铜基非贵金属材料的设计、合成及其电催化水分解性能的研究

发布时间：2021-04-28 19:43

　　利用光或电能实现水的分解制氢气获得洁净能源,是应对当前社会能源危机和环境问题的重要解决途径之一。虽然贵金属材料（Ir、Ru、Pt）具有较高的催化水分解的活性,但是它们的地球储量低、价格昂贵,极大的限制了其在工业生产中的大规模应用。因此,开发各种成本低廉、催化性能稳定、高效的非贵金属材料来替代贵金属催化剂,是当前制备洁净能源领域的研究热点。铜作为第一周期过渡金属元素中的一员,在电催化水分解方面的研究却一直都比较少,尤其是将铜基异相催化剂材料用于催化水氧化产氧领域,在本论文的前期工作发表之前尚未见报道。因此,本论文主要围绕设计、合成各种铜基异相催化材料,并针对它们在电催化水分解方面的催化性质开展了一系列的研究工作。第一章是本论文研究内容的综述。首先介绍了当前社会面临的严峻的环境问题和能源危机,接着阐述了自然界中光合作用的原理和光系统Ⅱ中释氧中心的结构,再分类介绍了贵金属催化剂和非贵金属催化剂在电催化水分解领域的发展进程,最后详细介绍了目前铜基材料在电催化水分解体系中的研究进展。第二章分为两节,第一节研究了以铜-吡啶配合物作为前驱体,用于电催化水氧化的性质。结果表明,在催化水氧化的过程中,铜... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：157 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 光合作用
        1.2.1 光合作用原理
        1.2.2 光系统Ⅱ和释氧中心
    1.3 电催化水分解体系研究
        1.3.1 电催化水氧化体系的研究
            1.3.1.1 贵金属催化剂的发展进程
            1.3.1.2 非贵金属催化剂的发展简介
        1.3.2 电催化水还原制氢催化剂的研究进展
    1.4 铜基材料在电催化水分解体系中的研究进展
        1.4.1 铜基材料作为电催化水氧化剂的研究进展
        1.4.2 铜基材料作为电催化水还原剂的研究进展
    1.5 选题依据和主要内容
        1.5.1 选题依据
        1.5.2 主要内容
    参考文献
第二章 金属铜配合物前驱体的电催化水氧化性能的研究
    2.1 铜-吡啶配合物前驱体的电催化水氧化性能的研究
        2.1.1 引言
        2.1.2 实验部分
            2.1.2.1 实验材料及目标化合物的合成
            2.1.2.2 测试仪器与电化学测试
        2.1.3 结果与讨论
            2.1.3.1 循环伏安曲线
            2.1.3.2 异相催化机理的确定
            2.1.3.3 对比实验
            2.1.3.4 铜基异相催化剂的形貌、结构和化学组成
            2.1.3.5 法拉第效率和Tafel曲线
        2.1.4 小结
    2.2 铜-乙二胺、丙二胺配合物前驱体的电催化水氧化的性能研究
        2.2.1 引言
        2.2.2 实验部分
            2.2.2.1 实验材料及目标化合物的合成
            2.2.2.2 测试仪器与电化学测试
        2.2.3 结果与讨论
            2.2.3.1 铜基异相催化材料的沉积
            2.2.3.2 铜基异相催化材料的形貌、结构和化学组成
            2.2.3.3 电催化水氧化性质的对比
            2.2.3.4 产氧法拉第效率
            2.2.3.5 铜基异相催化材料的稳定性研究
        2.2.4 小结
    参考文献
第三章 利用简单铜盐制备CuO催化剂的电催化水氧化性能的研究
    3.1 水热法合成不同形貌的CuO材料的电催化水氧化性能的研究
        3.1.1 引言
        3.1.2 实验部分
            3.1.2.1 实验材料及样品制备
            3.1.2.2 测试仪器与电化学测试
        3.1.3 结果与讨论
            3.1.3.1 CuO材料的结构、形貌和化学组成
            3.1.3.2 电催化水氧化性质的研究
            3.1.3.3 电催化水氧化的Tafel曲线和法拉第效率
            3.1.3.4 电催化水氧化的稳定性研究
        3.1.4 小结
    3.2 原位生长的CuO材料的电催化水氧化性能的研究
        3.2.1 引言
        3.2.2 实验部分
            3.2.2.1 实验材料及样品制备
            3.2.2.2 测试仪器与电化学测试
        3.2.3 结果与讨论
            3.2.3.1 材料的结构、形貌和化学组成
            3.2.3.2 电催化水氧化反应的研究
            3.2.3.3 煅烧温度对电催化水氧化性质的影响
            3.2.3.4 电化学稳定性研究
            3.2.3.5 电催化水氧化反应的Tafel曲线和法拉第效率
        3.2.4 小结
    3.3 熔融法制备CuO纳米片用于增强型电催化水氧化反应的研究
        3.3.1 引言
        3.3.2 实验部分
            3.3.2.1 实验材料及样品制备
            3.3.2.2 测试仪器与电化学测试
        3.3.3 结果与讨论
            3.3.3.1 CuO材料的结构、形貌和化学组成
            3.3.3.2 CuO材料的电催化水氧化性质的研究
            3.3.3.3 多壁碳纳米管对CuO材料的电催化水氧化性质的影响
            3.3.3.4 CuO/MWCNTs材料的电化学稳定性研究
            3.3.3.5 CuO/MWCNTs材料的法拉第产氧效率
        3.3.4 小结
    参考文献
第四章 氧化亚铜的电催化水氧化性能的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验材料及目标产物的合成
        4.2.2 测试仪器与电化学测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Cu_2O材料的结构、形貌和化学组成
        4.3.2 电催化水氧化的性质研究
        4.3.3 沉积电量对电催化水氧化性质的影响
        4.3.4 电催化水氧化的稳定性质研究
        4.3.5 电催化水氧化的Tafel曲线和法拉第效率
    4.4 小结
    参考文献
第五章 铜-乙二胺配合物前驱体电催化水还原制氢性能的研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验材料
        5.2.2 测试仪器与电化学测试
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 铜基异相催化材料的制备
        5.3.2 材料的形貌、结构和化学组成
        5.3.3 电催化水还原的性质研究
        5.3.4 电催化水还原的稳定性研究
        5.3.5 电催化水还原的Tafel曲线和法拉第效率
        5.3.6 不同酸度条件下的电催化水还原性质的研究
    5.4 小结
    参考文献
第六章 金属铜-吡啶配合物前驱体制备双功能催化剂用于电催化水分解的研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 实验材料及目标化合物的合成
        6.2.2 测试仪器与电化学测试
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 电催化水还原性质的研究
        6.3.2 电催化水氧化性质的研究
        6.3.3 H_2-CuCat和O_2-CuCat材料的形貌、结构和化学组成
        6.3.4 法拉第效率和Tafel曲线
        6.3.5 水分解双功能催化剂的性质研究
        6.3.6 反应机理研究
    6.4 小结
    参考文献
第七章 总结与展望
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]基于绿色氢科学理念构筑从低碳制氢到高效储氢的氢能体系[J]. 谢在库,金中豪,王仰东.  中国科学:化学. 2013(07)
[2]中国古代对太阳能的利用[J]. 何婷立.  三门峡职业技术学院学报. 2011(03)



本文编号：3166062