燃料电池铂基催化剂的制备与阴极氧还原性能的研究

发布时间：2021-10-15 16:39

　　近年来,大量开采使用化石能源对环境产生了一定的威胁,造成了一定程度的环境污染,得到了人们的高度重视。为了解决当前面临的环境污染问题,开发新能源,寻找好的能量转换装置成为了人们研究的重点。质子交换膜燃料电池（PEMFC）由于其高能量转换效率,高电流密度和低污染等优点,受到了人们越来越多的关注。然而,氧还原反应（ORR）的动力学在燃料电池阴极上进行的很慢,需要我们寻找合适的催化剂去提高催化反应效率。目前,PEMFC中使用的高活性催化剂主要是贵金属Pt,Pt的储量少,价格高,同时在电极上的载量较高,这些因素极大地限制了燃料电池在商业领域的应用。而目前即使已经商业化的催化剂,仍然要面对稳定性差和铂利用率低的问题。因此,设计并开发低Pt载量、高催化活性的Pt基催化剂,是当前刻不容缓的任务。目前为了解决催化剂中存在的问题,设计的催化剂主要有非铂催化剂、铂纳米颗粒催化剂、铂合金纳米颗粒、核壳型铂合金及大尺寸八面体合金催化剂。而其中核壳结构和铂合金纳米颗粒催化剂已经得到证实是一种大幅度提升Pt利用率、降低合成成本且易于批量化的有效措施。本论文的研究工作主要设计并合成了两种核壳结构和两种有序化合金催化剂... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：127 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 燃料电池
        1.2.1 燃料电池概述
        1.2.2 燃料电池的结构和工作原理
        1.2.3 燃料电池的种类及其应用
    1.3 燃料电池催化剂
        1.3.1 燃料电池催化剂的发展
        1.3.2 PEMFC催化剂的设计
            1.3.2.1 催化剂的成分
            1.3.2.2 晶面
            1.3.2.3 配位数
            1.3.2.4 表面应力
        1.3.3 燃料电池催化剂的分类
            1.3.3.1 非铂催化剂
            1.3.3.2 合金型铂基催化剂
            1.3.3.3 核壳型铂基催化剂
            1.3.3.4 特殊形貌铂基催化剂
            1.3.3.5 原子有序结构铂基催化剂
        1.3.4 燃料电池阴极反应
    1.4 PEMFC催化剂现阶段需解决的问题
    1.5 本论文的研究目的、内容和意义
        1.5.1 本论文的研究目的
        1.5.2 本论文的研究内容
        1.5.3 本论文的研究意义
第二章 实验内容与表征方法
    2.1 实验药品和设备
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验设备
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 催化剂碳载体的前处理
        2.2.2 乙二醇硼氢化钠常温合成法
        2.2.3 微波辅助还原法制备催化剂
        2.2.4 浸渍还原法
        2.2.5 催化剂的程控煅烧处理
    2.3 催化剂结构的表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 高分辨透射电镜(HRTEM)
        2.3.3 高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HA/ADF-STEM)
        2.3.4 X射线光电子能谱测试(XPS)
        2.3.5 电感耦合等离子体原子发射光谱仪测试(ICP-AES)
        2.3.6 能量色散X射线光谱仪测试(EDX)
    2.4 电化学性能测试
        2.4.1 工作电极的制备
        2.4.2 循环伏安测试
        2.4.3 线性扫描伏安法测试
        2.4.4 动力学研究
        2.4.5 稳定性测试
第三章 核壳结构PdFe@Pt催化剂的制备及其阴极氧还原性能的研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的晶体结构表征
        3.3.2 催化剂的微观形貌测试
        3.3.3 催化剂的元素分布
        3.3.4 表面电子结构测试
        3.3.5 电化学性能测试
            3.3.5.1 循环伏安测试及线性伏安测试
            3.3.5.2 稳定性测试
            3.3.5.3 四电子机理研究
    3.4 本章小结
第四章 核壳结构Pd@PtM催化剂的制备与阴极氧还原性能的研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的晶体结构表征
        4.3.2 催化剂的形貌表征
        4.3.3 催化剂电子特性分析
        4.3.4 电化学性能测试
            4.3.4.1 循环伏安测试及线性伏安测试
            4.3.4.2 催化剂稳定性测试
            4.3.4.3 四电子机理研究
    4.4 本章小结
第五章 原子有序化M-PtCo/C催化剂的制备及其阴极氧还原性能的研究
    5.1 引言
    5.2 催化剂的制备
    5.3 催化剂的表征
        5.3.1 催化剂的晶体结构表征
        5.3.2 催化剂的形貌表征
        5.3.3 催化剂的表面电子结构
        5.3.4 电化学测试
            5.3.4.1 循环曲线和线性循环曲线
            5.3.4.2 催化剂的稳定性测试
            5.3.4.3 四电子机理研究
    5.4 本章小结
第六章 原子有序化PtCoCu/C催化剂的制备和阴极氧还原性能测试
    6.1 前言
    6.2 催化剂的制备
    6.3 催化剂的表征
        6.3.1 催化剂的晶格结构
        6.3.2 催化剂的微观结构
        6.3.3 催化剂的表面电子结构
        6.3.4 催化剂的电化学测试
            6.3.4.1 伏安循环曲线和线性循环曲线
            6.3.4.2 催化剂的稳定性测试
            6.3.4.3 四电子机理研究
    6.4 本章小结
第七章 结论
本论文创新点
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者和导师简介
博士研究生学位论文答辩委员会决议书


【参考文献】：
期刊论文
[1]质子交换膜燃料电池膜电极的关键技术[J]. 王诚,赵波,张剑波.  科技导报. 2016(06)
[2]质子交换膜燃料电池应用现状及分析[J]. 王洪建,程健,张瑞云,王鹏杰,任永强,许世森.  热力发电. 2016(03)
[3]全球气候变化治理与全球能源格局调整的互动研究[J]. 吕晓莉,张秀燕.  学习论坛. 2014(03)
[4]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉.  电化学. 2012(01)



本文编号：3438294