铁基纳米材料的制备及其电催化氮还原的应用

发布时间：2024-11-26 21:49

　　氨（NH₃）作为农业肥料的重要活性氮原料,对人类人口增长和地球生态起着关键作用。它是一种高效,无碳的氢能源载体。目前,传统的Haber-Bosch工艺是工业上合成氨的主要方法,该工艺是在高温和高压下,将纯化的N₂和H₂通过铁基催化剂合成NH₃。然而,这一过程不仅是能源密集型的,而且由于温室气体的释放,对环境也不友好。电化学合成氨（NRR）被认为是一种有前途的环境友好的,可在常温常压条件下合成氨的方法。虽然它解决了Haber-Bosch过程中能量和H₂密集型的操作,但仍然面临N₂活化的挑战,因此有效的电催化剂是NRR过程的前提条件。铁作为最便宜的,最丰富的过渡金属之一,存在于三种用于生物固氮的固氮酶（MoFe、VFe和FeFe N₂ase）中,并且可作为工业Haber-Bosch过程的异相催化剂。本论文重点研究了铁基纳米材料的制备及其在电催化氮还原的应用。研究成果的要点如下:1.通过添加氟离子,经一步水热法得到了F掺杂的FeOOH纳米棒(...

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 电催化氮还原反应
    1.2 电催化氮还原过程原理
    1.3 NH₃产量和FE的公式
    1.4 电催化氮还原电催化剂的研究进展
        1.4.1 贵金属电催化剂
        1.4.2 非贵金属电催化剂
        1.4.3 非金属电催化剂
    1.5 基于铁元素的氮还原催化剂的研究进展
    1.6 本论文选题的意义和目的
第2章 氟掺杂羟基氧化铁的制备和电催化氮还原性能的研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器
        2.2.3 制备β-FeO(OH,F)
        2.2.4 制备β-FeO(OH,F)/CP
        2.2.5 电化学测试方法
        2.2.6 测定NH₃的浓度
        2.2.7 N₂H₄的测定
        2.2.8 计算细节
    2.3 结果和讨论
        2.3.1 β-FeO(OH,F)电极的结构和形貌表征
        2.3.2 β-FeO(OH,F)电极的氮还原性能的测试
        2.3.3 β-FeO(OH,F)稳定性测试
        2.3.4 β-FeO(OH,F)密度泛函数理论计算
    2.4 小结
第3章 羟基氧化铁量子点-石墨烯复合材料的制备及其电催化氮还原性能的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 FeOOH-QDs-GS/CP工作电极的制备
        3.2.4 电化学测试方法
        3.2.5 测定NH₃的浓度
        3.2.6 N₂H₄的测定
        3.2.7 NO₃~–的测定
        3.2.8 NO₂~–的测定
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 FeOOH QDs-GS的形貌和表征
        3.3.2 FeOOH QDs-GS电极的氮还原性能测试
        3.3.3 检测NH₃的来源和稳定性测试
    3.4 小结
第4章 磷化铁纳米颗粒-还原石墨烯复合材料的制备及其电催化氮还原性能的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 实验仪器
        4.2.3 制备FeP_x-rGO
        4.2.4 电化学测试方法
        4.2.5 NH₃的检测
        4.2.6 N₂H₄的测定
        4.2.7 DFT计算细节
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 FeP_x-rGO的形貌和表征
        4.3.2 FeP_x-rGO的氮还原性能测试
        4.3.3 检测氨来源和稳定性测试
        4.3.4 FeP与 FeP₂的密度泛函数理论计算
    4.4 小结
全文小结
参考文献
附录
致谢
在学期间的科研情况



本文编号：4012637