采用聚合多巴胺对有机膜亲水接枝改性及生物污染特性的研究

发布时间：2017-05-18 03:03

  本文关键词：采用聚合多巴胺对有机膜亲水接枝改性及生物污染特性的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：膜污染是膜技术在废水处理领域应用和进一步发展的主要障碍,而提高膜的亲水性是解决膜污染的主要途径之一。本文以多巴胺自聚合性及其化学特性为背景,通过对PVDF微滤膜和CTA正渗透膜活性层涂覆聚合多巴胺和接枝氨基聚乙二醇(mPEG-NH2),实现膜表面功能化;再对改性膜进行膜性能表征,并着重研究了改性膜在膜生物反应器(MBR)中的膜污染特性。首先,通过膜表面的聚合多巴胺层将氨基聚乙二醇(mPEG-NH2)接枝至PVDF微滤膜和CTA正渗透膜活性层表面,并考察膜表面的形态结构、粗糙度、亲水性和渗透通量等基本参数。接着,本文分别针对在MF-MBR短期恒压和长期恒流运行条件下的PVDF微滤膜,在OMBR中短期和长期运行条件下的CTA正渗透膜,考察改性对水通量、盐反混通量、膜表面EPS、通量恢复率等参数的影响。本文主要得出如下结果:(1)场发射扫描电镜(FESEM)和原子力扫描电镜(AFM)的分析结果显示,多巴胺涂覆及接枝改性使PVDF微滤膜孔缩小和孔隙率降低;PVDF膜及CTA膜表面粗糙度均有所增加。涂覆改性与接枝改性使膜表面的亲水性增强,PVDF原膜接触角为76.3°,多巴胺改性膜和PEG接枝膜接触角分别为56.2°和50.3°;CTA原膜接触角为91.4°,多巴胺改性膜和PEG接枝膜接触角分别为71.2°和64.2°。经多巴胺涂覆后,PVDF膜和CTA膜纯水通量分别降至原膜的0.87和0.93倍;再经PEG接枝后,两者纯水通量进一步降低;多巴胺涂覆与PEG接枝CTA膜的盐反混通量分别为原膜的0.90和0.86倍。CTA原膜经多巴胺涂覆和mPEG-NH2接枝后,其水渗透系数(A)出现一定量的减小,分别降至原膜的0.98和0.93倍;盐渗透系数(B)降至原膜的0.83和0.51倍;而支撑层结构参数(S)分别比CTA原膜大18%和33%。(2)PVDF微滤膜在MF-MBR短期恒压运行时,涂覆或接枝时间越长,改性膜水通量衰减越慢,表现出了一定的抗通量衰减能力,并且接枝mPEG-NH2后,膜通量衰减得到进一步减缓;在长期恒流运行时,当所有污染膜经清洗后回用,其比膜通量衰减加剧,但PEG接枝改性膜仍旧表现出了较好的抗通量衰减能力。膜阻力和FESEM分析结果表明涂覆和接枝物质可能有效抑制了难清洗污染物质在PVDF膜孔隙中的积累和吸附,同时也抑制了蛋白质类物质在膜表面的积累。经50°C,1%的表面活性剂的清洗后,PVDF原膜、多巴胺改性膜和PEG接枝膜的通量恢复率分别达到57.2%,71.6%和81.1%。(3)CTA改性膜在OMBR短期运行时,随着涂覆或接枝时间的增加,改性膜水通量衰减渐趋平缓,表现出一定的抗通量衰减能力;盐反混通量的变化趋势则与水通量相似。在长期过滤阶段,改性膜都表现出一定的抗污染能力;有趣的是,盐/水通量比率始终是一个稳定值,并不受水通量或盐通量的衰减而发生太大变化。第一个过滤周期后,多巴胺改性膜表面滤饼层中蛋白质与多糖的总含量和蛋白质占比均低于原膜;PEG接枝改性膜表面蛋白质占比比多巴胺涂覆膜低5.69%。经水力清洗后,CTA原膜、多巴胺改性膜和PEG接枝膜均有高达90%的水通量恢复率,再经1 h渗透反洗操作后,所有CTA膜的水通量恢复率有微弱提升。污染CTA膜经清洗并再使用一个过滤周期后,所有CTA膜活性层表面均被块状污染物层覆盖,受到严重膜污染。相对于多巴胺改性膜和PEG接枝膜,CTA原膜表面附着的蛋白质和β-多糖均最少。这表明多巴胺改性膜和PEG接枝膜表面的膜污染状况更为严重,可能是因为膜清洗减弱了改性膜表面聚合多巴胺层和PEG接枝层的抗污染特异性,同时OMBR中较高的有机污染水平也加剧了膜污染。
【关键词】：膜污染 聚合多巴胺 氨基聚乙二醇 微滤 正渗透 膜生物反应器
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第1章 绪论12-29
• 1.1 水处理膜技术12-14
• 1.2 正渗透研究进展14-20
• 1.2.1 正渗透过程原理14
• 1.2.2 渗透传质理论与模型14-15
• 1.2.3 正渗透浓差极化现象15-17
• 1.2.4 正渗透膜污染的研究进展17-19
• 1.2.5 正渗透膜的发展历程19
• 1.2.6 正渗透的应用19-20
• 1.3 膜生物反应器中膜污染的研究进展20-25
• 1.3.1 膜生物反应器基本原理20-21
• 1.3.2 膜污染现象的表征21
• 1.3.3 膜污染机理21-23
• 1.3.4 膜污染影响因素23-24
• 1.3.5 膜清洗方法24-25
• 1.4 多巴胺在膜改性方面的研究进展25-28
• 1.4.1 多巴胺涂覆改性26-27
• 1.4.2 多巴胺涂覆层上的接枝改性27-28
• 1.5 本课题的研究目的和意义28-29
• 第2章 实验材料、装置及研究方法29-46
• 2.1 实验材料和仪器29-31
• 2.1.1 膜材料29
• 2.1.2 实验试剂29-30
• 2.1.3 实验仪器30-31
• 2.2 实验装置及研究方法31-46
• 2.2.1 制备改性膜31-33
• 2.2.2 PVDF微滤膜和CTA正渗透膜的分析和表征33-34
• 2.2.3 PVDF微滤膜的渗透性能表征34
• 2.2.4 CTA正渗透膜的渗透性能表征34-37
• 2.2.5 膜生物反应器装置及工艺37-42
• 2.2.6 膜污染分析和表征42-46
• 第3章 聚合多巴胺涂覆及PEG接枝改性46-56
• 3.1 制备改性膜46
• 3.2 结果与讨论46-55
• 3.2.1 改性对膜表面微观形貌的影响46-49
• 3.2.2 改性对膜表面红外光谱的影响49-50
• 3.2.3 改性对膜表面接触角的影响50-51
• 3.2.4 改性对膜渗透通量的影响51-54
• 3.2.5 改性对膜渗透性能参数的影响54-55
• 3.3 本章小结55-56
• 第4章 MF-MBR中PVDF微滤膜抗污染性能研究56-68
• 4.1 改性对短期过滤膜通量的影响56-57
• 4.1.1 多巴胺涂覆时间对膜通量的影响56-57
• 4.1.2 m PEG-NH2接枝时间对膜通量的影响57
• 4.2 改性对长期过滤膜抗污染性能的影响57-66
• 4.2.1 改性对临界通量的影响58-59
• 4.2.2 改性对COD及NH_4~+-N去除效果的影响59-61
• 4.2.3 改性对膜通量衰减的影响61-62
• 4.2.4 改性对膜阻力的影响62
• 4.2.5 改性对膜表面污染物的影响62-63
• 4.2.6 改性对污染膜表面形态的影响63-64
• 4.2.7 改性对膜清洗通量恢复的影响64-66
• 4.3 本章小结66-68
• 第5章 OMBR中CTA正渗透膜抗污染性能研究68-82
• 5.1 改性对短期过滤膜通量的影响68-72
• 5.1.1 多巴胺涂覆时间对膜渗透通量的影响68-70
• 5.1.2 mPEG-NH_2接枝时间对膜通量的影响70-72
• 5.2 改性对长期过滤膜抗污染性能的影响72-80
• 5.2.1 改性对膜通量衰减的影响72-75
• 5.2.2 改性对膜阻力的影响75-76
• 5.2.3 改性对膜表面污染物的影响76-77
• 5.2.4 改性对污染膜表面形态的影响77-79
• 5.2.5 改性对膜清洗通量恢复的影响79-80
• 5.3 本章小结80-82
• 第6章 结论与展望82-86
• 6.1 结论82-84
• 6.2 展望84-86
• 参考文献86-92
• 攻读学位期间的主要学术成果92-93
• 致谢93

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