T型沸石分子筛膜的制备及分离性能研究

发布时间：2017-04-06 13:02

  本文关键词：T型沸石分子筛膜的制备及分离性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：本论文通过在廉价大孔a-A1203载体上采用二次生长法制备了T型沸石分子筛膜,主要考察晶种层结构、晶化条件以及含氟体系下优化制备条件对T型沸石膜的形貌、渗透蒸发性能、分离稳定性的影响,探究快速制备T型沸石膜的形成机理,探索含氟体系制备T型沸石膜合成路线。与传统合成方法相比,含氟路线制备的T型沸石膜表现出更好耐酸性。主要成果如下：(1).采用摩尔配比为18.2SiO2:1Al2O3:4.2Na2O:1.5K2O:212.7H2O:0.82TMAOH的合成条件,考察制备T型沸石晶种过程中合成条件对产物的影响,制备出400nm、600nm以及2μm不同尺寸的T型沸石晶种。(2).研究采用两步变温涂晶法在大孔载体表面制备膜层时,晶种液浓度、合成时间对T型分子筛膜分离性能和形貌的影响,结果说明：合成时间为16h时,120-C下合成的T型分子筛膜显现出最佳的分离性能,且膜结构连续致密。合成的膜层应用于75℃下,对90%异丙醇／水体系进行渗透蒸发脱水测试,渗透通量达到2.96 kg·m-2·h-1,分离因子为6400。(3).研究关于在清液体系中快速制备T型沸石膜的形成机理,XRD和SEM结果表明,晶化过程中晶种的外延生长和新的晶核成核过程共同进行,晶种的外延生长和新核的诱导作用起协同作用,缩短了T型分子筛膜的生长时间。(4).考察了含氟体系下合成条件对制备T型沸石膜分离性能和形貌的影响。实验结果说明含氟路线制备的膜层具有相对均匀的Si、Al元素分布,有助于减少或抑制传统水热合成过程中晶间缺陷的产生。分离稳定性测试结果显示,含氟体系下合成的T型分子筛膜表现出良好的分离性能和耐酸性。
【关键词】：T型沸石膜 氟体系 二次生长法 变温热浸渍法 渗透汽化
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-11
• 1 文献综述11-27
• 1.1 渗透汽化技术11-14
• 1.1.1 渗透汽化技术简介11
• 1.1.2 渗透蒸发传质机理研究11-13
• 1.1.3 渗透汽化的工艺流程13-14
• 1.2 无机膜概述14-15
• 1.2.1 无机多孔材料的特征及发展14
• 1.2.2 无机膜的类型14-15
• 1.3 沸石分子筛膜概述15-23
• 1.3.1 沸石膜的制备方法16-20
• 1.3.2 沸石分子筛膜的应用20-23
• 1.4 T型沸石及T型沸石膜概述23-25
• 1.4.1 T型沸石骨架的拓扑结构23-24
• 1.4.2 T型沸石膜的研究进展24-25
• 1.5 本论文的研究意义和思路25-27
• 1.5.1 目前存在的问题25-26
• 1.5.2 本论文的研究思路及内容26-27
• 2 T型分子筛的制备27-35
• 2.1 引言27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 实验原料及仪器27-28
• 2.2.2 T型分子筛的表征28
• 2.2.3 T型分子筛的合成28-29
• 2.3 结论与讨论29-34
• 2.3.1 晶化时间对T型沸石分子筛形成的影响29-31
• 2.3.2 晶化温度对T型沸石分子筛形成的影响31-32
• 2.3.3 有机模板剂含量对T型沸石分子筛形成的影响32-34
• 2.4 本章小结34-35
• 3 快速制备T型沸石分子筛膜及分离性能研究35-50
• 3.1 引言35-36
• 3.2 实验部分36-38
• 3.2.1 实验所用材料及试剂36
• 3.2.2 T型分子筛膜的制备36-38
• 3.2.3 T型沸石晶种层及膜层表征38
• 3.3 结果与讨论38-49
• 3.3.1 大孔α-Al_2O_3载体表面预处理38-39
• 3.3.2 晶种液浓度对晶种层结构的影响39-41
• 3.3.3 晶种液浓度对合成T型分子筛膜层结构的影响41-43
• 3.3.4 晶种液浓度对膜层分离性能的影响43
• 3.3.5 晶化时间对T沸石型分子筛膜形成的影响43-47
• 3.3.6 不同晶化时间对T型分子筛膜分离性能的影响47-48
• 3.3.7 关于T型沸石膜快速晶化过程生长机理的研究48-49
• 3.4 本章小结49-50
• 4 含氟体系制备T型沸石分子筛膜50-64
• 4.1 引言50
• 4.2 实验部分50-52
• 4.2.1 实验试剂及仪器50-51
• 4.2.2 T型分子筛膜的制备51-52
• 4.2.3 T型分子筛膜层表征及渗透汽化测试52
• 4.3 结果与讨论52-62
• 4.3.1 含氟体系下无机阳离子对膜层分离性能的影响52
• 4.3.2 含氟体系下无机阳离子对膜形貌的影响52-55
• 4.3.3 含氟量对T型沸石分子筛的影响55-59
• 4.3.4 混合氟源对膜层观形微貌的影响59-60
• 4.3.5 含氟体系与无氟体系制备T型沸石膜微观结构比较60-62
• 4.4 本章小结62-64
• 5 T型沸石分子筛膜的渗透蒸发性能研究64-71
• 5.1 引言64
• 5.2 实验部分64-67
• 5.2.1 实验原料及仪器64-65
• 5.2.2 T型沸石膜的制备65
• 5.2.3 T型沸石分子筛膜的渗透汽化性能测试65-67
• 5.3 结果与讨论67-70
• 5.3.1 操作温度对T型沸石分子筛膜分离性能的影响67-68
• 5.3.2 不同进料浓度对T型沸石分子筛膜性能的影响68
• 5.3.3 酸性环境下T型沸石分子筛膜分离稳定性研究68-70
• 5.4 本章小结70-71
• 结论71-73
• 论文创新点及展望73-74
• 参考文献74-79
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况79-80
• 致谢80-81

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