钴基催化剂的制备及用于硼氢化钠水解制氢反应催化性能的研究

发布时间：2024-12-19 01:11

　　随着人们对石油短缺和温室气体排放的担忧与日俱增,发展新型可再生的绿色能源引起了极大的关注。氢气具有高的能源密度和可再生性,被认为是一种环境友好的燃料和良好的能源载体。大力发展氢能能够有效地减少环境污染和对化石燃料的依赖,是当前能源领域的研究重点。然而,高效、安全的氢气储存、运输和供应是未来氢经济发展的关键技术。硼氢化钠（NaBH₄）具有体积密度高、贮存性能和反应可控性好、反应起始温度低、水解产物环保等优点,是化学储氢的理想选择。对于硼氢化钠水解制氢反应,在众多开发的催化剂中,钴基催化剂因其反应活性高和价格低廉而受到研究者们的广泛关注,但是该类催化剂容易快速失活。为了探究其原因,提高催化剂的稳定性,增强催化剂的活性,本文分别制备了Co@NC和CoxOy/BC催化剂并将其用于硼氢化钠水解制氢反应,通过XRD、TEM、SEM、BET、XPS等表征手段对其结构、性质进行测试,考察催化剂的颗粒尺寸和活性组分的分散程度、氧化状态以及反应工艺条件等因素对催化硼氢化钠水解反应性能的影响。其主要内容如下:1、Co@NC催化剂通过热解MOFs制备了钴纳米颗粒封装进掺氮的多孔碳载体。在M...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1硼氢化钠水溶液催化产氢的机理图[17]

首先是BH4-在金属表面的活性位点(M)上发生可逆的化学吸附,在M上产生M—BH3-和M—H基团。随后M—BH3-通过金属的电子转移与活性位点分离解离形成中间物BH3和留在金属内的负电子e-。接着中间产物BH3继续与水中的OH-作用生成BH3(OH)-,而BH3(OH)-与BH4....

图1-2 Na BH4与水在Pt/Li Co O2催化剂上的反应模型图[25]

在催化NaBH4水解制氢中,研究最多最广泛的是金属型催化剂。其中Ru、Rh、Pt、Pd等贵金属催化剂因其高效的反应活性受到了广泛的关注。Schlesinger[14]等人于1953年指出铂可以作为催化NaBH4水解制氢的有效催化剂。BrownandBrown[22]等人于....

图1-3硼氢化钠水解系统[41]

Amendola[24]等人于2000年报道了硼氢化钠催化水解的系统,该系统被广泛认为是该领域的开创性研究。自从最初发布以来,由于其固有的安全性和可操作性优势,许多研究人员已经尝试开发基于NaBH4溶液的类似系统。文献[38-48]中报道的最常见的反应系统是图1-3所示的结构:....

图2-1硼氢化钠水解制氢实验装置图

其中V是反应结束时的氢气的体积,t是反应结束时的时间,mcat表示催化剂的质量。其实验装置如图2-1所示。3.1引言

本文编号：4017416