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硫碘制氢中抗硫型HI催化剂研发及中试制氢系统设计及调试

发布时间:2023-04-05 00:09
  氢能作为一种高效的新型能源,具备可存储和运输的优点。当今环境污染和化石能源危机,使得越来越多的人对氢能进行关注,因此,大规模制氢已是大势所趋。制氢的方法众多,其中,热化学硫碘循环水解制氢因其高效率,低成本且可实现大规模工业化而被作为制氢的理想选择。硫碘循环制氢是由以下三个反应组成:Bunsen 反应:2H2O+I2+SO2→H2SO4+2HIHI催化分解反应:2HI→H2+I2硫酸催化分解反应:H2SO4→H2O+SO2+1/2O2对于热化学硫碘循环制氢系统,虽然经过了几十年的研究,其大规模应用仍存在许多难点。本文致力于硫碘循环制氢中抗硫性HI分解催化剂的开发、耐腐蚀材料的筛选和中试硫碘系统的设计建设、调试及放大研究。首先,由于硫碘系统纯化过程的不完全,在SI循环中无法避免HIx溶液残留的H2SO4得到100%去除。HI进料流中存在的H2SO4会导致HI分解催化剂的中毒现象。在本文研究中,分别在500℃下研究了硫酸对多种催化剂活性的影响,重点研究了负载在碳和氧化铝上的Ru基和Ni基催化剂的活性和S中毒影响。对于Ru/C催化剂,当进料HI溶液中含有3000ppm的硫酸时,HI转化效率从2...

【文章页数】:150 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 绪论及文献综述
    1.1 研究背景
    1.2 制氢技术
        1.2.1 化石燃料制氢
        1.2.2 可再生能源制氢
        1.2.3 水制氢
    1.3 热化学循环水分解制氢
        1.3.1 热化学循环水分解制氢简介
        1.3.2 热化学循环水分解制氢研究进展
    1.4 热化学硫碘循环水分解制氢
        1.4.1 选择热化学硫碘循环水分解制氢的原因
        1.4.2 热化学硫碘循环水分解制氢简介
        1.4.3 热化学硫碘循环制氢的国内外研究进展
    1.5 本文研究内容
    1.6 本文研究的难点和预期创新点
        1.6.1 本文研究的难点
        1.6.2 本文预期的创新点
2 实验系统及分析技术
    2.1 引言
    2.2 HI催化分解抗中毒评价实验系统
        2.2.1 化学试剂及实验仪器
        2.2.2 催化剂制备
        2.2.3 催化剂评价试验平台
        2.2.4 表征方法介绍
    2.3 材料腐蚀试验系统
        2.3.1 试验材料准备
        2.3.2 耐腐蚀试验平台
3 不同HI分解催化剂的硫中毒失活及机理研究
    3.1 引言
    3.2 不同HI分解催化剂的制备
    3.3 催化剂硫中毒失活和表征结果分析
        3.3.1 多种催化剂的硫中毒试验结果
        3.3.2 Ru/C催化剂的硫中毒试验及表征
        3.3.3 Ni/Al2O3 催化剂的硫中毒试验及表征
        3.3.4 活性炭催化剂失活规律评价及讨论
    3.4 本章小结
4 NiRu双金属催化剂用于HI催化分解的活性及抗中毒规律研究
    4.1 引言
    4.2 Ni及 NiRu催化剂的制备
    4.3 Ni及 NiRu催化剂活性和抗中毒评价及表征结果分析
        4.3.1 Ni及 NiRu催化剂试验前表征
        4.3.2 Ni及 NiRu催化剂活性及抗中毒结果
        4.3.3 Ni及 NiRu催化剂试验后表征
    4.4 Ni及 NiRu催化剂理论吸附模型计算
        4.4.1 Ni及 NiRu催化剂理论吸附模型计算方法
        4.4.2 Ni及 NiRu催化剂对HI和硫的吸附计算结果
    4.5 NiRu催化剂的寿命评价
    4.6 本章小结
5 硫碘循环系统材料耐腐蚀筛选评价试验研究
    5.1 引言
    5.2 腐蚀速率计算方法
    5.3 材料腐蚀试验结果及讨论
        5.3.1 硫碘循环中的腐蚀环境
        5.3.2 液相腐蚀模拟情况
        5.3.3 气相HI分解模拟工况腐蚀情况
        5.3.4 气相硫酸分解模拟工况腐蚀情况
    5.4 本章小结
6 硫碘中试试验系统调试、优化结果及系统放大
    6.1 引言
    6.2 中试试验系统流程说明和各模块单元设计参数
        6.2.1 各模块单元设计参数
        6.2.2 中试系统流程开车说明
    6.3 中试试验系统的调试及优化结果
        6.3.1 硫酸分解器调试优化结果
        6.3.2 HI分解器调试优化结果
        6.3.3 硫酸闪蒸器调试优化结果
        6.3.4 液液分离器调试优化结果
        6.3.5 纯化塔调试优化结果
        6.3.6 全流程调试结果及尚存不足
    6.4 中试试验系统的放大设计
        6.4.1 5000L/h硫碘循环制氢系统的介绍
        6.4.2 5000L/h硫碘循环制氢系统的设计
    6.5 本章小结
7 全文工作总结与展望
    7.1 全文总结
    7.2 研究工作创新成果
    7.3 未来研究工作展望
参考文献
作者简历及科研成果



本文编号:3782326

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