Co 9 S 8 基二维材料合成及电催化析氢性能研究
发布时间：2022-02-05 01:02
大规模化石燃料燃烧造成的环境污染、全球变暖和能源危机一直是世界关注的焦点。氢气因能量密度高、燃烧产物清洁无污染等优点,被认为是替代传统化石燃料的理想能源载体。电解水作为一种有前途的制氢方式,能够将可再生能源转换为氢分子。贵金属（如Pt,Pd和Ru/Ir氧化物）是电解水制氢的高效催化剂,但高昂的价格和有限的储存量阻碍了其大规模的实际应用。因此,基于地球上丰富的元素设计高性能、廉价且稳健的制氢电催化剂仍处于电催化研究的前沿。过渡金属硫化物及其复合物不仅价格便宜、原料丰富、稳定性好,同时在电解水制氢领域也表现出较高的性能。本文以钴-硫脲单分子和石墨烯作为前驱体,在有机胺体系中通过简单的低温热解一步合成Co9S8三角形纳米片负载在N,S掺杂石墨烯（NSG）结构上的新型2D纳米复合材料（Co9S8/NSG）并用于酸性介质中的电催化制氢研究。加入石墨烯载体可以有效调控形貌并改善电催化制氢性能;同时,改变热解温度也能达到对形貌和性能的调控。最佳复合材料Co9S8/NSG...
【文章来源】：郑州大学河南省211工程院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电解槽的基本装置示意图
图 1.2 各种催化剂开发策略的示意图，其旨在增加活性位点的数量和/或增加每个活性位点的本征活性[19]Figure 1.2 Schematic of various catalyst development strategies, which aim to increase thenumber of active sites and/or increase the intrinsic activity of each active site.图 1.3 为研究人员在适当覆盖范围内根据密度泛函理论（DFT）计算的 G与各种催化剂的交换电流密度之间的关系绘制的火山图，也称为 Stabatier 原理可以用来定量描述催化剂的催化活性，也对指导制氢反应催化剂的设计具有重要的参考价值[20,21]。在图中可以看出，Pt 金属位于火山的顶端，是电催化活性最好的金属催化剂，但稀少的储存量与高昂的价格阻碍了其广泛的应用；而活性仅次于 Pt 的 Pd、 Ir、Rh 等金属同样也因为昂贵的成本问题而无法大规模应用。 因此为了开发价格低廉、催化性能优异的制氢反应催化剂，研究人员一致将目光聚焦于火山中部的非贵金属如 Co、Mo、Ni、W 等金属。由这些过渡金属化合物及其复合物构成的电极材料在电催化制氢领域具有良好的应用前景。
图 1.3 各种金属的析氢反应火山图[20]Figure 1.3 HER volcano plot for various metals. 过渡金属硫族化合物（TMSs/Ses）过渡金属硫族化合物因成本低、来源丰富、性质稳定等优点正在成为力的电解水制氢催化剂。受到自然界中天然酶（如固氮酶和氢化酶）成的启发，研究人员模拟其活性组分，开发出了一系列金属硫族化合催化剂。如 Kong[22]等采用仿生方法系统研究了第一周期过渡金属二硫（ME2，M = Fe、Co、Ni；E = S、Se）在酸性介质中的制氢反应活性有优异导电性的载体材料可以进一步提高制氢电催化剂的活性。Peng使用碳纳米管和还原氧化石墨烯作为载体材料开发了 CoS2/RGO-CNT 材料，该材料所展示的优异制氢反应性能归因于导电性和机械强度的。形成合金或合理的掺杂可以调节电极材料的电子结构，进而改善催化活性[24,25]。Gong[26]等合成的三元 MoSSe 合金纳米薄膜相比于二元的
【参考文献】：
期刊论文
[1]二维材料:结构、制备与性能[J]. 朱宏伟,王敏. 硅酸盐学报. 2017(08)
[2]煤气化发电与电解水制氢联产干冰工艺路线设想[J]. 李琼玖,漆长席,庞玉学,申同贺,廖宗富,周述志. 中外能源. 2016(12)
[3]不同硫酸盐引发的热化学还原作用对原油裂解气生成的影响[J]. 何坤,张水昌,米敬奎,毛榕,帅燕华,毕丽娜. 石油学报. 2013 (04)
[4]甲醇蒸气重整制氢反应机理研究进展[J]. 汤颖,邓强,路勇,何鸣元. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(04)
[5]水煤气转化反应中有关CO平衡转化率问题的证明[J]. 徐增花. 青岛职业技术学院学报. 2005(01)
本文编号：3614275
【文章来源】：郑州大学河南省211工程院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电解槽的基本装置示意图
图 1.2 各种催化剂开发策略的示意图，其旨在增加活性位点的数量和/或增加每个活性位点的本征活性[19]Figure 1.2 Schematic of various catalyst development strategies, which aim to increase thenumber of active sites and/or increase the intrinsic activity of each active site.图 1.3 为研究人员在适当覆盖范围内根据密度泛函理论（DFT）计算的 G与各种催化剂的交换电流密度之间的关系绘制的火山图，也称为 Stabatier 原理可以用来定量描述催化剂的催化活性，也对指导制氢反应催化剂的设计具有重要的参考价值[20,21]。在图中可以看出，Pt 金属位于火山的顶端，是电催化活性最好的金属催化剂，但稀少的储存量与高昂的价格阻碍了其广泛的应用；而活性仅次于 Pt 的 Pd、 Ir、Rh 等金属同样也因为昂贵的成本问题而无法大规模应用。 因此为了开发价格低廉、催化性能优异的制氢反应催化剂，研究人员一致将目光聚焦于火山中部的非贵金属如 Co、Mo、Ni、W 等金属。由这些过渡金属化合物及其复合物构成的电极材料在电催化制氢领域具有良好的应用前景。
图 1.3 各种金属的析氢反应火山图[20]Figure 1.3 HER volcano plot for various metals. 过渡金属硫族化合物（TMSs/Ses）过渡金属硫族化合物因成本低、来源丰富、性质稳定等优点正在成为力的电解水制氢催化剂。受到自然界中天然酶（如固氮酶和氢化酶）成的启发，研究人员模拟其活性组分，开发出了一系列金属硫族化合催化剂。如 Kong[22]等采用仿生方法系统研究了第一周期过渡金属二硫（ME2，M = Fe、Co、Ni；E = S、Se）在酸性介质中的制氢反应活性有优异导电性的载体材料可以进一步提高制氢电催化剂的活性。Peng使用碳纳米管和还原氧化石墨烯作为载体材料开发了 CoS2/RGO-CNT 材料，该材料所展示的优异制氢反应性能归因于导电性和机械强度的。形成合金或合理的掺杂可以调节电极材料的电子结构，进而改善催化活性[24,25]。Gong[26]等合成的三元 MoSSe 合金纳米薄膜相比于二元的
【参考文献】：
期刊论文
[1]二维材料:结构、制备与性能[J]. 朱宏伟,王敏. 硅酸盐学报. 2017(08)
[2]煤气化发电与电解水制氢联产干冰工艺路线设想[J]. 李琼玖,漆长席,庞玉学,申同贺,廖宗富,周述志. 中外能源. 2016(12)
[3]不同硫酸盐引发的热化学还原作用对原油裂解气生成的影响[J]. 何坤,张水昌,米敬奎,毛榕,帅燕华,毕丽娜. 石油学报. 2013 (04)
[4]甲醇蒸气重整制氢反应机理研究进展[J]. 汤颖,邓强,路勇,何鸣元. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(04)
[5]水煤气转化反应中有关CO平衡转化率问题的证明[J]. 徐增花. 青岛职业技术学院学报. 2005(01)
本文编号：3614275
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