求十分严格,改变原料的混合方式将得到截然不同的实验结果。在KNN/Al_2O_3中引入Li元素掺杂制备KNLN/Al_2O_3复合陶瓷,目的是为了改善陶瓷的烧结特性,同时通过Li离子对K和Na离子的取代进一步调控陶瓷的复介电常数,以改善其吸波性能。Li掺杂使陶瓷发生部分液相烧结,从而改善烧结特性,提高陶瓷的致密度。Li掺杂使复合陶瓷的介电常数实部明显增大,但是对介电常数虚部的影响较小。当Al_2O_3的摩尔比例较大时,Li掺杂促进烧结的作用以及对介电常数的影响均不再明显,Al_2O_3对介电参数的影响增大。Al_2O_3的引入会降低LiNbO_3在KNN中的固溶度,复合陶瓷的相组成为KNLN、Al_2O_3以及少量K_3LiNb_6O_(17)。当KNLN/Al_2O_3陶瓷中Al_2O_3的摩尔比例为0.4时,陶瓷的复介电常数实部和虚部值分别为35~45和5~10。当样品厚度为1.35mm时,陶瓷具有较好的吸波性能,最低反射率为-49dB,且反射率低于-10dB的频段为8.2~9.6GH。
【学位授予单位】:西北工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ174.1
【图文】:

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本文编号:2854545

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