硼氢化钠碱性溶液结构研究

发布时间：2023-02-09 19:55

　　硼氢化钠是一种高效、环保的化学氢化物,它作为化学储氢材料具有以下优点:储氢密度大、产氢纯度高、反应温度低、能量循环利用率高。可用来制造直接硼氢化物燃料电池(Direct borohydride fuel cell,DBFC)。NaBH₄碱性溶液中BH₄^-的溶剂化与离子缔合对直接氢化物燃料电池中NaBH₄溶液的稳定起着极其重要的作用。研究硼氢化钠碱性溶液结构有助于了解硼氢化钠的水解机理,从而为新型燃料电池的研发提供理论依据。本研究以硼氢化钠碱性溶液为研究对象,采用拉曼光谱监测硼氢化钠水解过程以及硼氢化钠碱性溶液结晶过程中的结构变化。用密度泛函理论(DFT)计算的方法优化硼氢化钠碱性溶液微观模型并探究其详细结构信息。将X射线散射实验和模型计算相结合,探究氢氧化钠浓度对硼氢化钠溶液微观结构的影响,得出以下结论:(1)用改变环境湿度的方法原位跟踪硼氢化钠碱性溶液的结晶以及硼氢化钠晶体水化过程,未观察到新的物种生成,但不排除由于拉曼光谱的局限性,未能捕捉到关键信息的可能性。环境湿度的逐渐增大,导致水分子与硼氢...

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 国内外研究现状
    1.3 溶液结构研究方法简介
        1.3.1 散射法
        1.3.2 光谱法
        1.3.3 计算机模拟法
    1.4 研究内容
第二章 NaBH₄碱性溶液Raman光谱研究
    2.1 引言
    2.2 拉曼光谱技术
        2.2.1 拉曼光谱基本原理
        2.2.2 共聚焦显微拉曼
    2.3 实验部分
        2.3.1 实验试剂、仪器
        2.3.2 拉曼光谱仪参数
        2.3.3 NaBH₄?2H₂O晶体的合成
        2.3.4 湿度控制装置
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 NaBH₄?2H₂O晶体的表征
        2.4.2 理论计算
        2.4.3 不同浓度的硼氢化钠碱性溶液结构
        2.4.4 硼氢化钠碱性溶液小液滴结晶过程
        2.4.5 硼氢化钠晶体水化过程
    2.5 本章小结
第三章 基于X射线散射法探究碱浓度对NaBH₄碱性溶液结构的影响
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 样品制备
        3.2.2 X射线散射实验条件
        3.2.3 X射线散射数据处理
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 散射曲线
        3.3.2 结构函数
        3.3.3 径向分布函数
    3.4 模型拟合
        3.4.1 水合钠离子
        3.4.2 水合硼氢根离子
        3.4.3 离子缔合
        3.4.4 本体水
    3.5 本章小结
第四章 NaBH₄碱性溶液结构的DFT计算
    4.1 引言
    4.2 密度泛函理论计算
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 团簇结构
        4.3.2 玻尔兹曼分布
        4.3.3 拉曼光谱
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果



本文编号：3739157