含氧有机物催化重整制备纯氢的研究

发布时间：2017-05-03 23:11

  本文关键词：含氧有机物催化重整制备纯氢的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：能源的开发和应用是生产技术和生活水平以及社会发展的重要标志之一,日益严重的环境问题使清洁能源引起人们极大的关注。氢气作为一种新型能源有着广泛的应用,环境友好型的生物质能源被认为是未来化石燃料的最佳替代能源以保证未来的能源需求的供应。本工作通过生物油制备纯氢,该过程耦合了生物油的催化重整、水煤气变换反应和C02去除步骤。主要的研究内容以及创新成果如下：(1)生物油含氧有机物催化重整制备纯氢核心控制条件的研究生物油模型化合物催化重整制备氢气的过程中催化剂的选取,镍基催化剂作为制氢的首选催化剂,其次对于催化重整过程进行核心条件的研究,其中温度,水碳比,进样速度是主要的影响因素。该过程分为催化重整过程和水煤气变换过程两部分的耦合,结果表明催化剂重整过程选择20% NiO/Al2O3催化剂,水煤气变换反应选择34wt%CuO/65wt%ZnO/Al2O3,为了使其催化重整过程保证较高的转化率和氢气产率,温度一般选择在650℃,转化率可以达到97.1%,水煤气变换过程的温度控制在2500 C左右,最后将产生的气体用吸附剂进行处理可以得到氢气的最高浓度达到99.96%。(2)不同的生物油模型化合物催化重整制氢对比的研究生物油的组分非常复杂,分别对生物油的不同模型化合物进行探索,对不同的模型化合物进行催化重整反应,在低温4000C其各种模型化合物的转化率为：甲醇丙酮甲醛醋酸葡萄糖呋喃苯酚。甲醇的转化率是最高的可以达到91.6%,与此相反呋喃和苯酚在低温下很难被重整,这是因为呋喃中含有碳碳双键，要打破双键需要较高的温度,苯酚中含有苯环,苯环是分子稳定性增加。(3)生物油制氢的初步研究对生物油进行水蒸气催化重整和水煤气变换耦合反应也可以得到纯氢,并且其中温度,水碳比,进样速度是影响转化率和氢气产率以及气体分布的主要因素。对生物油进行不同的处理,其中蒸馏油最最容易被重整的,这是因为蒸馏油中含有很多易挥发的小分子物质,重油最难被重整,因为重油中含有较多的酚类物质。
【关键词】：含氧化合物 氢气 催化重整 水煤气变换 生物油
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 研究背景和文献综述10-32
• 1.1 引言10-11
• 1.2 氢能11-15
• 1.2.1 氢简介11-13
• 1.2.2 电解水制氢13-14
• 1.2.3 化石燃料制氢14-15
• 1.3 生物质15-19
• 1.3.1 生物质简介15-17
• 1.3.2 生物质热解制氢17-18
• 1.3.3 生物质气化制氢18-19
• 1.4 生物油19-22
• 1.4.1 生物油的简介19-21
• 1.4.2 生物油水蒸气重整制氢21-22
• 1.5 本文的目的与新进展22-23
• 参考文献23-32
• 第2章 实验部分32-38
• 2.1 催化剂的制备32-34
• 2.1.1 化学试剂32
• 2.1.2 浸渍法制备NiO/Al_2O_332
• 2.1.3 将Pd,Co,Cu,Fe加入到催化剂NiO/Al_2O_3中32-33
• 2.1.4 共沉淀法制备CuZnAl催化剂33-34
• 2.2 催化剂的表征结果分析34-36
• 2.2.1 X射线衍射(XRD)表征34-35
• 2.2.2 BET-surface area(比表面)分析35
• 2.2.3 TPO(程序升温氧化法)测试35-36
• 2.2.4 H2-TPR(H2程序升温还原)测试36
• 2.3 反应装置和方法36-38
• 2.3.1 仪器及装置36-37
• 2.3.2 实验步骤37-38
• 第3章 生物油模型化合物葡萄糖制高纯氢38-56
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验条件对催化重整制氢气过程的影响39-42
• 3.2.1 不同催化剂对制氢过程的影响39-41
• 3.2.2 温度对制氢过程的影响41-42
• 3.3 实验条件对催化重整和水煤气变换耦合制氢制氢过程的影响42-45
• 3.3.1 温度对耦合制备氢气的影响42-44
• 3.3.2 空速和S/C对耦合制备氢气的影响44-45
• 3.4 二氧化碳吸附制备纯氢的研究45-46
• 3.5 催化剂稳定的测试46-47
• 3.6 不同模型化合物催化化重整制备氢气对比47-51
• 3.7 不同模型化合物催化重整和水煤气变换耦合制备氢气51
• 3.8 小节51-53
• 参考文献53-56
• 第4章 生物油制氢初步研究56-64
• 4.1 引言56-57
• 4.2 蒸馏油水蒸气重整制氢57-60
• 4.2.1 温度对蒸馏油催化重整制氢过程的影响57-58
• 4.2.2 温度对蒸馏油耦合制氢过程的影响58-60
• 4.3 生物油催化重整制氢60-61
• 4.4 小节61-63
• 参考文献63-64
• 第5章 总结与展望64-66
• 致谢66-68
• 攻读硕士学位期间发表的论文目录68

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