新型Fe-N/CNTs/rGO氧还原电催化剂的合成及其构效关系研究
发布时间:2023-09-24 19:20
选择并研制合适的阴极氧还原反应催化剂,是提高碱性燃料电池性能和促进燃料电池规模化使用的关键。Fe-N-C类催化剂因其在碱性条件下接近甚至优于Pt基催化剂的性能,被认为是最有潜力替代Pt的非贵金属催化剂。但是目前常用的Fe-N-C类催化剂在应用时仍然存在诸如碳载体的导电性、导离子能力和抗腐蚀能力较差,有效缺陷位和负载位点有限,合成原料昂贵、条件苛刻,反应机理和活性位点研究尚不深入统一等,限制了其进一步的开发和应用。本文针对以上问题,通过冷冻干燥碳纳米管掺杂还原氧化石墨烯的复合碳载体,得到了一种大比表面积的新型三维载体,负载Fe-N,得到了一种优于铂的三维高性能氧还原催化剂Fe-Nx/CNTs/rGO。通过比表面积分析,高分辨X射线光电子能谱、X射线吸收光谱和电化学分析技术联用,证明了掺杂碳纳米管的CNTs/rGO三维载体克服了石墨烯的部分团聚作用,暴露了更多的活性位点,且该Fe-Nx/CNTs/rGO催化剂半波电位为0.86V,优于Pt/C的0.85 V,通过直接4电子途径催化氧还原。为了进一步提高Fe-Nx/CNTs/rGO催化剂中Fe有效负载量,本文采用一锅法的合成新方法,以大比表面...
【文章页数】:93 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
2 文献综述
2.1 燃料电池综述
2.1.1 燃料电池的特点
2.1.2 燃料电池的分类
2.2 碱性燃料电池
2.2.1 碱性燃料电池的原理
2.2.2 碱性燃料电池的优点
2.2.3 碱性燃料电池的现状
2.3 碱性燃料电池氧还原反应
2.3.1 氧还原反应
2.3.2 铂基催化剂
2.3.3 非贵金属催化剂
2.4 Fe-N-C类催化剂
2.4.1 Fe-N-C的合成方法
2.4.2 Fe-N-C的构效关系
2.4.3 Fe-N-C的应用研究
2.5 碳载体
2.5.1 石墨烯的改性研究
2.5.2 石墨烯的掺杂研究
2.6 本文研究的目的及内容
3 实验方法
3.1 原料与设备
3.2 催化剂的物理表征
3.2.1 比表面积分析
3.2.2 扫描电子显微镜分析
3.2.3 透射电子显微镜分析
3.2.4 能谱分析
3.2.5 X射线衍射分析
3.2.6 X射线光电子能谱分析
3.2.7 X射线吸收光谱分析
3.3 催化剂的电化学表征
3.3.1 循环伏安法
3.3.2 旋转环盘电极
3.4 实验的预处理
3.4.1 碳载体的预处理
3.4.2 Ink的配制
3.4.3 标准氢电极的制备
3.4.4 工作电极的制备
4 大环铁化合物热解制备Fe-Nx/CNTs/rGO氧还原催化剂及表征
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 三维载体CNTs/rGO的构建
4.2.2 实验步骤
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 碳载体的选择
4.3.2 二次热处理选择
4.3.3 酸洗条件的选择
4.3.4 催化剂BET分析
4.3.5 催化剂SEM, TEM和EDS分析
4.3.6 催化剂XRD分析
4.3.7 催化剂XPS分析
4.3.8 催化剂XAS分析
4.3.9 电化学分析
4.3.10 催化剂机理分析
4.4 稳定性分析
4.5 本章小结
5 小分子铁盐一锅法制备Fe-N/CNTs/rGO氧还原催化剂及表征
5.1 前言
5.2 实验部分
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 小分子氮源的选择
5.3.2 小分子铁源的选择
5.3.3 氮源和铁源的投料比
5.3.4 催化剂载量的选择
5.3.5 催化剂SEM分析
5.3.6 催化剂电化学分析
5.4 稳定性分析
5.5 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
参考文献
作者简历
科研成果
本文编号:3848598
【文章页数】:93 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
致谢
摘要
Abstract
1 绪论
2 文献综述
2.1 燃料电池综述
2.1.1 燃料电池的特点
2.1.2 燃料电池的分类
2.2 碱性燃料电池
2.2.1 碱性燃料电池的原理
2.2.2 碱性燃料电池的优点
2.2.3 碱性燃料电池的现状
2.3 碱性燃料电池氧还原反应
2.3.1 氧还原反应
2.3.2 铂基催化剂
2.3.3 非贵金属催化剂
2.4 Fe-N-C类催化剂
2.4.1 Fe-N-C的合成方法
2.4.2 Fe-N-C的构效关系
2.4.3 Fe-N-C的应用研究
2.5 碳载体
2.5.1 石墨烯的改性研究
2.5.2 石墨烯的掺杂研究
2.6 本文研究的目的及内容
3 实验方法
3.1 原料与设备
3.2 催化剂的物理表征
3.2.1 比表面积分析
3.2.2 扫描电子显微镜分析
3.2.3 透射电子显微镜分析
3.2.4 能谱分析
3.2.5 X射线衍射分析
3.2.6 X射线光电子能谱分析
3.2.7 X射线吸收光谱分析
3.3 催化剂的电化学表征
3.3.1 循环伏安法
3.3.2 旋转环盘电极
3.4 实验的预处理
3.4.1 碳载体的预处理
3.4.2 Ink的配制
3.4.3 标准氢电极的制备
3.4.4 工作电极的制备
4 大环铁化合物热解制备Fe-Nx/CNTs/rGO氧还原催化剂及表征
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 三维载体CNTs/rGO的构建
4.2.2 实验步骤
4.3 实验结果与讨论
4.3.1 碳载体的选择
4.3.2 二次热处理选择
4.3.3 酸洗条件的选择
4.3.4 催化剂BET分析
4.3.5 催化剂SEM, TEM和EDS分析
4.3.6 催化剂XRD分析
4.3.7 催化剂XPS分析
4.3.8 催化剂XAS分析
4.3.9 电化学分析
4.3.10 催化剂机理分析
4.4 稳定性分析
4.5 本章小结
5 小分子铁盐一锅法制备Fe-N/CNTs/rGO氧还原催化剂及表征
5.1 前言
5.2 实验部分
5.3 实验结果与讨论
5.3.1 小分子氮源的选择
5.3.2 小分子铁源的选择
5.3.3 氮源和铁源的投料比
5.3.4 催化剂载量的选择
5.3.5 催化剂SEM分析
5.3.6 催化剂电化学分析
5.4 稳定性分析
5.5 本章小结
6 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
参考文献
作者简历
科研成果
本文编号:3848598
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3848598.html
教材专著