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微生物衍生的金属磷化物基催化剂的绿色制备及电解水产氢性能研究

发布时间:2023-02-09 19:48
  微生物具有丰富的表面位点和电荷,可以提供丰富成核中心与金属离子相互作用,同时控制着无机结构的成核和生长,在纳米材料制备中常被用作有效的模板。但是对于微生物合成的报道大多是关于杂原子掺杂生物碳的制备,抑或用于碳载体,而对于生物合成金属化合物的报道却很罕见。此外,过渡金属磷化物是一类高效的析氢反应(HER)催化剂,在缓解严峻的能源转化挑战中起着重要的作用,但是这类功能材料的制备通常涉及有毒的磷源试剂,并且释放出大量高度易燃和腐蚀性的含磷尾气。对此,本文选用了价廉、丰富存在且易于培养的酵母菌作为制备金属磷化物基催化剂的原材料,实现过渡金属磷化物的绿色合成和高效电解水析氢研究,并且探讨了酵母细胞与金属间的作用机制,以及析氢反应中催化剂的活性来源。(1)以酵母细胞为模板吸附金属钴离子,以石墨烯纳米片为分离剂以阻止团聚,制备了一种具有多级多孔结构的高活性析氢电催化剂(Co-Co2P@NPC/rGO),即在石墨烯纳米片上负载的粒径约104.7 nm的Co-Co2P异质纳米颗粒嵌入于氮\磷双掺杂中空结构的多孔碳。在这里,酵母细胞不仅提供了碳源生产碳壳,而且还...

【文章页数】:143 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化析氢反应
        1.2.1 在酸性介质中的析氢反应
        1.2.2 在碱性介质中的析氢反应
    1.3 过渡金属基化合物催化剂
        1.3.1 过渡金属碳化物
        1.3.2 过渡金属氮化物
        1.3.3 过渡金属硼化物
        1.3.4 过渡金属磷化物
    1.4 过渡金属磷化物的制备方法
        1.4.1 有机膦(油相/溶液相合成)
        1.4.2 无机磷和元素磷源
    1.5 以微生物为模板合成纳米材料
    1.6 电催化阳极氧化
    1.7 本论文选题依据和研究内容
        1.7.1 选题依据
        1.7.2 研究内容
第二章 实验方法
    2.1 实验试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 材料的结构表征
        2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.3 X射线衍射分析(XRD)
        2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.5 激光拉曼光谱分析(Raman)
        2.2.6 比表面积和孔径分布(BET)
        2.2.7 傅立叶变换红外光谱(FTIR)
        2.2.8 同步热分析仪(TGA-DSC)
    2.3 电化学性能测试
        2.3.1 电化学性能测试系统
        2.3.2 电极的制备
        2.3.3 电化学性能测试
        2.3.4 评估电催化性能的参数
第三章 负载于石墨烯纳米片上Co-Co2P纳米颗粒@N\P双掺杂多孔碳的制备及电解水析氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验材料的制备
        3.2.1 Co-Co2P@NPC/rGO电催化剂的制备
        3.2.2 不同目标组分的催化剂制备
        3.2.3 不同煅烧温度的催化剂制备
        3.2.4 3D大尺寸电极的制备
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 Co-Co2P@NPC/rGO的合成工艺
        3.3.2 合成的粉体材料的结构特性
        3.3.3 Nafion粘结的粉体材料的酸性电化学性能
        3.3.4 创建的三维电极的结构特性
        3.3.5 创建的三维电极的酸性电催化性能
    3.4 本章小结
第四章 酵母菌原位磷化产物的结构分析及其对电催化析氢反应活性的研究
    4.1 引言
    4.2 实验材料的制备
        4.2.1 Ni-Ni3P@NPC/rGO电催化剂的制备
        4.2.2 不同组分/温度/GO量对比样品的制备
        4.2.3 嵌入碳层的NiPx纳米颗粒的制备
        4.2.4 非生物质还原对比样品的制备
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 酵母菌原位磷化的优势
        4.3.2 Ni-Ni3P@NPC/rGO的合成机制
        4.3.3 合成材料的结构特性
        4.3.4 合成材料的酸性电催化析氢性能
    4.4 本章小结
第五章 石墨纤维刷支持的三维气凝胶镍基电极的制备及电催化有机降解促进析氢的研究
    5.1 引言
    5.2 实验材料的制备
    5.3 实验结果与讨论
        5.3.1 石墨纤维刷支撑的气凝胶电极的形貌特征
        5.3.2 合成电极的碱性电催化析氢性能
        5.3.3 合成电极的碱性电催化尿素降解性能
        5.3.4 合成电极用于碱性尿素基废水全电解产氢
    5.4 本章小结
结论与展望
    主要结论
    展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件



本文编号:3739148

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