Ni-CaO-La 2 O 3 催化剂在乙醇水蒸气重整制氢中的应用研究
发布时间：2022-02-15 06:48
随着时代的发展和社会的进步,人类对能源的需求越来越大,依赖性越来越高,然而,传统的化石能源不仅储量有限、不可再生,而且其使用给环境带来了严重的污染问题,这也在一定程度上给人类的日常生活造成了麻烦,所以寻找可替代能源成为时下各国科研工作者探索的重点。新能源是在新技术基础上加以开发利用的可再生能源,氢能因为燃烧热值高以及对环境无污染等特点成为清洁新能源的重要研究方向。乙醇是一种可再生的氢能源载体,可通过生物质发酵生成,而且成本低、无毒、易于存储运输。因此,乙醇被广泛用于氢气的制备,其中,乙醇水蒸气重整制氢是当前乙醇制氢研究得最多的。寻找催化活性好、稳定性高的催化剂是乙醇水蒸气重整制氢反应需要攻克的两大难题。目前国内外用于乙醇水蒸气重整制氢的催化剂体系主要分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂。考虑到催化剂的制备成本,而且一些非贵金属催化剂在乙醇水蒸气重整反应中表现出来的催化活性丝毫不逊色于贵金属催化剂等原因,对非贵金属催化剂的研究逐渐成为时下的热点课题。其中,镍基催化剂不仅具有良好的断裂C-C能力,而且成本低廉、来源广泛,因而被誉为当前最有应用前景的醇类重整制氢催化剂。本文采用溶胶-凝胶法...
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化剂制备过程
第三章不同Ni含量及La含量对Ni-CaO-La2O3催化剂性能的影响21率才63.83%，且随着反应温度的上升，乙醇转化率增加缓慢，在达到高温700℃时才能使乙醇完全转化。图3.2（B）为催化剂的氢气选择性随反应温度变化图，可以看出Ni含量为20%时催化剂氢气选择性最好，450℃时氢气选择性就达到了94.7%，其次为16Ni-CaO-10La2O3催化剂和8Ni-CaO-10La2O3催化剂，Ni含量为24%时催化剂氢气选择性最差，从反应温度450℃到700℃氢气选择性始终保持在30%以下。综合前面催化剂的乙醇转化率，四种催化剂的催化活性具体为20Ni-CaO-10La2O3>16Ni-CaO-10La2O3>8Ni-CaO-10La2O3>24Ni-CaO-10La2O3。因此可以看出，并不是催化剂中活性组分镍的含量越高，催化剂活性越好，随着Ni含量的提高，催化剂活性会出现先逐渐变好，后变差的变化趋势，说明活性组分Ni的含量对催化剂性能影响很大。图3.2乙醇转化率和氢气选择性随反应温度变化图Fig.3.2Theconversionofethanol(A)andSelectivityofH2(B)3.3.1.2不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂表征（1）BET表征图3.3为不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂N2吸脱附图，可以看出四中催化剂的结构相似，其中氮气吸附量8Ni-CaO-10La2O3>16Ni-CaO-10La2O3>20Ni-CaO-10La2O3>24Ni-CaO-10La2O3。表3.1列出了这四种催化剂的结构参数，随着Ni含量的提高，催化剂的比表面积和孔体积均减小，比表面积从71.132缩小到13.145，孔体积从0.145减小到0.045，说明Ni含量的提高对催化剂的表面结构影响很大。孔直径则有所增加。
昆明理工大学硕士学位论文22图3.3不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂N2吸脱附图Fig.3.3N2adsorption-desorptionof8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3catalysts表3.1不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La203催化剂的结构参数Table.3.1Texturepropertiesof8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3catalystsCatalystSurfaceAreaPoreVolumePoreDiameter(m2/g)(cm3/g)(nm)8Ni-CaO-10La2O371.1320.1453.36416Ni-CaO-10La2O358.6790.1093.36320Ni-CaO-10La2O317.820.0323.76824Ni-CaO-10La2O313.1450.0453.781（2）H2-TPR表征图3.4为四种催化剂的程序升温还原图，第一个峰为表面组分NiO的还原峰，随着Ni含量的提高，峰面积变大，说明表面NiO的耗氢量增大；第二个峰为与催化剂中各组分相互作用的NiO的还原峰,第三个峰为CaO内部的NiO组分的还原峰。可以看出，随着Ni含量的提高，催化剂的第二个峰和第三个峰的还原温度出现了先升高，后降低的变化趋势，说明活性组分Ni与催化剂其他组分间的作用力先增强后减弱。
【参考文献】：
期刊论文
[1]CuO/La2O3-ZrO2催化剂的制备及其在乙醇水蒸气重整制氢中的性能[J]. 吴洪达,贺德华. 石油化工. 2007(04)
[2]Co-Fe催化剂上乙醇制氢反应研究[J]. 王欢,郭瓦力,王洪发,刘立新. 能源环境保护. 2006(06)
[3]CuO-La2O3/ZrO2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢[J]. 吴洪达,贺德华. 石油化工. 2006(12)
[4]乙醇水蒸气重整Co/CeO2催化剂[J]. 王红,刘鹏翔,刘源,秦永宁. 催化学报. 2006(11)
[5]Ni-Cu/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应[J]. 张保才,李勇,蔡伟杰,唐晓兰,徐奕德,申文杰. 催化学报. 2006(07)
[6]Ni/CeO2和Ni-Cu/CeO2催化剂上的乙醇水蒸汽重整制氢反应[J]. 王健,孙杰,邱新平,武增华,陈立泉. 电源技术. 2006(03)
[7]纳米颗粒氧化铈的制备研究[J]. 杜玉成,孙立柏,张久兴. 矿冶. 2003(04)
[8]Ni-Fe催化剂乙醇部分氧化制氢的研究[J]. 王卫平,席靖宇,王志飞,吕功煊,赵普. 物理化学学报. 2002(05)
[9]Cu/Zn、Cu/Zn/Ni催化剂甲醇部分氧化制氢[J]. 席靖宇,吕功煊,王志飞. 物理化学学报. 2001(07)
本文编号：3626132
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
催化剂制备过程
第三章不同Ni含量及La含量对Ni-CaO-La2O3催化剂性能的影响21率才63.83%，且随着反应温度的上升，乙醇转化率增加缓慢，在达到高温700℃时才能使乙醇完全转化。图3.2（B）为催化剂的氢气选择性随反应温度变化图，可以看出Ni含量为20%时催化剂氢气选择性最好，450℃时氢气选择性就达到了94.7%，其次为16Ni-CaO-10La2O3催化剂和8Ni-CaO-10La2O3催化剂，Ni含量为24%时催化剂氢气选择性最差，从反应温度450℃到700℃氢气选择性始终保持在30%以下。综合前面催化剂的乙醇转化率，四种催化剂的催化活性具体为20Ni-CaO-10La2O3>16Ni-CaO-10La2O3>8Ni-CaO-10La2O3>24Ni-CaO-10La2O3。因此可以看出，并不是催化剂中活性组分镍的含量越高，催化剂活性越好，随着Ni含量的提高，催化剂活性会出现先逐渐变好，后变差的变化趋势，说明活性组分Ni的含量对催化剂性能影响很大。图3.2乙醇转化率和氢气选择性随反应温度变化图Fig.3.2Theconversionofethanol(A)andSelectivityofH2(B)3.3.1.2不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂表征（1）BET表征图3.3为不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂N2吸脱附图，可以看出四中催化剂的结构相似，其中氮气吸附量8Ni-CaO-10La2O3>16Ni-CaO-10La2O3>20Ni-CaO-10La2O3>24Ni-CaO-10La2O3。表3.1列出了这四种催化剂的结构参数，随着Ni含量的提高，催化剂的比表面积和孔体积均减小，比表面积从71.132缩小到13.145，孔体积从0.145减小到0.045，说明Ni含量的提高对催化剂的表面结构影响很大。孔直径则有所增加。
昆明理工大学硕士学位论文22图3.3不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3催化剂N2吸脱附图Fig.3.3N2adsorption-desorptionof8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3catalysts表3.1不同Ni含量8/16/20/24Ni-CaO-10La203催化剂的结构参数Table.3.1Texturepropertiesof8/16/20/24Ni-CaO-10La2O3catalystsCatalystSurfaceAreaPoreVolumePoreDiameter(m2/g)(cm3/g)(nm)8Ni-CaO-10La2O371.1320.1453.36416Ni-CaO-10La2O358.6790.1093.36320Ni-CaO-10La2O317.820.0323.76824Ni-CaO-10La2O313.1450.0453.781（2）H2-TPR表征图3.4为四种催化剂的程序升温还原图，第一个峰为表面组分NiO的还原峰，随着Ni含量的提高，峰面积变大，说明表面NiO的耗氢量增大；第二个峰为与催化剂中各组分相互作用的NiO的还原峰,第三个峰为CaO内部的NiO组分的还原峰。可以看出，随着Ni含量的提高，催化剂的第二个峰和第三个峰的还原温度出现了先升高，后降低的变化趋势，说明活性组分Ni与催化剂其他组分间的作用力先增强后减弱。
【参考文献】：
期刊论文
[1]CuO/La2O3-ZrO2催化剂的制备及其在乙醇水蒸气重整制氢中的性能[J]. 吴洪达,贺德华. 石油化工. 2007(04)
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[3]CuO-La2O3/ZrO2催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢[J]. 吴洪达,贺德华. 石油化工. 2006(12)
[4]乙醇水蒸气重整Co/CeO2催化剂[J]. 王红,刘鹏翔,刘源,秦永宁. 催化学报. 2006(11)
[5]Ni-Cu/CeO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应[J]. 张保才,李勇,蔡伟杰,唐晓兰,徐奕德,申文杰. 催化学报. 2006(07)
[6]Ni/CeO2和Ni-Cu/CeO2催化剂上的乙醇水蒸汽重整制氢反应[J]. 王健,孙杰,邱新平,武增华,陈立泉. 电源技术. 2006(03)
[7]纳米颗粒氧化铈的制备研究[J]. 杜玉成,孙立柏,张久兴. 矿冶. 2003(04)
[8]Ni-Fe催化剂乙醇部分氧化制氢的研究[J]. 王卫平,席靖宇,王志飞,吕功煊,赵普. 物理化学学报. 2002(05)
[9]Cu/Zn、Cu/Zn/Ni催化剂甲醇部分氧化制氢[J]. 席靖宇,吕功煊,王志飞. 物理化学学报. 2001(07)
本文编号：3626132
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