非贵金属碳基氧还原/析出双效催化剂设计与性能研究

发布时间：2022-08-06 17:24

　　太阳能、风能、潮汐能等可再生能源电力具有不连续、不稳定特性,需要配套大规模储能设备。锌-空气液流电池安全性高、成本低、寿命长,是最理想的储能技术之一。但是锌-空气液流电池正极氧还原和氧析出反应动力学缓慢,导致电池能量转化效率低,急需开发廉价、高效的双功能催化剂。碳基催化剂具有优良的导电性,功能易调控,生产成本低等优势,但碳基催化剂活性位密度低,催化活性仍有待提高。本论文围绕非金属和非贵金属碳基双效催化剂展开研究,设计构筑高密度活性位点,并系统的研究了催化剂的结构与组成,探究了其催化氧还原与氧析出反应性能,主要研究成果如下:1.发展了主客体策略制备氮、硼共掺杂碳材料的方法。利用主客体的合成策略将含硼客体分子（苯硼酸）封装在沸石咪唑骨架ZIF-8的孔笼之中,通过调整苯硼酸比例,可以优化杂原子与碳原子的最佳配比,经高温热解制备一系列非金属碳基双效催化剂（B-N-C）,并用于催化氧还原/析出反应。结果表明:苯硼酸中硼原子占ZIF-8中锌原子的比例为30%,经二步碳化,裂解温度在1100℃时,制备的催化剂（30%B-N-C-1100）具有最好的氧还原催化性能（E1/2=0.82 V vs.RHE... 

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 锌空气液流电池技术
    1.3 非金属杂原子掺杂碳材料
        1.3.1 氮原子掺杂
        1.3.2 硼原子掺杂
        1.3.3 磷原子掺杂
        1.3.4 硫原子掺杂
    1.4 非贵金属单原子-氮-碳催化剂
        1.4.1 金属种类的调控
        1.4.2 金属密度的调控
    1.5 论文的选题目的及意义
第二章 实验仪器及研究方法
    2.1 实验药品及仪器
    2.2 催化剂的物理表征
        2.2.1 扫描电子显微镜表征(SEM)
        2.2.2 透射电子显微镜表征(TEM)
        2.2.3 X射线衍射光谱(XRD)
        2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.5 穆斯堡尔谱表征(Mossbuer)
        2.2.6 拉曼光谱表征(Raman)
        2.2.7 氮气吸脱附表征
        2.2.8 电感耦合等离子光谱测试(ICP)
        2.2.9 球差校正扫描透射电子显微镜表征(HAADF-STEM)
        2.2.10 X射线吸收光谱测试(XAS)
    2.3 电化学性能测试
        2.3.1 线性扫描伏安曲线测试(LSV)
        2.3.2 循环伏安曲线测试(CV)
        2.3.3 计时电流曲线测试(i-t)
        2.3.4 过氧化氢产率(H_2O-%)
        2.3.5 电化学活性面积(ECSA)
        2.3.6 氧扩散系数测试
    2.4 电池性能测试
第三章 主客体限域策略制备非金属氮硼掺杂双效碳基催化剂
    3.1 前言
    3.2 材料的制备过程
    3.3 物理化学结构表征分析
        3.3.1 材料的微观形貌及结构表征分析
        3.3.2 材料的元素价态分析
    3.4 电化学性能分析
        3.4.1 碳化方式对催化剂性能的影响
        3.4.2 反应时间对催化剂性能的影响
    3.5 本章小结
第四章 主客体限域策略制备单原子Fe-N-C双效碳基催化剂
    4.1 前言
    4.2 材料的制备过程
    4.3 物理化学结构表征分析
        4.3.0 材料的形貌表征分析
        4.3.1 材料的微观结构表征分析
        4.3.2 材料的元素价态分析
        4.3.3 铁存在形式的表征分析
        4.3.4 催化剂的配位结构分析
    4.4 电化学性能分析
        4.4.1 电化学活性面积
        4.4.2 氧气扩散系数
        4.4.3 催化活性和稳定性测试
        4.4.4 催化剂活性中心探究
        4.4.5 抗甲醇性能测试
    4.5 Fe-N-C在电池中的应用性能
    4.6 本章小结
第五章 单原子Fe-N-C催化剂活性密度的调控策略
    5.1 前言
    5.2 活性位密度的调控
    5.3 物理化学结构表征
        5.3.1 材料的结构表征及金属含量分析
        5.3.2 材料的元素价态分析
    5.4 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书



本文编号：3670059