化学链燃烧法煤层气脱氧的研究

发布时间：2017-05-13 03:01

  本文关键词：化学链燃烧法煤层气脱氧的研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：煤层气中由于混入空气,甲烷含量约为20%-75%,氧气含量约为5%～15%,。在开发和加工过程中,具有爆炸危险等问题存在,通常都将其抽放排空。这不仅浪费资源,而且会引起大气污染,同体积CH4气体引起的温室效应是C02的21倍。煤层气脱氧是利用含氧煤层气的关键步骤,本研究采用化学链燃烧法进行煤层气脱氧。从常用的四种载氧体中,筛选出Cu基载氧体,为了提高其抗烧结能力,采用共沉淀法,将活性组分CuO负载在Al203之上。利用热重分析法,研究了制备工艺对载氧体性能的影响,筛选出最适宜的制备工艺条件为：CuO含量：80%,pH：8.0,煅烧温度：600℃,煅烧时间：2小时,并通过XRD、BET、SEM等分析技术手段对载氧体进行了表征。表征结果显示：共沉淀法制备的载氧体中Cu主要以CuO形式存在,载氧体比表面积为39.6928 m2·g-1,经过20次循环,SEM图中未发现烧结现象。在热重分析仪(TGA)中,分别考察了CH4浓度和还原温度对CH4-CuO反应动力学的影响以及02浓度和氧化温度对02-Cu反应动力学的影响,分别建立了氧化还原动力学方程。载氧体还原动力学：(-RA)=1.53×107exp(-Ea/RT)CCH40.8439载氧体氧化动力学：(一RA)=e6.337CO20.4031在管式炉中分别研究了进口气体流量、气相O2或CH4浓度、反应温度等因素对煤层气脱氧效果,以及载氧体还原再生的影响。结果表明：在氧化反应中,进口气体流量、进口气体含氧量都会影响气体的脱氧效果和载氧体的氧化转化率。温度对反应影响较小,但氧化温度控制在250℃,可以有效的防止氧化过程中CuO被还原。当进口气体流量为274.8ml/min、进口O2体积浓度为10%、反应温度为250℃,可以将气体中氧气从10%脱除到2%以下,单位质量载氧体的气体处理能力为：1.1L/g载氧体。在还原反应中,进口气体流量、气体中CH4浓度和反应温度都会影响CuO的还原转化率。在进口流量为91.6ml/min的条件下,比较了不同进口CH4体积浓度,达到90%CuO还原转化率,还原单位质量载氧体所需的还原性气体量和时间。结果表明,还原性气体中CH4浓度越高,载氧体还原越快,气体需求量越小。当CH4体积浓度为50%时,还原单位质量载氧体所需的气体量为0.15L/g载氧体,还原时间仅需5min左右,且出口气体中甲烷浓度没有明显的拖尾现象,可直接循环利用。
【关键词】：煤层气 化学链燃烧法 载氧体 反应速率 动力学
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ038
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第1章 绪论9-19
• 1.1 研究背景9
• 1.2 煤层气简介9-10
• 1.2.1 煤层气的形成及分布9-10
• 1.2.2 煤层气的开采10
• 1.3 煤层气利用10-12
• 1.3.1 煤层气发电10-11
• 1.3.2 煤层气分离提纯甲烷11
• 1.3.3 煤层气催化转化制合成气11
• 1.3.4 煤层气催化燃烧11-12
• 1.4 含氧煤层气的脱氧方法12-15
• 1.4.1 变压吸附法12-13
• 1.4.2 膜分离法13
• 1.4.3 低温液化分离法13
• 1.4.4 催化脱氧法13-14
• 1.4.5 化学吸附14-15
• 1.5 化学链燃烧法15-16
• 1.6 氧载体16-18
• 1.6.1 镍基载氧体16
• 1.6.2 铁基载氧体16-17
• 1.6.3 钙基载氧体17
• 1.6.4 铜基载氧体17-18
• 1.7 本课题的研究目的和内容18-19
• 第2章 载氧体的筛选与表征19-31
• 2.1 引言19
• 2.2 实验部分19-21
• 2.2.1 实验试剂与仪器19
• 2.2.2 实验步骤19-20
• 2.2.3 分析方法20-21
• 2.3 结果与讨论21-27
• 2.3.1 载氧体的筛选21-22
• 2.3.2 载氧体制备工艺条件的影响22-27
• 2.4 载氧体表征27-29
• 2.4.1 XRD分析结果27-28
• 2.4.2 BET分析结果28
• 2.4.3 循环稳定性28-29
• 2.5 本章小结29-31
• 第3章 CuO基载氧体还原反应动力学模型31-45
• 3.1 引言31
• 3.2 实验部分31-32
• 3.3 结果讨论32-38
• 3.4 CuO-CH_4动为学模型的建立38-43
• 3.5 本章小结43-45
• 第4章 CuO基载氧体氧化反应动力学模型45-55
• 4.1 引言45
• 4.2 实验部分45
• 4.3 结果与讨论45-50
• 4.4 Cu-O_2反应动力学模型建立50-54
• 4.5 本章小结54-55
• 第5章 化学链燃烧法煤层气脱氧过程的研究55-66
• 5.1 引言55
• 5.2 实验部分55-56
• 5.3 结果与讨论56-65
• 5.4 本章小结65-66
• 第6章 结论66-67
• 参考文献67-72
• 致谢72-73
• 攻读硕士期间发表论文73

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本文编号：361392